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背景介紹

從碳經濟的角度來看，通過自給自足的還原氣體污染物(例如CH₄)將CO₂轉化為高附加價值的化學品和燃料是有吸引力的。使用有限的還原性氣體減少盡可能多的CO₂是理想的，但一般的干重整(DRM)方案需要消耗一定化學計量的CH₄來還原CO₂，反應如下，其反映還原劑和氧化氣體之間存在1：1的化學計量數之比。

【打破計量數之比】

浙江大學肖豐收教授、王亮研究員等人開發了一種相對于傳統DRM而具有更高的甲烷還原性的工藝，即使用1 mol CH₄可還原高達2.9 mol CO₂。這一關鍵與固定在鋁硅酸鹽分子篩的Ni納米顆粒催化劑(Ni@HZSM-5)的使用有關，這極大增強了氫溢出，有利于CO₂的還原。該工藝還原每摩爾CO₂的能量成本為113.6 kJ，比傳統的DRM工藝降低了31.9%。此外，剛性分子篩骨架可以避免積碳現象，防止Ni燒結。

相關工作以Enhanced CO₂ utilization in dry reforming of methane achieved through nickel-mediated hydrogen spillover in zeolite crystals為題發表于Nature Catalysis上。

圖文介紹

圖1.?Ni@HZSM-5的結構表征

在合成ZSM-5分子篩的過程中，采用無溶劑定向結晶的方法將Ni納米顆粒固定在分子篩中，得到Ni@HZSM-5。根據Ni@HZSM-5的STEM和TEM圖像，通過與基體的對比可以識別出Ni納米顆粒的分布。這些納米顆粒分散在沸石中。高分辨TEM圖像同時觀察到了Ni納米顆粒和沸石微孔。三維層析TEM表征為進一步觀察沸石晶體內部提供了一個視角，與較暗區域進行對比，鎳納米顆粒確實固定在沸石內部。

圖2. 催化性能

圖3. 反應平衡和動力學研究

結果表明，固定在沸石內部的Ni納米顆粒，形成了一種促進CO₂還原的沸石納米反應器，具有質子微孔的沸石結構有利于增強周圍的Ni顆粒發生氫外溢。通過這種方式，HR-DRM過程實現了CO₂利用的有利能量平衡。雖然達到了較高的甲烷還原率，但甲烷轉化率仍需進一步提高；這將有助于將目前的方法整合到當前的CO₂排放控制和CO利用的產業鏈過程中。

文獻信息

Enhanced CO₂?utilization in dry reforming of methane achieved through nickel-mediated hydrogen spillover in zeolite crystals，Nature Catalysis，2022.

https://www.nature.com/articles/s41929-022-00870-8

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浙江大學肖豐收/王亮團隊，再發Nature Catalysis！

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