低鉑含量聚合物電解質(zhì)燃料電池（PEFC）的發(fā)展一直受到催化劑與陰極催化劑層中的離聚體接觸時氧還原反應（ORR）活性地降低和氧傳質(zhì)阻力的阻礙。

在這項研究中，卡爾加里大學Karan Kunal等人

設計策略包括四個目標：（1）將Pt納米顆粒的大小控制在1.8-3 nm范圍內(nèi)，以獲得最佳的配位數(shù)；（2）使Pt納米顆粒在具有高Pt-Pt距離的催化劑載體上均勻分散，以緩解區(qū)域效應；（3）挑戰(zhàn)利用較大的球形催化劑載體（~130 nm）產(chǎn)生較大的催化層孔，從而通過分子擴散而不是限制性Knudsen擴散實現(xiàn)催化層O₂輕松傳輸。N-官能團在碳基催化劑載體表面的均勻分布，產(chǎn)生良好的載體-碳相互作用，研究發(fā)現(xiàn)催化劑展現(xiàn)出638±68 mA mg_Pt^?1的高 ORR 質(zhì)量活性在膜電極組件中在 0.9 V 和 100% 相對濕度下。

高分辨率電子顯微鏡和幾乎與濕度無關的雙層電容直接證明了碳載體表面均勻分布的氮官能團促進了離聚物的高覆蓋。碳表面的親水性質(zhì)確保了在廣泛的相對濕度范圍內(nèi)操作的高活性和性能。具有挑戰(zhàn)性的較大碳載體（~135 nm）與有利的離聚體膜結(jié)構(gòu)的結(jié)合被認為是由離聚體的離子部分和催化劑載體的氮功能基團的相互作用而產(chǎn)生的，從而使超低Pt負載（34 ±2 μg_Pt cm^-2）催化劑層具有前所未有的低局部氧傳輸阻力（5.0s cm^-1）。

催化劑/載體設計策略的成功實施證明了在表面上均勻分布N-功能基團的較大催化劑載體的優(yōu)勢：（a）實現(xiàn)具有可控尺寸和粒間距離的Pt催化劑的均勻和良好分散的沉積，這兩者都導致有效的高ORR活性; （b）離聚體和N-功能基團之間的良好相互作用實現(xiàn)Pt/載體的高離聚體覆蓋率，從而高催化劑利用率；（c）受較大催化層孔隙和區(qū)域效應影響的催化劑層氧傳輸阻力的降低。催化劑/載體設計策略的成功實施展現(xiàn)了在催化劑載體表面均勻分布氮官能團的優(yōu)點，預示著可以通過合理的催化劑載體設計策略來開發(fā)下一代催化劑。

Designing fuel cell catalyst support for superior catalytic activity and low mass-transport resistance, Nat. Cummun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-33892-8 https://www.nature.com/articles/s41467-022-33892-8.

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