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半導體聚合物薄膜是可穿戴和生物醫(yī)學應用的柔性電子的基本元件。然而，高遷移率半導體聚合物通常很脆，在小應變(<10%)下很容易斷裂。最近，已經報道了通過分子設計和納米配置來改善半導體聚合物膜的固有機械性能。研究發(fā)現，調控半導體薄膜和襯底之間的界面特性可以顯著地延緩薄膜中微裂紋的形成。

這里，斯坦福大學鮑哲南教授和加州大學洛杉磯分校金麗華教授等人提出了一個通用的設計策略，在半導體薄膜和襯底之間共價結合一個由動態(tài)非共價交聯組成的耗散界面聚合物層。這使得層間的高界面韌性、分層的抑制和應變的離域成為可能。

結果，裂紋的產生和擴展明顯延遲到更高的應變。具體地，高遷移率半導體聚合物薄膜的裂紋起始應變從30%提高到110%應變，而沒有任何明顯的微裂紋。此外，作者發(fā)現界面層減少了不同層之間熱膨脹系數的不匹配。這種方法可以改善各種半導體聚合物、導電聚合物甚至金屬薄膜的裂紋起始應變。

圖文解讀

作者提出了一種堅韌界面(TI)設計，以賦予脆性半導體聚合物薄膜拉伸性(圖1a)。簡而言之，TI鍵合是由兩種基本化學成分實現的：

(1)堅韌的自修復聚合物基質(TSP)，其能夠通過自主的動態(tài)鍵斷裂和重組而重復能量耗散；

(2)表面改性劑(SM),其與TSP共價和非共價結合，并且與基底共價結合(圖1a)。

這使得能夠進行TI鍵合，防止分層，使膜中的應變離域，并最終顯著延遲裂紋擴展(圖1b)。TSP由作為能量耗散基質的90 wt%自修復聚合物(SHP)和作為交聯劑的10 wt% SM的混合物組成。具體來說，SHP是一種基于聚二甲基硅氧烷的韌性彈性體網絡，由兩種不同鍵強度的氫鍵(H鍵)組成。SM具有以下三個特征:(1)位于柔性鏈末端的兩個全氟苯酰肼或二苯甲酮部分，用于通過光或熱與任何聚合物表面共價結合，(2)用于與TSP非共價相互作用的動態(tài)氫鍵單元，以及(3)用于SM層拉伸性的柔性長聚二甲基硅氧烷鏈(M_w≈5000)(圖1a)。

圖1. 在半導體薄膜和彈性襯底之間引入TI

圖2. TSP與各種聚合物基底TI的制備與表征

圖3. 通過嵌入TI在半導體薄膜中延遲裂紋的形成

圖4. TI對各種聚合物半導體和導體的廣泛適用性

這里設計的TI層適用于大多數半導體聚合物。例如，作者將其應用于三種額外的半導體聚合物(圖4a)。當經受50%應變時，直接轉移到可拉伸的共價交聯的PDMS基底上的所有薄膜都嚴重破裂。然而，在半導體薄膜和基底之間的TI層再次延遲了裂紋的產生和擴展；因此，即使在100%應變時，作者也觀察不到明顯的裂紋(圖4a，b)。TI也可用于增強其他類型電子材料的拉伸性。例如，導電聚合物(聚(3，4-亞乙基二氧噻吩)聚苯乙烯磺酸酯(PEDOT:PSS))薄膜，當沉積在PDMS基底上時，其在10%的應變下表現出脆性斷裂；而對于TI層，即使在100%的應變下也表現出穩(wěn)定的導電性(圖4c，d)。類似地，可以將TI引入到PDMS襯底上的薄Au膜(60 nm厚)中。觀察到膜從脆性斷裂變?yōu)轫g性斷裂，產生可拉伸的Au導體(圖4e，f)。

綜上所述，作者的工作表明，TI方法可能通過拓寬材料選擇為可拉伸電子產品的未來發(fā)展開辟新的途徑。

文獻鏈接

Kang, J., Mun, J., Zheng, Y. et al. Tough-interface-enabled stretchable electronics using non-stretchable polymer semiconductors and conductors. Nat. Nanotechnol. (2022). https://doi.org/10.1038/s41565-022-01246-6

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