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1. Chem：Fe-N-C/Pd_NC實現(xiàn)高效ORR，助力燃料電池

對比Pt/C催化劑，F(xiàn)e單原子催化劑在酸性電解質中的氧還原反應（ORR）性能較差，嚴重阻礙了其發(fā)展。基于此，華中師范大學朱成周教授、北京大學郭少軍教授和中國石油大學（北京）宋衛(wèi)余教授（共同通訊作者）等人報道了一種由Pd納米團簇（Pd_NC）和Fe單原子組成的ORR催化劑（Fe-N-C/Pd_NC）。在酸性條件下，F(xiàn)e-N-C/Pd_NC表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR性能，具有優(yōu)異的半波電位（0.87 V），在30000次循環(huán)后衰減并不顯著，同時燃料電池的最大功率密度高達920 mW/cm²，優(yōu)于Pt/C催化劑。

密度泛函理論（DFT）計算發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)e單原子與Pd(111)面耦合和不耦合用于模擬Fe-N-C/Pd_NC和Fe-N-C，其中Fe與4個N原子結合。優(yōu)化后的Fe-N-C/Pd_NC的結構模型顯示出Fe中心由方平面向N₄-平面外的構型變化，與Fe-N-C相比，F(xiàn)e-N鍵被拉伸。隨著Pd_NC的整合，電子從Fe單原子向Pd_NC的轉移，導致了Fe 3d-軌道電子的重分布，進一步的不同軌道細節(jié)表明，這主要源于Fe d_z²軌道自旋態(tài)的增加。

從自旋密度圖可以看出自旋態(tài)的增加，F(xiàn)e-N-C/Pd_NC中自旋態(tài)較高的Fe位點形成了更寬的自旋相關通道，促進了ORR過程中的電荷傳輸和電子給電子。考慮到d_z²軌道垂直于Fe-N-C平面，LS Fe(II)在MS構型中由原來的空軌道變?yōu)椴糠终紦?jù)軌道，可有效調節(jié)與含氧中間體的軌道重疊。

Tuning the spin-state of Fe single atoms by Pd nanoclusters enables robust oxygen reduction with dissociative pathway. Chem, 2022, DOI: 10.1016/j.chempr.2022.10.001.

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.10.001.

2. Nat. Commun.：CuMo₆S₈/Cu電極在2.5 A cm^-2下穩(wěn)定HER

構建在高電流密度下長時間發(fā)揮作用的穩(wěn)定電極，是實現(xiàn)水電解工業(yè)化的必要條件。然而，在高電流密度下的快速氣泡剝離通常會導致電催化劑脫落和性能下降，特別是在長時間操作時。基于此，清華大學深圳國際研究生院劉碧錄教授（通訊作者）等人報道了通過MoS₂和Cu之間的原位反應，構建了一個機械穩(wěn)定、全金屬和高活性的CuMo₆S₈/Cu電極。CuMo₆S₈/Cu電極在334 mV的過電位下實現(xiàn)2500 mA cm^-2的大電流密度，并在2500 mA cm^-2下穩(wěn)定工作超過100 h。

CuMo₆S₈的三個主要面上的HER活性位點和相應的自由能圖，H*的吸附自由能（ΔG_H*）是HER活性的合理描述符。計算結果表明，原始MoS₂的HER性能很差，ΔG_H*非常高。CuMo₆S₈(001)、(101)和(110)面中坐標為3、2和3的S原子分別具有-0.084 eV、0.200 eV和-0.221 eV的ΔG_H*，都是HER的極好活性位點，接近Pt的ΔG_H*，也測試了這些面中其他暴露原子的ΔG_H*。在每一個面上，坐標數(shù)較低的S原子通常顯示的ΔG_H*比坐標數(shù)較高的S原子顯示的要低。

為揭示S原子坐標數(shù)與ΔG_H*之間的關系，作者計算了S原子不同坐標數(shù)的Bader有效電荷。S原子坐標數(shù)越大，Bader有效負電荷越多。由于S-H鍵中S原子的電負性比H原子強，S的坐標數(shù)越大，表示S-H鍵強度越弱，即較高的ΔG_H*。CuMo₆S₈中大量暴露的S原子，其坐標數(shù)為2或3，可能是CuMo₆S₈具有優(yōu)異的HER性能的原因。在金屬CuMo₆S₈上的電子轉移效率比在2H-相MoS₂半導體上的電子轉移效率更高，因此CuMo₆S₈是一種具有高本征HER活性的金屬。

Dual interfacial engineering of a Chevrel phase electrode material for stable hydrogen evolution at 2500?mA?cm^-2. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-34121-y.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-34121-y.

3.?Adv. Funct. Mater.：CoBDC/MXene實現(xiàn)高效的全pH內HER

設計定義明確的界面化學鍵橋是優(yōu)化金屬-有機骨架（MOFs）催化活性的有效策略，但仍然具有挑戰(zhàn)性。基于此，南京航空航天大學彭生杰教授和李林林副教授、嘉興學院李蕾教授（共同通訊作者）等人報道了一種簡易原位生長策略，通過將MXene與CoBDC納米片偶聯(lián)來合成緊密連接的2D/2D異質結。測試結果表明，優(yōu)化后的CoBDC/MXene在電流密度為10 mA cm^-2下表現(xiàn)出優(yōu)異的析氫反應（HER）活性，在堿性、酸性和中性電解質中分別具有29、41和76 mV的低過電位，與商用Pt/C催化劑相當。

為了解界面Co-O-Ti橋接對HER性能的影響，對MXene、CoBDC和CoBDC/MXene進行了DFT計算。在MXene修飾后，CoBDC表現(xiàn)出從Co到Ti原子的電子轉移，這歸因于界面Co-O-Ti橋的形成，在兩相間建立了連續(xù)的電子傳輸。對比CoBDC和MXene，CoBDC/MXene異質結在費米能級具有較高的電子密度。

在CoBDC與MXene異質結界面處存在耦合電子軌道，優(yōu)化了CoBDC/MXene的電導率，降低了電荷轉移阻力。CoBDC與MXene （-2.12 eV）中Co的d-帶中心比純CoBDC（-1.95 eV）低，表明CoBDC/MXene界面對H中間體的吸附減弱，促進了H₂的演化。結果表明，界面橋的形成可以調節(jié)電子結構，導致電荷的重新分配。

Electronic Modulation of Metal-Organic Frameworks by Interfacial Bridging for Efficient pH-Universal Hydrogen Evolution. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202210322.

https://doi.org/10.1002/adfm.202210322.

4. ACS Catal.：CQD修飾BiOBr/Bi₂WO₆光催化微電機用于環(huán)境修復及DFT計算

高效的光催化劑是降解水中抗生素污染物的關鍵，對環(huán)境修復至關重要。基于此，哈爾濱工業(yè)大學袁遠教授（通訊作者）等人報道了通過溫和的水熱方法制備了一種高效的碳量子點（CQD）改性BiOBr/Bi₂WO₆雜化材料。同時，開發(fā)了一種基于光催化劑的可見光驅動微電機。它對水中常見污染物如磺胺、喹諾酮和四環(huán)素抗生素表現(xiàn)出顯著的光催化活性，其中10CQD/BiOBr/Bi₂WO₆-4（10CBBr-4）的光催化活性最高，分別是BiOBr和Bi₂WO₆的2.8倍和5倍。

根據(jù)能帶結構，推測CQD/BWO/BiOBr的電荷轉移機制如下：在模擬光照下，生成e^–-h⁺對。若BiOBr和BWO之間形成II型異質結，則BiOBr導帶（CB）的e^–將流向BWO的CB，h⁺將從BWO的VB遷移到BiOBr的VB。作者提出了一種新的電荷轉移模式：若形成Z-型異質結，BWO的CB中的e^–將與BiOBr的VB中較近的h⁺結合。光生載流子被有效分離，e^–和h⁺的重組被抑制，有利于NOR的去除。

為研究BiOBr和BWO之間的載流子轉移機制和界面相互作用，作者利用DFT計算研究了BiOBr的能帶結構和功函數(shù)。BWO具有典型的鈣鈦礦結構，由[Bi₂O₂]²⁺和共享角[WO₄]^2-交替層組成。BiOBr具有與BWO相同的[Bi₂O₂]²⁺，有利于構建Z-型異質結。層狀結構的中間層提供了更多的活性反應位點，并作為電子受體，促進了光催化反應。BWO和BiOBr的功函數(shù)分別為6.83和4.98 eV，而功函數(shù)的差值代表了BiOBr和BWO之間的電荷轉移，電子將從功函數(shù)高的一側流向功函數(shù)低的一側，直到達到費米能級的平衡。

Carbon Quantum Dot-Decorated BiOBr/Bi₂WO₆ Photocatalytic Micromotor for Environmental Remediation and DFT Calculation. ACS Catal., 2022, DOI: 10.1021/acscatal.2c04149.

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c04149.

5. ACS Catal.：氧化鈰促進鎳基電催化劑重構助力高效OER

調節(jié)催化劑的動態(tài)變化對于理解其機理和開發(fā)更好的電催化劑具有重要意義，但在析氧反應（OER）中仍然具有挑戰(zhàn)性。基于此，暨南大學高慶生教授（通訊作者）等人報道了鈰（Ce）促進的Ni-X（X=S、P和O）重構，以揭示重構表面與OER性能之間的相關性，并指導了設計優(yōu)異的電催化劑。界面CeO₂通過增強羥基吸附促進Ni-X的原位重構，產生高活性的CeO₂-NiOOH界面。測試發(fā)現(xiàn)，CeO₂改性的Ni₃S₂在1.0 M KOH中的電流密度為10和100 mA cm^-2時，分別具有251和364 mV的低過電位，在已報道的Ni基催化劑中表現(xiàn)最佳。

DFT計算發(fā)現(xiàn)，在Ni₃S₂和Ni₂P衍生的NiOOH上具有豐富的氧空位（O_v），因此分析了CeO₂-NiOOH與O_v界面的另一個模型（CeO₂-NiOOH-O_v），以解釋在CeO₂-Ni₂P/NF、CeO₂-Ni₃S₂/NF和CeO₂-NiO/NF上的不同活性。在堿性條件下，OER過程涉及在金屬陽離子位點上的協(xié)同四電子轉移以產生O₂。裸CeO₂被視為具有非常高的能量勢壘（2.47 eV）的不良OER催化劑。NiOOH的電勢決定步驟（PDS）是*OOH的形成，相應的能壘（ΔG）高達1.92 eV，表明主要限制是由于*O和*OOH結合不當。

與NiOOH相比，與CeO₂偶聯(lián)后，CeO₂-NiOOH上的PDS是從*OOH到O₂的轉化，ΔG為1.75 eV。O_v的加入改善了*O和*OH中間體的吸附強度，PDS是*OH物種在CeO₂-NiOOH-O_v上的脫質子化，ΔG僅為1.70 eV，接近η vs ΔG_*O-ΔG_*OH火山圖的頂點（1.6 eV），表明良好的OER動力學。引入具有豐富O_v的CeO₂-NiOOH界面可以調節(jié)OH*、O*和OOH*中間體的吸附，從而提高Ni₃S₂和Ni₂P衍生的NiOOH的OER。

Ceria-Promoted Reconstruction of Ni-Based Electrocatalysts toward Efficient Oxygen Evolution. ACS Catal., 2022, DOI: 10.1021/acscatal.2c03912.

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c03912.

6.?Small：Co@NCNT@ZnIn₂S₄實現(xiàn)高性能光催化HER

光催化劑的結構設計與光生載體的分離和轉移高度相關，這對于提高光催化析氫性能至關重要。基于此，北京科技大學白洋教授、魯啟鵬教授和高磊副教授（共同通訊作者）等人報道了通過合理設計并精確合成了一種具有層次化結構的雜化光催化劑M@NCNT@ZIS（M：Fe, Co, Ni；NCNT：氮摻雜碳納米管；ZIS：ZnIn₂S₄）。具有大比表面積的中空結構提供了豐富的反應位點，從而增加了反應物的吸附。優(yōu)化的Co@NCNT@ZIS在無Pt助催化劑的情況下，具有顯著的光催化析氫效率（43.73 mmol g^-1 h^-1）。

DFT計算發(fā)現(xiàn)，Ni原子上的ΔG_H（-0.017 eV）比Co（-0.174 eV）和Fe（0.251 eV）更接近0 eV。同時，F(xiàn)e的OH吸附能（ΔE_OH）為-0.018 eV，Ni（0.655 eV）和Co（0.472 eV）原子表面上的OH吸附需要更多的能量，表明在Ni和Co原子上更難發(fā)生反向反應。DFT計算獲得平面平均電荷密度差和界面處的電荷轉移分布，其中金屬和NCNT之間的界面相互作用強度排序如下：Fe > Co > Ni。Co@NCNT-x@ZIS顯示出最佳的光催化制氫性能，有助于良好的界面電荷傳輸和氫吸附性能的協(xié)同效應。

在整個光催化過程中，Co@NCNT-x@ZIS可以在吸收適當能量的光子后被激發(fā)產生電子和空穴。ZIS中的光生電子沿著NCNT向Co納米顆粒定向傳輸，以參與還原反應，而光誘導空穴被溶液中的犧牲劑（TEOA）消耗。Co@NCNT良好的氫吸附行為、最佳的界面電荷傳輸特性和獨特的中空結構為快速電荷分離和轉移提供了有利條件。在成分優(yōu)化后，Co@NCNT-10@ZIS表現(xiàn)出最佳的光催化制氫性能。

Unexpected High-Performance Photocatalytic Hydrogen Evolution in Co@NCNT@ZnIn₂S₄ Triggered by Directional Charge Separation and Transfer. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202205266.

https://doi.org/10.1002/smll.202205266.

7. Nano Res.：Co-Ni₃N/CC納米片助力PET升級循環(huán)，并產生H₂

近日，同濟大學陳作鋒教授（通訊作者）等人報道了一種電重整策略，利用雙功能氮化鎳鈷納米片電催化劑（Co-Ni₃N/CC）對聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）廢物進行升級循環(huán)，同時產生氫氣（H₂）。PET塑料在堿性溶液中消化，產生電化學活性單體乙二醇（EG）。在Co-Ni₃N/CC對的PET水解產物中，集成的EG氧化制氫系統(tǒng)在電池電壓1.46 V時，電流密度達到50 mA·cm^-2，比常規(guī)水裂解低370 mV。

作者構建了Ni₃N、Co-Ni₃N、Ni₃N@NiOOH（Ni₃N為核，NiOOH為殼）和Co-Ni₃N@NiOOH/CoOOH（Co-Ni₃N為核，NiOOH/CoOOH為殼）的優(yōu)化結構模型，并利用DFT計算了優(yōu)化模型Ni₃N和Co-Ni₃N對乙二醇和水的吸附能。Co-Ni₃N的負水吸附能（-0.32 eV）比Ni₃N的負水吸附能（-0.26 eV）更大，表明Co-Ni₃N對水的有效吸附和后續(xù)H₂的活化作用。與Ni₃N（-0.42 eV）相比，Co-Ni₃N對乙二醇的負吸附能（-0.52 eV）更大，有利于EGOR。

DFT計算表明，乙二醇的O-H鍵裂解形成*CH₂OHCHO中間體是一個吸熱過程。在Co-Ni₃N@NiOOH/CoOOH和NiOOH/CoOOH條件下生成乙醇醛中間體的吉布斯自由能變化分別為0.57和1.00 eV，表明這是EGOR過程中的速率決定步驟（RDS）。結果表明，Co-Ni₃N@NiOOH/CoOOH具有最低的反應能壘，突出了Co-Ni₃N異質結構相對于EGOR的優(yōu)勢，同時Co-Ni₃N異質結構有利于優(yōu)化試劑/中間體的吸附能，促進HER和EGOR活性。

Upcycling PET in parallel with energy-saving H₂ production via bifunctional nickel-cobalt nitride nanosheets. Nano Res., 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-5085-9.

https://doi.org/10.1007/s12274-022-5085-9.

8. Nano Res.：O_d-Ce@V₂O₅實現(xiàn)高效的水系鋅離子存儲

低成本、環(huán)保的可再充電水系鋅離子電池（AZIBs）受到廣泛關注，成為儲能系統(tǒng)的候選產品。然而，AZIBs的發(fā)展受到了合適且價格合理的正極材料的限制。基于此，山東大學熊勝林教授和奚寶娟副教授（共同通訊作者）等人報道了利用一步水熱處理的雙效策略，制備了插有Ce和引入富氧缺陷的V₂O₅納米帶（O_d-Ce@V₂O₅），以協(xié)同提高電化學性能。測試發(fā)現(xiàn)，理想的正極在電流密度為0.5 A·g^-1時提供了444 mAh·g^-1的可逆容量，并表現(xiàn)出優(yōu)異的庫侖效率，以及非凡的能量密度304.9 Wh·kg^-1。

通過DFT計算，以探究V₂O₅中Ce摻雜和氧缺陷的雙效應策略作用和詳細的Zn²⁺存儲機制。值得注意的是，從O_d-Ce@V₂O₅和V₂O₅之間的不同結構和電荷密度，可直觀地觀察到Zn²⁺插層在基體晶格中的狀態(tài)。幾乎沒有電子從Zn²⁺遷移到氧，所以大部分電荷集中在O_d-Ce@V₂O₅中的缺陷位點附近。

在純V₂O₅中，有更多的電子從Zn²⁺轉移到晶格氧，因此更多的電荷聚集在氧附近。O_d-Ce@V₂O₅（-0.511 eV）的吸附能低于V₂O₅（-3.45 eV）的吸附能。因此，Zn²⁺與O_d-Ce@V₂O₅之間的相互作用較弱。適當?shù)奈侥苁筞n²⁺容易釋放，表明O_d-Ce@V₂O₅正極是Zn²⁺可逆吸附/解吸的極好宿主。但是，純V₂O₅與Zn²⁺客體吸附的較高吉布斯自由能，導致結構可逆性較差。

Introducing Ce ions and oxygen defects into V₂O₅ nanoribbons for efficient aqueous zinc ion storage. Nano Res., 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-4990-2.

https://doi.org/10.1007/s12274-022-4990-2.

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