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雙原子催化劑（DACs）具有二元金屬位點之間的協同效應，已成為一種高效的CO₂還原電催化劑。然而，合理調節DACs的電子結構以優化催化性能仍然是一個巨大的挑戰。基于此，天津理工大學鐘地長教授（通訊作者）等人報道了三種Ni₂ DACs（即Ni₂-N₇、Ni₂-N₅C₂和Ni₂-N₃C₄）的電子結構通過Ni₂雙原子中心周圍配位環境的調節而改變。測試結果表明，Ni₂-N₃C₄表現出顯著提高的CO₂還原電催化活性，不僅優于相應的單原子Ni催化劑（Ni-N₂C₂），而且高于Ni₂-N₇和Ni₂-N₅C₂ DACs。

DFT計算，了解Ni₂-N₃C₄電催化CO₂還原為CO的活性。首先，構建了Ni₂-N₇、Ni₂-N₅C₂和Ni₂-N₃C₄的結構模型。電催化CO₂還原為CO是一個雙-電子和雙-質子轉移過程，包括以下三個步驟：（1）CO₂(g) + * + e^– + H*→ COOH*；（2）COOH* + e^– + H* →CO + H₂O和（3）CO* → CO + *。其中，COOH*形成和CO*解吸的自由能變化（?G）對CO₂還原為CO的動力學至關重要。結果表明，在CO₂還原為CO的過程中，COOH*的形成是Ni₂-N_xC_y的限速步驟（RDS）。

對于Ni-N₂C₂ SAC，兩個步驟的?G分別為0.40和0.80 eV，意味著Ni-N₂C₂的RDS是CO*解吸。結果表明，Ni₂-N₃C₄對CO₂還原為CO的最高電催化活性可歸因于其COOH*形成和CO*解吸的最佳和中等?G值，可能源于與COOH*和CO*中間體的適當結合能。此外，確定Ni₂-N₃C₄中形成COH*中間體的?G為2.49 eV，遠高于CO*解吸的?G（0.60 eV），這是Ni₂-N₃C₄將CO₂還原為CO的高選擇性的原因。

Modulating the Electronic Structures of Dual-Atom Catalysts via Coordination Environment Engineering for Boosting CO₂ Electroreduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202215187.

https://doi.org/10.1002/anie.202215187.

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鐘地長教授Angew：雙原子催化劑助力CO2電還原

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