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目前，室溫鈉硫（RT Na-S）電池因理論能量密度高、硫/鈉含量豐富、環境友好、成本低等優點而備受關注。然而，其實際應用受到S的電子絕緣性質、緩慢反應動力學、大體積變化及可溶性多硫化鈉（NaPSs）的穿梭效應等問題的阻礙。

在此，中國科學技術大學余彥教授、姚雨及廣東工業大學芮先宏教授等人基于第一性原理計算，設計并制備了錨定在三維N摻雜分級多孔碳基體上的單原子釩催化劑（3D-PNCV），以提高硫的反應活性、NaPSs的吸附和催化轉化性能。

為篩選出對多硫化物具有最高吸附和催化轉化效率的單原子催化劑（SAC），作者首先使用第一性原理計算評估了單原子底物（如V、Mn、Fe、Ni和Co）與多硫化物之間的相互作用。理論結果表明V單原子是最有效的催化劑，可將液態多硫化物快速催化轉化為固態多硫化物。隨后，作者構建了以原子方式分散在三維N摻雜多孔碳基體中的N、O配位V活性位點作為理想主體，以改善NaPSs的化學吸附及其有效轉化。

圖1. DFT研究金屬單原子催化劑與NaPS之間的界面相互作用

研究表明，3D-PNCV主體具有以下優點：

1）具有豐富微/介孔的3D-PNCV主體不僅可為S/Na₂S提供快速電子通道，還可減輕S鈉化引起的體積膨脹；

2）3D-PNCV可促進電解液滲透；

3）高活性V單原子通過強V-N鍵有效捕獲多硫化物并抑制其溶解，從而及時催化多硫化物轉化為固態放電產物。

因此，當 3D-PNCV主體應用于Na-S化學時，它顯示出出色的循環穩定性（在5 A g^-1下800次循環后容量為445 mAh g^-1，每次循環對應的容量損失僅為0.026%）和優異的倍率性能（224 mAh g^-1@10 A g^-1）。此外，作者還通過實驗和理論進一步揭示了NaPSs的電催化機理。總之，這項工作為設計用于Na-S化學的獨特SAC以促進多硫化物的氧化還原反應開辟了一條新途徑。

圖2. 3D-PNCV@S電極的電化學性能

Single-Atom Vanadium Catalyst Boosting Reaction Kinetics of Polysulfides in Na-S Batteries, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202208873

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?余彥/芮先宏/姚雨AM：單原子釩催化劑促進鈉硫電池中多硫化物的反應動力學

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