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催化頂刊集錦：JACS、Nature子刊、AFM、ACS Catalysis、Adv. Sci.、Small等

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催化頂看成果集錦

1. JACS: 首次報道！單膠束定向組裝合成波紋狀TiO2納米線用于高效空穴提取
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具有可調活性表面的有序超薄納米線陣列盡管在光電子學領域具有吸引力，但其精確合成至今仍具有挑戰(zhàn)性。具體而言，因為現(xiàn)有方法的綜合限制，對凹壁的形狀、大小和分布的精確控制仍然困難，導致對催化劑電荷動力學的潛在機制仍未被探究清楚。近日，趙東元院士和復旦大學李偉等首次采用獨特的單膠束定向組裝方法合成了排列整齊的亞10 nm超薄TiO2納米線陣列。
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對于TiO2納米線陣列，并排生長的納米線直徑為8 nm，相鄰距離為10 nm，并垂直排列(厚度為800 nm)，表面積為102 m2 g-1；波紋結構由碗狀凹形結構(直徑5 nm)組成，沿超薄納米線的軸線緊密排列。更重要的是，通過簡單地改變反應時間，可以很好地控制凹形結構的直徑(2 ~ 5 nm)，這種獨特結構分別為電荷分離和傳輸提供了極短的徑向距離和直接軸向通道。
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更重要的是，由于具有可調性的軸向排列的凹形結構，這種壁可以通過誘導大帶彎曲和加速表面反應動力學來大大激活空穴收集，這意味著超薄波紋TiO2納米線陣列同時實現(xiàn)了高效的電荷分離、電子和空穴傳輸，最終實現(xiàn)了表面空穴活化。因此，該陣列具有優(yōu)異的電荷動態(tài)特性，即使在0.41 VRHE的極低電位下，也能獲得高的偏置光子電流效率(1.4%)；在1.23 VRHE下，光電流高達1.96 mA cm-2。該項工作對凹壁電荷動力學的探究和單膠束導向的精確合成為按需設計和制備具有優(yōu)化空間組織和目標功能的光電材料提供了指導。
Sub-10 nm Corrugated TiO2 Nanowire Arrays by Monomicelle-Directed Assembly for Efficient Hole Extraction. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c10395
2. JACS: 氧空位加上鐵電極化，促進PbTiO3光催化全水分解
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鐵電材料由于具有自發(fā)極化特性，為光生電荷的空間分離建立了內在電場，因此在光催化水分解領域具有廣闊的應用前景。鐵電極化通常伴隨著一些固有缺陷，特別是氧空位，其對光催化作用的影響還遠沒有得到充分的探究。基于此，中科院金屬研究所劉崗課題組通過理論和實驗相結合，研究了氧空位對單疇PbTiO3光催化性能的影響。
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理論計算結果表明，PbTiO3中的氧空位在負極化面(001)上積累，并且其是將水氧化成O2的活性位點，而無缺陷位點更傾向于將水氧化生成H2O2。此外，研究人員利用PbTiO3/Rh/Cr2O3光催化全水分解反應，催化劑上氫氣和氧氣的產(chǎn)率分別為3.29 μmol h-1和1.74 μmol h-1；其在435 nm處的表觀量子產(chǎn)率為0.025%，這優(yōu)于單一未摻雜金屬氧化物基光催化劑。
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鐵電極化的方向和大小對電荷分離有很大的影響，可以通過Au和MnOx粒子的光化學共沉積來驗證。結果表明，Au和MnOx顆粒分別位于PbTiO3的相反極化面上，揭示了單疇PbTiO3上光生電荷的有效空間分離。然而，在退火過程中催化劑熱穩(wěn)定性狀態(tài)的變化，隨著相反疇向量的加入，單疇向多疇轉變，極化強度降低。因此，為了保證光生電荷的有效分離和高的光催化水分解活性，強烈需要強的鐵電極化和單疇特性。由于極化強度與氧空位密切相關，屏蔽極化所需的氧空位含量隨極化強度的降低而降低。這也證實由于需要極化屏蔽，即使處理溫度繼續(xù)提高，仍然難以實現(xiàn)完全消除氧空位。綜上，該項工作闡明了單疇PbTiO3光催化反應中氧空位和極化現(xiàn)象對性能的影響，為今后鐵電材料在光催化領域的設計提供了有利的指導。
Photocatalytic Overall Water Splitting over PbTiO3 Modulated by Oxygen Vacancy and Ferroelectric Polarization. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c08177
3. Nat. Commun.: 謝夫爾相電極可在2500 mA cm-2穩(wěn)定析氫，雙界面工程功不可沒！
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構建在大電流密度下長時間工作的穩(wěn)定電極對于水電解的工業(yè)化至關重要。然而，大電流密度下，特別是在長期運行過程中氣泡的快速脫離通常會導致電催化劑的剝離和性能的降低。因此，通過增強電催化劑-載體和減弱電催化劑-氣泡界面力來提高電極的機械穩(wěn)定性具有重要意義。基于此，清華大學劉碧錄課題組制備了一種機械穩(wěn)定的CuMo6S8/Cu電極，其中謝夫爾相CuMo6S8由在泡沫Cu上原位生長的2H相MoS2衍生而來。
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實驗結果表明，CuMo6S8/Cu催化劑具有較強的電催化劑-載體結合力和較弱的電催化劑-氣泡結合力。此外，CuMo6S8/Cu催化劑具有良好的電化學性能，其在2500 mA cm-2電流密度下的過電位為334 mV，并且在2500 mA cm-2下穩(wěn)定工作100 h而沒發(fā)生明顯的性能下降。利用原位紅外光譜，研究人員定量描述了CuMo6S8/Cu催化劑在大電流密度下的力學穩(wěn)定性。結果表明，CuMo6S8/Cu催化劑上的剝離程度比Pt/C電極小近4倍。
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理論計算表明，CuMo6S8具有良好的金屬性能和較高的活性，有效地促進了界面電子輸運和析氫動力學，進而提高了電催化HER活性。綜上，該項工作詳細闡述了催化劑界面性質對電極穩(wěn)定性和電化學性能的影響，并且所提出的界面工程策略有望用于其他涉及氣體的電化學反應，以構建穩(wěn)定高效的電極。
Dual interfacial engineering of a Chevrel phase electrode material for stable hydrogen evolution at 2500?mA?cm?2. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-34121-y
4. AFM: 界面Co-O-Ti橋調節(jié)MOF電子結構，用于高效pH通用HER
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電催化水分解是一種有效的綠色制氫方法。鉑基催化劑由于其優(yōu)異的催化性能，被普遍認為是最有效的析氫反應電催化劑。然而，鉑基材料的稀缺性和高成本限制了其大規(guī)模的實際應用。此外，大多數(shù)HER催化劑只能在酸性或堿性條件下工作，難以適應水電解過程中電解質濃度的變化。因此，合理設計非貴金屬電催化劑用于pH通用的HER催化劑對于電催化析氫反應的實際應用具有重要意義。近日，南京航空航天大學彭生杰、李林林和嘉興學院李雷等采用原位生長法合成了一種由MXene和CoBDC (CoBDC/MXene)組成的2D/2D異質結構電催化劑。
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CoBDC/MXene催化劑由于具有獨特的2D/2D層狀片狀結構，不僅暴露出豐富的活性中心，而且保持了優(yōu)良的結構穩(wěn)定性。此外，Co-O-Ti橋的形成有效地促進了界面相互作用，電子通過O原子從Co位向Ti位的轉移可以調節(jié)活性中心的電荷分布，最終促進HER反應。更重要的是，通過Co-O-Ti橋誘導d帶中心的下移并操縱活性中心的電子狀態(tài)脫局域化可以優(yōu)化H*中間體的吸附和解吸，從而降低HER反應過程的能壘。
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因此，CoBDC/MXene催化劑在堿性、酸性和中性電解質中電流密度為10 mA cm-2時的過電位分別為29 mV、41 mV和76 mV；CoBDC/MXene催化劑還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，其在堿性、酸性和中性電解質中能夠連續(xù)工作達50個小時，并且反應后催化劑的形貌幾乎保持不變。該研究為電催化劑的結構-活性關系分析提供了理論依據(jù)，并為合理設計高性能的可持續(xù)制氫催化劑提供了理論指導。
Electronic Modulation of Metal-Organic Frameworks by Interfacial Bridging for Efficient pH-Universal Hydrogen Evolution. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202210322
5. AFM: 焦耳加熱穩(wěn)定In/In2O3上的氧物種，實現(xiàn)高效電催化CO2還原
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電催化CO2還原反應(CO2RR)因其操作條件的可行性和產(chǎn)物的可調性而備受關注。特別是與風能、潮汐能、太陽能等可再生能源直接整合，實現(xiàn)有價值的原料升級，為實現(xiàn)全球碳中和經(jīng)濟提供了一條有效的途徑。然而，熱力學上不利的CO2還原反應由于復雜的多電子轉移反應過程導致法拉第效率低和選擇性差，特別是金屬氧化物電催化劑的基本電催化機理尚不清楚，因此開發(fā)先進的電催化劑以提高催化活性和穩(wěn)定性具有很大的挑戰(zhàn)性。
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基于此，山東大學張進濤課題組通過結合快速焦耳加熱和電化學還原來構建In/In2O3異質界面，調節(jié)和穩(wěn)定氧物種以增強CO2RR的電催化性能。In(OH)3納米片在幾秒鐘內被快速加熱到高溫(例如1600°C)，導致形成由相互連接的In2O3納米顆粒組成的層次結構。同時，在高溫下快速處理可以有效地穩(wěn)定氧物種的形態(tài)，從而通過原位電化學還原過程調節(jié)表面性質，使In/In2O3異質界面的形成成為可能。
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實驗結果顯示，所制備的In/In2O3電催化劑在-0.5至-1.0 V寬電位范圍內對C1產(chǎn)物顯示出幾乎100%的法拉第效率，并且在-1.0 V時的甲酸法拉第效率(FEHCOOH)達到最大值(94%)，優(yōu)于報道的大多數(shù)In基催化劑。理論計算揭示了具有穩(wěn)定氧物種的非均相界面在CO2RR反應中的重要作用，其可以顯著降低反應能壘，優(yōu)化中間吸附能，從而提高CO2RR的性能。更重要的是，利用In/In2O3組裝的太陽能CO2-H2O電池也表現(xiàn)出很高的太陽能-燃料轉換效率。這項工作提供了一個合理的界面化學設計策略，這為設計和制備具有高電催化性能電催化劑提供了指導。
To Stabilize Oxygen on In/In2O3 Heterostructure via Joule Heating for Efficient Electrocatalytic CO2 Reduction. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202209114
6. ACS Catal.: 調控CuMn2O4尖晶石暴露面，增強堿性氧還原反應
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表面結構工程是一種有吸引力的策略，可以利用納米催化劑可控制的暴露面來優(yōu)化其能量轉換性能。過渡金屬尖晶石氧化物是一類最先進的催化劑，可適用于堿性介質中的ORR反應。為了提高其對ORR的電催化性能，在原子水平上精確地調節(jié)表面結構被認為是一種有效的策略。然而，由于缺乏可獲得的合成方法來定制/控制暴露的晶面，表面結構如何影響催化性能的潛在起源尚未被系統(tǒng)地研究。因此，制備超小尺寸尖晶石氧化物和明確的面控制仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。
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基于此，紐約州立大學賓漢姆頓分校方基業(yè)和康奈爾大學Héctor D. Abru?a等報道了一種通過的膠體合成方法來控制超小型CuMn2O4尖晶石納米催化劑的晶面來提高ORR性能的策略。經(jīng)過碳負載和退火后處理的納米催化劑，純{101}面暴露的尖晶石CuMn2O4納米八面體對ORR顯示出改善的電催化活性，在0.85 V的質量活性(MA)為37.6 A g-1。經(jīng)過10000個ORR循環(huán)耐久性測試，納米八面體仍然保留了24.5 A g-1的MA，這是CuMn2O4尖晶石納米球的兩倍。
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一系列表征和實驗結果表明，CuMn2O4納米八面體催化劑的ORR活性衰減可能是由于表面Mn3+含量降低和Cu+的存在(對陽離子有序性產(chǎn)生影響，導致催化劑的結構不穩(wěn)定和ORR活性下降)。總的來說，這項工作提供了一個新的策略，晶面控制合成的CuMn2O4納米晶體，大大提高了ORR的性能。此外，具有獨特表面價態(tài)的面定制納米催化劑可以為深入了解其表面晶格和價態(tài)相關的催化性質提供獨特的研究平臺。
Facet Impact of CuMn2O4 Spinel Nanocatalysts on Enhancement of the Oxygen Reduction Reaction in Alkaline Media. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c03275
7. Adv. Sci.: 轉化率大于98%！鈦酸鉀負載Pd單原子用于選擇性HCHO氧化
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增加載體與催化劑原子之間的相互作用可以提高金屬氧化物載體單原子催化劑的分散性和穩(wěn)定性。具體而言，當載體與催化原子之間的相互作用強于催化劑原子之間的相互作用時，可以有效地防止催化劑原子的團聚。此外，金屬氧化物載體的氧空位為單原子的錨定提供了均勻的作用位點，由于提供了不飽和的配位位點，在單原子催化劑的制備中顯示出獨特的優(yōu)勢。因此，為了制備高效穩(wěn)定的載體單原子催化劑，有必要進一步增強固有相互作用，增加氧空位的數(shù)量。
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近日，南開大學賈傳成、李光武和山東大學許效紅等在鈦酸鉀(KTO)納米線上制備單原子Pd(Pd/KTO)，其中TiO6八面體連接在一起形成層疊二維平面，K+離子位于二維層疊之間。選擇HCHO氧化反應作為評價Pd/KTO催化劑催化活性的關鍵反應，在這個過程中，HCHO被氧化分解為CO2和H2O。與Pd1/TiO2催化劑相比，Pd1/KTO催化劑具有極高的活性和穩(wěn)定性，其中HCHO轉化率大于98%，而在Pd1/TiO2催化劑上HCHO轉化率低于45%。
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實驗結果表明，催化劑的高活性來自高度分散的Pd和KTO的富氧空位。具體而言，在HCHO氧化反應過程中，HCHO首先吸附在KTO的氧空位上；由于缺乏未被占用的氧空位，后來引入了氧吸附在Pd物種上。同時，本征K+離子在KTO中的存在阻止了Pd的團聚，增強了Pd原子/團簇的負電荷。因此，與Pd1/TiO2相比，所得Pd1/KTO催化劑中存在Pd原子和較小的Pd團簇。這種較小的Pd物種具有更豐富的活性中心，有利于氧在催化劑表面的解離吸附，并且?guī)ж撾姾傻腜d有利于氧的活化，增強了Pd與O2形成反饋π*鍵，進一步促進了O2的吸附。此外，分解產(chǎn)生的CO中間體再吸附在Pd上，分子氧再吸附在釋放的氧空位上。因此，KTO的富氧空位和帶負電的表面進一步促進了HCHO的氧化。
Potassium Titanate Supported Atomically Dispersed Palladium for Catalytic Oxidation. Advanced Science, 2022. DOI: 10.1002/advs.202204674
8. Small: 酸性堿性都不怕，ZIF衍生的Fe1-N-C HNR實現(xiàn)高效穩(wěn)定ORR
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電化學氧還原反應(ORRs)在燃料電池和金屬-空氣電池等可持續(xù)能量轉換和存儲設備中發(fā)揮著重要作用，但陰極ORR的緩慢動力學阻礙了其進一步發(fā)展和商業(yè)應用。過渡金屬-氮-碳(TM-N-C)催化劑已被深入研究，以解決緩慢的氧還原反應(ORR)，但活性中心的可及性不足限制了它們的性能。基于此，哈爾濱工業(yè)大學(深圳)徐成彥課題組以ZIF-L納米棒為自犧牲模板，采用ZIF相變法制備了具有開孔結構的ZIF-8空心納米棒，并通過合理的碳化和鐵原子錨定，將其轉化為原子分散的Fe-N-C空心納米棒(Fe1-N-C HNR)。
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實驗結果表明，氮摻雜的碳納米管可以作為強有力的載體來負載分離的鐵原子，從而產(chǎn)生原子分散的Fe1-N-C納米管。在堿性條件下，F(xiàn)e1-N-C HNR的起始電位為1.13 VRHE，半波電位(E1/2)和極限電流密度分別為0.91 VRHE和6.0 mA cm-2；在酸性介質中，F(xiàn)e1-N-C HNR的半波電位(E1/2)和極限電流密度分別為0.8 VRHE和6.7 mA cm-2，超過商業(yè)Pt/C和大多數(shù)基于TM-N-C的ORR電催化劑。
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Fe1-N-C HNR在堿性和酸性介質中的ORR活性和穩(wěn)定性可以合理地歸因于以下優(yōu)點:1.獨特的一維碳中空結構，具有豐富的微孔/中孔以及獨特的開放腔，可以提供優(yōu)異的電子/電解質通道，有利于活性位點的暴露；2.高密度的吡啶和石墨氮摻雜可以有效地調節(jié)分離鐵原子的微環(huán)境，縮小ORR過程的活化能壘；3.碳基底的高石墨化可以進一步提高原子Fe-N4的電導率和結構穩(wěn)定性。
Isolating Fe Atoms in N-Doped Carbon Hollow Nanorods through a ZIF-Phase-Transition Strategy for Efficient Oxygen Reduction. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202205033

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