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哈工大AFM：低阻抗固態(tài)電池電解質(zhì)與界面層之間的快速Li+轉(zhuǎn)移橋

固態(tài)電池（SSB）被視為下一代的先進儲能技術(shù)，可提供更高的安全性和能量密度。然而，由于陶瓷電解質(zhì)和鋰負(fù)極之間的固-固界面接觸，實際應(yīng)用受到大界面阻抗的困擾。在電解質(zhì)和鋰負(fù)極之間引入基于聚合物的涂層是解決這一問題的可行策略，然而聚合物很難在原子尺度上實現(xiàn)緊密接觸，且在電解質(zhì)和聚合物涂層之間缺乏快速轉(zhuǎn)移Li⁺的橋梁，極大地限制了該策略的有效性。

為此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)張乃慶教授等人展示了一種具有高兼容性、電子阻擋的界面層，即將聚4-苯乙烯磺酸鋰（PLSS）引入Li_6.5La3Zr_1.5Ta_0.5O₁₂（LLZTO）固體電解質(zhì)與鋰負(fù)極之間。研究表明，含有大量磺酸鋰基團的PLSS與暴露在LLZTO表面的金屬原子（La, Zr, Ta, Li）形成強配位相互作用，這種原子能級相互作用成功地在LLZTO/PLSS界面上建立了一個快速的Li⁺遷移橋并表現(xiàn)出低能壘和高Li⁺擴散系數(shù)。

因此，這種相互作用在長期循環(huán)的情況下保持了LLZTO與鋰負(fù)極之間異常穩(wěn)固和無縫的界面接觸。通過確保良好的界面接觸和Li⁺在界面上的快速傳導(dǎo)，界面阻抗可降低至9 Ω cm²。此外，PLSS的電子阻斷特性可防止電子穿過LLZTO/PLSS界面并與Li⁺結(jié)合在LLZTO內(nèi)形成枝晶。

圖1. LLZTO和LLZTO-PLSS中的鋰枝晶生長

電化學(xué)測試表明，Li/LLZTO-PLSS/Li對稱電池在25°C下表現(xiàn)出高達(dá)1.1 mA cm^-2的CCD，并在0.1 mA cm^-2時表現(xiàn)出4800小時的穩(wěn)定循環(huán)。作者發(fā)現(xiàn)，Li/LLZTO-PLSS/Li電池在引入了PLSS界面層后出現(xiàn)了兩個新界面，即LLZTO/PLSS和PLSS/Li界面。前者經(jīng)常被忽視的緊密界面是由界面配位化學(xué)構(gòu)成的，由于-SO₃Li與LLZTO表面上的原子配位，該界面表現(xiàn)出快速的Li ⁺遷移。

同時，后一種界面由于PLSS的優(yōu)異親鋰性而保持良好的接觸。此外，基于LLZTO-PLSS制備的與LiFePO₄（LFP）正極耦合的全固態(tài)電池可在0.5 C下穩(wěn)定運行400次循環(huán)且容量保持率為89.5%。總之，這項工作提出的基于PLSS的界面層是解決陶瓷電解質(zhì)和聚合物層之間界面相容性問題的一種有前景策略。

圖2. LFP/LLZTO-PLSS/Li全電池的電化學(xué)性能

A Bridge between Ceramics Electrolyte and Interface Layer to Fast Li⁺ Transfer for Low Interface Impedance Solid-State Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202211387

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