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背景介紹

水裂解是生產高純度清潔氫氣的重要途徑，可以解決當前的環境污染和能源需求。水裂解分為析氫反應(HER)和析氧反應(OER)兩個半反應，其中使用貴金屬催化劑來降低反應勢能。然而，貴金屬的高價格和稀缺儲量阻礙了水分解技術的工業化應用。近年來，過渡金屬碳化物、氮化物、硫化物、磷化物、合金等以過渡金屬為基礎的催化劑的開發一直是新能源研究的熱點

近日，吉林大學崔小強教授，鄭偉濤教授等人報道了設計并實現了一種通過多維調制相變、碘配位和空位缺陷實現的鎳活性中心配位重建方法。這種配位重構導致Ni₅P_4?XI_X/Ni₂P納米珊瑚的成功合成，由于吸附能的深度優化，這些納米珊瑚顯示出優異的雙功能催化活性。提出了一種“熱力學穩定性-電學性質-電荷轉移-吸附能”的材料四維綜合設計策略。

圖文介紹

理論設計與預測

圖1.?Ni₅P_4?XI_X/Ni₂P的理論模擬

通過I元素的引入可以實現Ni₂P和Ni₅P₄兩相的熱力學穩定性的相對關系，碘配位的配位條件下可以成功實現Ni₅P_4?XI_X成為熱力學優勢相，同時理論模擬的結果顯示Ni₅P_4?XI_X展現出更接近電中性的氫吸附能。我們通過雷達曲線圖將ΔE、d帶中心、H的巴德電荷和ΔG_H*作為四個指標，如圖1g所示。Ni₅P_4?XI_X在所有這些指標中都顯示出明顯的優勢。有趣的是，這四個指標的波動趨勢表明，在描述Ni₂P、Ni₅P₄、Ni₅P_4?XI_X的能量和電子性質方面具有顯著的一致性。在此基礎上，提出了“TECA”的4D集成材料設計策略。首先，這種設計策略關注形成能的熱力學差異，并選擇具有形成優勢的結構。然后對新結構的電子性質和與催化中間體的電荷傳輸進行了探討。通過對吸附能的進一步分析，完成了可在實驗中準確實現的材料模擬設計。

結構與形貌

圖2.?材料的X射線衍射圖和SEM，TEM表征

XRD的結構表征可以驗證理論模擬的成功實現，碘元素的引入可以成功誘導Ni₅P₄新相的形成。SEM結果顯示納米珊瑚的特定形貌。在高分辨透射電鏡圖中可以清晰地觀察到Ni₂P 和Ni₅P₄兩相晶格，在Ni₅P₄的晶格區域明顯晶格缺陷更加明顯。Ni，P和I三種元素分布均勻。

元素狀態與配位環境

圖3.?XPS，EPR和XANES光譜測試

通過XPS，EPR和XANES一系列譜學進行表征I引入后的元素狀態變化。XPS結果中顯示，I元素成功的引入并于Ni成功配位，并引起了表面P含量的減少。EPR顯示I配位大幅度改變了Ni的電子自旋狀態。同步輻射的結果中顯示Ni₅P_4?XI_X中Ni價態的升高，同時Ni-P配位數的降低，綜上實現了Ni配位的深度重構。

催化性質

圖4. 材料的HER，OER，OWS測試中的電催化活性和穩定性

在1M KOH電解液中測試了Ni₅P_4-xI_x/Ni₂P、Ni₂P、Ni(OH)₂@I和Ni的電催化性能。如圖4a所示，Ni5P_4-xI_x/Ni₂P表現出優異的HER活性，與Ni₂P（113 mV）、Ni(OH)₂@I（148 mV）和Ni（200 mV）相比，只需要45mV即可達到10 mA cm^-2的電流密度。相應的Tafel斜率只有41 mV dec^-1，表明配位重建加速了反應動力學.同時在OER方面也展現出優異的催化活性，在10 mA cm^?2的電流密度下，過電位低至163mV。在1m KOH電解液中，10 mA cm^?2的全解水所需的電池電壓為1.46V，這比目前的商用催化劑有顯著的優勢。

總結

綜上，報告了一種活性中心配位重建策略，通過引入碘原子來調節熱力學形成能量，從而產生相變和空位缺陷。活性中心配位環境由溫度和大半徑摻雜原子精確控制，并通過EPR和EXAFS技術得到充分驗證。Ni5P4-xIx/Ni2P表現出前所未有的優于大多數報告材料的水分離性能。在10 mA cm-2時，HER的過電位為46 mV，OER為163 mV。在堿性電解槽中驅動10 mA cm-2的整體水分離只需要1.46 V。這種協調重建概念和材料設計方法拓寬了能源材料優化和升級的途徑。

文獻信息

Ni Center Coordination Reconstructed Nanocorals for Efficient Water Splitting，https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202205605

DOI: 10.1002/advs.202205605

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崔小強&鄭偉濤Adv. Sci.：Ni中心配位重構的納米珊瑚高效分解水

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