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周豪慎/潘安強Nature子刊:9微米厚隔膜用于350 Wh/kg鋰金屬軟包電池!

本文通過電流驅動的電合成技術在商用超薄聚丙烯隔膜(8μm)的通道/空隙中原位生長無裂紋ZIF-8 MOF,同時在MOF通道中聚集電解質。

周豪慎/潘安強Nature子刊:9微米厚隔膜用于350 Wh/kg鋰金屬軟包電池!
理論上,使用比傳統隔膜(> 20 μm)更薄的隔膜將提高鋰電池的能量密度和比能量。然而,較薄的隔膜會增加鋰離子電池和鋰金屬電池中形成的鋰枝晶發生內部短路的風險。
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圖1. 無裂紋改進超薄MOF基隔膜的示意圖和特征
在此,日本產業技術綜合研究所(AIST)/南京大學周豪慎教授、中南大學潘安強教授等人通過電流驅動的電合成技術在商用超薄聚丙烯隔膜(8μm)的通道/空隙中原位生長無裂紋ZIF-8 MOF,同時在MOF通道中聚集電解質。令人振奮的是,改進后的基于MOF的超薄隔膜厚度只有9 μm,其重量幾乎與原始的商用超薄聚丙烯隔膜基底相同(0.82 mg/cm2 vs 0.80 mg/cm2)。
更有趣的是,在紐扣電池的電流驅動過程中,無裂紋的超薄MOF隔膜僅含有微量的液體電解質(本研究中為3.1mg/cm2,而在典型電池中添加32.4 mg/cm2),其在MOF通道內產生聚集結構。因此,基于改進的超薄隔膜與MOF通道內的聚合電解質相結合的電池總重量僅為使用市售的超薄隔膜和典型電解質組裝電池的12%。
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圖2. 改進的超薄MOF基隔膜的物理化學性質
因此,得益于改進的超薄輕型MOF基隔膜,在典型的碳酸酯電解液(1 mol/L LiPF6-EC/DMC,最初與鋰金屬不兼容)中采用兩倍過量的鋰組裝的Li||Cu半電池在1800小時內的平均CE高達99.7%。此外,Li有限的NCA||Li全電池在400次循環后仍保持176 mAh/g的容量(超過其初始容量的90%),這遠遠超過了使用傳統超薄隔膜的NCA||Li全電池(僅31次循環后容量變為85.5 mAh/g,之后電池失效)。
最重要的是,由于隔膜和電解液的重量較輕,最終實現了具有354 Wh/kg高能量密度的鋰金屬軟包電池(25.2 mg/cm2 NCA質量負載,N/P比為3.96,E/C比為1 g Ah-1),200次循環后仍具有80%的容量。總之,這種在軟包電池級別的改進策略可更簡單有效地加速實用鋰金屬電池的開發。
周豪慎/潘安強Nature子刊:9微米厚隔膜用于350 Wh/kg鋰金屬軟包電池!
圖3. 基于超薄MOF基隔膜制造的350 Wh/kg軟包電池
An improved 9?micron thick separator for a 350?Wh/kg lithium metal rechargeable pouch cell, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-34584-z

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