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楊化濱/曹鵬飛ACS Energy Letters：高陽離子遷移數聚合物電解質實現安全穩定固態鋰電！

目前，實現高陽離子傳輸聚合物電解質的策略主要集中在開發單離子導電聚合物電解質。然而由于離子傳輸緩慢，這遠遠達不到實用要求。

在此，南開大學楊化濱研究員、北京化工大學曹鵬飛教授等人報道了一種新的方法以取代傳統的聚合物電解質制備策略，即通過分子和離子單體（即VEC和LiSTFSI）在鋰鹽存在下原位聚合獲得高陽離子傳輸數（t_Li+）聚合物電解質（HTPE，VEC-r-LiSTFSI）。

從定義上看，這種HTPE既不屬于傳統聚合物電解質的任何一種類型，同時具有雙離子和單離子導電聚合物電解質的優點。與之前報道的僅在低電流密度（≤1 mA cm^-2）和相對較高的溫度（大部分≥60°C）下工作的聚合物電解質相比，這種HTPE在超高電流密度（10 mA cm^-2）和相對較低的溫度（25°C甚至5°C）下表現良好。動態模擬結果表明，較高的Li溶劑化程度和Li⁺在接枝STFSI^–和TFSI^–之間的容易遷移也有助于提高電解質的離子導電性和更高的t_Li+。

圖1. HTPE設計和制備說明

因此，組裝的Li/聚(VEC10-r-LiSTFSI)/Li電池在3 mA cm^-2下可穩定循環超過3000小時，在10 mA cm^-2下也可穩定循環超過1000小時，遠遠超過迄今報道的大多數HTPE，甚至滿足實際電池中的電流密度要求。更重要的是，Li/聚(VEC10-r-LiSTFSI)/LFP電池提供了非常穩定的循環性能，在環境溫度下超過1200次循環后的容量保持率為70%。

此外，該聚(VEC10-r-LiSTFSI)也滿足其他實用參數，包括低溫運行（5℃）和兼容高質量負載正極（商用12.5 mg cm^-2LFP正極和高壓NCM正極）。甚至，基于聚(VEC10-r-LiSTFSI)電解質組裝的軟包電池在彎曲甚至切割過程中繼續工作，顯示出實現安全電池的巨大潛力。總之，這項工作提出的新方法將為實現優質聚合物電解質的新設計原則鋪平道路，從而實現高能量密度、穩定、安全的電池和電子產品。

圖2. 具有不同聚合物電解質的鋰金屬電池電化學性能

A Polymer Electrolyte with High Cationic Transport Number for Safe and Stable Solid Li-Metal Batteries, ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02349

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