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?華科孫永明EnSM：異質(zhì)鋰合金界面相在高能鋰電池循環(huán)過程中實(shí)現(xiàn)鋰補(bǔ)償

由于具有誘人的容量、低成本和易于加工性，合金元素箔（如Sn、Al、In等）負(fù)極顯示出用于高能量密度鋰（Li）離子電池的巨大前景。然而，大量的Li損失、不均勻的電化學(xué)反應(yīng)和循環(huán)中連續(xù)的副反應(yīng)導(dǎo)致其電化學(xué)性能差。

在此，華科孫永明等人使用錫箔作為模型系統(tǒng)，通過液態(tài)合金（Ga-In-Sn合金）與金屬鋰之間的輕微化學(xué)反應(yīng)構(gòu)建了一種共形非均質(zhì)鋰合金界面合金化元素箔（定義為“Sn/Li-LA”），其脫鋰電位略高于鋰錫合金。由于液態(tài)合金的“液體”性質(zhì)和與錫箔良好的力學(xué)相互作用，在不需要較大外部壓力的情況下實(shí)現(xiàn)了均勻的預(yù)鋰化。

同時，Li-LA界面相可以分離電解液和活性Sn，抑制兩者之間的副反應(yīng)并使電化學(xué)反應(yīng)均勻化，從而提高循環(huán)穩(wěn)定性。值得注意的是，Li-LA的脫鋰電位略高于活性Li-Sn合金（ΔV=~0.1 V）。因此，在長時間循環(huán)后，一旦全電池的過電位增加觸發(fā)了Li-LA層的脫鋰就會發(fā)生鋰補(bǔ)償，從而延長電池的壽命。

圖1. Sn/Li-LA箔的制造及表征

基于上述優(yōu)勢，Sn/Li-LA電極在350次循環(huán)中提供了高初始庫侖效率（107.4%）、平均庫侖效率（99.5%），這得益于Li-LA界面產(chǎn)生的Li貢獻(xiàn)和機(jī)電穩(wěn)定性。同時，與LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂（NCM622，質(zhì)量負(fù)載約為15.3 mg cm^-2）配對組裝的NCM622||Sn/Li-LA電池230次循環(huán)后初始庫侖效率比NCM622||Sn電池提高了45.4%，可逆比容量增加了約133.2 mAh g^-1。

此外，Sn/Li-LA電極表現(xiàn)出良好的環(huán)境穩(wěn)定性，其在相對濕度為81%的空氣中暴露24小時后的電化學(xué)性能與新鮮電極相當(dāng)。因此，合金元素箔上非均勻鋰合金界面的引入為功能性預(yù)鋰化打開了新的視野，同時考慮了良好的機(jī)電穩(wěn)定性、環(huán)境穩(wěn)定性和循環(huán)過程中的過電位觸發(fā)鋰補(bǔ)償，為合金元素箔負(fù)極的實(shí)際應(yīng)用顯示了巨大的前景。

圖2. 基于Sn/Li-LA電極的半電池和全電池性能

Heterogeneous Li-alloy interphase enabling Li compensation during cycling for high energy density batteries, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.11.010

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