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目前，學術界探索固態電化學器件的主要障礙是缺乏對未知固-固界面演化行為的基本理解。其中，鋰（Li）空洞的形成是固態電池中電池失效的最重要原因之一，關鍵問題是難以捉摸的界面Li空洞產生和演化機制需要深入解釋。

在此，清華大學張強教授等人通過多尺度觀察和量化，闡明了固態電池中界面Li空洞的形成和演化機制。具體而言，作者將Li空洞行為與液相中的氣泡產生過程進行類比以了解其形成和生長機制?？紤]到成核和生長理論，如果將塊狀Li金屬視為“溶液”，那么空隙可以看作是其中的“氣泡”。在界面處Li剝離形成空洞后，由于內部的空洞擴散，空洞會擴散到塊狀Li中，就像“氣泡漂浮”一樣，擴散系數可視為“浮動速率”。在高電流密度下，“空泡”會迅速形成。由于氣泡的浮動速率是固定的，因此空泡會堆積在界面處。

此外，作者通過宏觀電化學量化、多尺度顯微觀察和原子DFT分析揭示了Li空洞形成現象，應用原位恒電流電化學阻抗譜（GEIS）和弛豫時間分布（DRT）來量化由不同電流密度和容量引起的界面接觸損失過程。

圖1. Li剝離過程中對界面Li空隙的多尺度觀察

通過將電化學性能與微觀形態聯系起來，作者說明了各種電流密度（1.0~10.0 mA cm^-2）下的接觸損耗現象。電流密度控制空洞成核，容量控制空洞生長直到接觸損失失效?？蘸说拇笮∨c電流密度成反比，誘導比面積與電流密度成正比，總接觸損失率估計與i²成比例。

微觀上，典型的接觸損耗經歷了從0D空洞成核、2D發展到3D延伸的演化過程，涉及空洞積累的穩定、過渡和破壞三個典型階段。這種生長類型轉變歸因于表面Li原子中連續空穴注入導致的能量增加，促進了Li吸附原子擴散引起的3D延伸。可變電流負載將導致不可預測的界面形態演化，這會給實際場景中保持界面可逆性帶來困難。根據空洞形成理論，提高固有空洞擴散率、抑制界面極化和構建孔隙率低于臨界空洞尺寸的Li框架是克服界面空洞引發困境的潛在原理，可促進實際全固態鋰金屬電池的廣泛應用。

圖2. 界面缺陷的微觀特征及定量關系

The void formation behaviors in working solid-state Li metal batteries, Science Advances 2022. DOI: 10.1126/sciadv.add0510

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?清華張強Science子刊：揭示工作中固態鋰金屬電池的空洞形成行為

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