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?山大張進(jìn)濤AEM：N摻雜+金屬活性位點(diǎn)協(xié)同實(shí)現(xiàn)高性能鋅空氣電池

可充電鋅空氣電池（ZABs）具有低成本、高安全性、高能量密度和零碳排放等優(yōu)點(diǎn)，然而氧還原/析出反應(yīng)（ORR/OER）反應(yīng)動力學(xué)緩慢導(dǎo)致的低功率密度、較差的可逆性和能量轉(zhuǎn)換效率阻礙了其商業(yè)應(yīng)用。因此，迫切需要開發(fā)用于可充電ZAB的豐富且高效的雙功能氧電催化劑，目前仍具有巨大的挑戰(zhàn)。

在此，山東大學(xué)張進(jìn)濤教授等人通過簡單的自組裝-熱解策略制備了具有高支鏈碳納米管和鈷活性位點(diǎn)的3D碳納米片聚集體（CoCNTs/PNAs）。具體而言，受直接靶向癌細(xì)胞的受體和配體親和力的啟發(fā)，作者基于殼聚糖和葉酸（FA）的微型仿生配位提供了一個促進(jìn)金屬離子錨定的反應(yīng)平臺。

其中，殼聚糖與FA的預(yù)配位作用導(dǎo)致了由納米片組成的分層聚集體的形成。二者的表面官能團(tuán)（如羧基、氨基）通過金屬-N配位為金屬離子提供了錨定位點(diǎn)，可避免過量金屬離子的團(tuán)聚。同時，具有互連碳納米管的納米片聚集體的分層結(jié)構(gòu)將有助于有效的電子傳遞和離子擴(kuò)散，從而提高電催化性能。此外，N摻雜石墨碳層的約束效應(yīng)還可保護(hù)鈷納米顆粒免受腐蝕浸出，從而優(yōu)化了電子結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定性。

圖1. 電催化機(jī)理的DFT計算

因此，優(yōu)化的CoCNTs/PNAs電催化劑在氧還原（E_1/2= 0.925 V）和析氧（E_{j = 10} = 1.54 V）反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)于Pt/C-RuO₂催化劑的雙功能活性。通過DFT計算，作者發(fā)現(xiàn)N摻雜在Co金屬位點(diǎn)的d帶中心調(diào)節(jié)中起著極其重要的作用，并降低ORR和OER反應(yīng)決速步驟的能壘。對于實(shí)際應(yīng)用，基于CoCNTs/PNAs電催化劑在水系電解液中組裝的ZAB實(shí)現(xiàn)了高達(dá)371.6 mW cm^-2的大峰值功率密度及2000小時的出色循環(huán)耐久性，優(yōu)于大多數(shù)報道的過渡金屬基催化劑。

更重要的是，基于該電催化劑組裝的全固態(tài)ZAB具有良好的柔韌性、優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（在2 mA cm^-2下可平穩(wěn)運(yùn)行2600分鐘）和高往返效率（首圈循環(huán)高達(dá)76.5%）。總之，這項工作將為通過分層多孔結(jié)構(gòu)設(shè)計調(diào)整功能電催化的金屬-碳載體相互作用開辟一條新途徑。

圖2. 全固態(tài)柔性ZAB的電化學(xué)性能

Tuning Co-Catalytic Sites in Hierarchical Porous N-Doped Carbon for High-Performance Rechargeable and Flexible Zn-Air Battery, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202871

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