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?徐志偉/石海婷ACS Nano: 通過淀粉樣蛋白聚集體調(diào)節(jié)鋰金屬電池界面力學(xué)

由于豐富的極性基團(tuán)和良好的親鋰性，蛋白質(zhì)材料在鋰金屬電池（LMB）中的應(yīng)用重新引發(fā)學(xué)術(shù)界的興趣。目前用于改性鋰（Li）負(fù)極的具有α構(gòu)象的蛋白質(zhì)通常具有較差的機(jī)械性能，因此非常需要先進(jìn)的蛋白質(zhì)材料。

在此，天津工業(yè)大學(xué)徐志偉教授、石海婷等人研究了具有完整β折疊構(gòu)型、高親鋰性巰基和柱狀納米孔的溶菌酶膜，以揭示電解質(zhì)/Li界面處的Li⁺沉積行為。具體而言，作者在聚偏氟乙烯（PVDF）靜電紡絲氈上形成了具有完整β-片狀結(jié)構(gòu)的溶菌酶淀粉樣聚集體。通過SR-SAXS、納米壓痕和COMSOL多場(chǎng)耦合計(jì)算，作者詳細(xì)分析了Li金屬界面的機(jī)械強(qiáng)度、Li⁺濃度和SEI組成。

結(jié)果顯示，溶菌酶膜介導(dǎo)的鋰金屬界面表現(xiàn)出較高的機(jī)械強(qiáng)度和Li⁺結(jié)合能，其彈性模量比不完全β-折疊構(gòu)型蛋白高5倍，同時(shí)巰基極性基團(tuán)對(duì)Li⁺的吸附能力是傳統(tǒng)肽鍵的1.6倍。此外，具有柱狀納米孔的大孔PVDF電紡墊和溶菌酶膜促進(jìn)了Li⁺在Li金屬表面的均勻分布。

圖1. 金屬鋰的沉積行為

因此，與具有PVDF隔膜的電池相比，基于PVDF/溶菌酶隔膜的Li-Li對(duì)稱電池表現(xiàn)出更高的循環(huán)穩(wěn)定性。具有溶菌酶改性的Li-Li對(duì)稱電池在電流密度為3 mA cm^-2、容量為1 mAh cm^-2時(shí)可穩(wěn)定循環(huán)約680小時(shí)，且在2800小時(shí)（3 mA cm^-2和3 mAh cm^-2）和2400小時(shí)（1 mA cm^-2和1 mAh cm^-2）內(nèi)分別表現(xiàn)出穩(wěn)定的電壓平臺(tái)。相比之下，帶PVDF隔膜的電池只能在~30 mV的高過電位下運(yùn)行200小時(shí)。

此外，采用PVDF/溶菌酶隔膜的Li-LFP電池在1 C下循環(huán)超過1450次后的可逆容量為135 mAh g^-1，表現(xiàn)出非常優(yōu)異的循環(huán)性能。相反，帶有PVDF隔膜的Li-LFP電池在不到200次循環(huán)后顯示出顯著的容量下降。總之，這項(xiàng)工作為構(gòu)建基于生物蛋白質(zhì)材料的分子與電化學(xué)物種相互作用的系統(tǒng)工程，以賦予鋰金屬負(fù)極高倍率/高面積容量的優(yōu)良循環(huán)性能提供了思路。

圖2. PVDF/溶菌酶隔膜在循環(huán)過程中的表面演變

Tuning Interface Mechanics Via β-Configuration Dominant Amyloid Aggregates for Lithium Metal Batteries, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c10551

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