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2022年10月24日和10月30日，澳大利亞格里菲斯大學(xué)教授團(tuán)隊(duì)與其他課題組合作分別在Angew. Chem. Int. Ed.（IF=16.823）、Adv. Funct. Mater.（IF=19.924）上發(fā)表了最新成果，即“Edge-hosted Atomic Co-N₄ Sites on Hierarchical Porous Carbon for Highly Selective Two-electron Oxygen Reduction Reaction”和“Atomic Modulation and Structure Design of Fe-N₄ Modified Hollow Carbon Fibers with Encapsulated Ni Nanoparticles for Rechargeable Zn-Air Batteries”。

值得注意的是，兩篇文章的第一作者均是田玉輝博士。下面，對這兩篇成果進(jìn)行簡要的介紹，以供大家學(xué)習(xí)和了解！

Angew. Chem. Int. Ed.：Co-N/HPC實(shí)現(xiàn)高選擇性雙電子ORR

開發(fā)具有高效率和高選擇性的電催化劑，對于高性能、低成本和可持續(xù)的儲(chǔ)能應(yīng)用至關(guān)重要?；诖?，澳大利亞格里菲斯大學(xué)張山青教授和上海理工大學(xué)Yuhai Dou（共同通訊作者）等人報(bào)道了他們系統(tǒng)的研究了碳負(fù)載單原子催化劑（SACs）對氧還原反應(yīng)（ORR）路徑（雙電子，2e^?或四電子，4e^?）的邊緣效應(yīng)，發(fā)現(xiàn)2e^?-ORR在邊緣負(fù)載Co-N₄原子位點(diǎn)上比在基面負(fù)載Co-N₄原子位點(diǎn)上更有利。密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，邊緣負(fù)載的Co-N₄原子位點(diǎn)在熱力學(xué)上比基面位點(diǎn)更有利于2e^?-ORR。在實(shí)驗(yàn)中，原子分散的Co-N₄基團(tuán)被固定在具有不同邊體積比的碳基板上。

當(dāng)Co-N₄位點(diǎn)固定在分層多孔碳（HPC）上時(shí)，Co-N/HPC催化劑具有豐富的邊緣活性位點(diǎn)，在堿性介質(zhì)中對2e^?-ORR具有高達(dá)95%的選擇性，而基面Co-N₄主導(dǎo)的石墨烯薄片（Co-N/GFs）表現(xiàn)出通向ORR的準(zhǔn)4e^?途徑。更重要的是，作者發(fā)現(xiàn)在長期的ORR操作中，含氧官能團(tuán)（OFGs）可以很容易地飽和碳宿主的邊緣。進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)和理論研究表明，改性O(shè)FGs可以在保持90%以上選擇性，同時(shí)進(jìn)一步促進(jìn)2e^?-ORR動(dòng)力學(xué)。該研究為Co SACs中2e^?-ORR高選擇性的起源提供了機(jī)理上的見解。

圖文速遞

圖1.DFT計(jì)算

圖2. Co-N/HPC的合成示意圖與形貌表征

圖3. Co-N/HPC的光譜表征

圖4. Co-N/HPC的催化性能

圖5. Co-N/HPC的結(jié)構(gòu)表征

小結(jié)

總之，作者闡明了邊緣結(jié)構(gòu)在控制Co-SACs上的ORR途徑（即2e^?和4e^?）方面的重要作用。DFT計(jì)算表明，邊緣負(fù)載Co-N₄位點(diǎn)具有高選擇性的2e^?-ORR催化活性，而基面負(fù)載Co-N₄位點(diǎn)則是4e^?-ORR。作者制備了具有不同邊體積比的碳負(fù)載Co-SACs，其中Co-N/HPC催化劑具有約95%的選擇性，高H₂O₂生成速率（1.72 mol h^-1 g_cat^-1）和高FE（>90 %）。更重要的是，作者觀察到暴露的邊緣在ORR過程中容易與氧官能團(tuán)氧合，促進(jìn)了2e^?-ORR動(dòng)力學(xué)，并使選擇性保持在90%以上。該發(fā)現(xiàn)強(qiáng)調(diào)了對SACs上ORR通路的錨定位點(diǎn)和官能團(tuán)的微調(diào)，為實(shí)現(xiàn)大規(guī)模和低成本的電化學(xué)生產(chǎn)H₂O₂提供了一條新途徑。

Edge-hosted Atomic Co-N₄ Sites on Hierarchical Porous Carbon for Highly Selective Two-electron Oxygen Reduction Reaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202213296.

https://doi.org/10.1002/anie.202213296.

Adv. Funct. Mater.：Fe-N@Ni-HCFs助力可再充電Zn-空氣電池

開發(fā)具有優(yōu)異的雙功能氧還原反應(yīng)（ORR）/析氧反應(yīng)（OER）活性和快速傳質(zhì)能力的電催化劑，對于高性能可再充電鋅-空氣電池（ZABs）至關(guān)重要。

基于此，澳大利亞格里菲斯大學(xué)張山青教授和浙江大學(xué)陸俊教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種能促進(jìn)ORR/OER電催化劑的雙功能活性和傳質(zhì)動(dòng)力學(xué)的高效原子調(diào)制和結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)策略。具體而言，原子Fe-N₄基團(tuán)被固定在預(yù)先制成的空心碳纖維上，并封裝了Ni納米顆粒（Fe-N@Ni-HCFs）。

同步X射線吸收光譜（XAS）和球差校正電子顯微鏡分析證實(shí)了催化劑活性位點(diǎn)的原子分布和獨(dú)特的泡狀中空結(jié)構(gòu)，而密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明包覆的Ni納米顆?？梢哉T導(dǎo)Fe-N₄原子的電子分布，從而降低反應(yīng)能壘。結(jié)果表明，所制備的Fe-N@Ni-HCFs催化劑具有較強(qiáng)的雙官能ORR/OER活性和良好的氣-固-液界面，有利于提高傳質(zhì)性能。這些協(xié)同優(yōu)勢使無粘結(jié)劑Fe-N@Ni-HCFs電極具有顯著的功率密度和ZABs循環(huán)穩(wěn)定性，優(yōu)于商用Pt/C+Ir/C基準(zhǔn)。這種特殊的性能表明，所提出的策略可以擴(kuò)展到能量轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)的電催化劑的設(shè)計(jì)和制造。

圖文速遞

圖1. DFT計(jì)算

圖2. Fe-N@Ni-HCFs的合成示意圖和形貌表征

圖3. Fe-N@Ni-HCFs的光譜表征

圖4. Fe-N@Ni-HCFs的催化性能

圖5. 具有Fe-N@Ni-HCFs電極的Zn-空氣電池性能

小結(jié)

總之，作者提出了一種包覆Ni納米顆粒的Fe-N₄改性中空碳纖維的原子調(diào)制和結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)策略，以提高可充電ZABs的ORR/OER雙官能活性和傳質(zhì)能力。DFT計(jì)算表明，F(xiàn)e-N₄-C殼層和底層金屬Ni之間的電子耦合調(diào)節(jié)了Fe-N₄基團(tuán)的電子構(gòu)型，有助于降低ORR和OER的能壘。同時(shí)，多孔中空結(jié)構(gòu)具有泡狀內(nèi)腔，傳質(zhì)效果良好，構(gòu)建了充足穩(wěn)定的三相界面。通過合理的原子調(diào)制和結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，所制備的可再充電ZABs具有放電-充電過電位小、比容顯著、功率密度高、循環(huán)穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn)。該研究構(gòu)建的詳細(xì)設(shè)計(jì)概念和策略有望促進(jìn)電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)器件的健壯和高性能催化劑材料的發(fā)展。

Atomic Modulation and Structure Design of Fe-N₄ Modified Hollow Carbon Fibers with Encapsulated Ni Nanoparticles for Rechargeable Zn–Air Batteries. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202209273.

https://doi.org/10.1002/adfm.202209273.

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