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?喬世璋等Angew:BixMOy(M=Mo, V, W)納米片助力光催化CO2還原

本文報道了一種簡單的超聲輔助化學還原策略,通過氧的缺乏在雙基光催化劑上調節特定的面。

?喬世璋等Angew:BixMOy(M=Mo, V, W)納米片助力光催化CO2還原
通過引入反應位點可以優化光催化性能,但是由于對原子級結構-活性的認識有限,實際上很難在特定的光催化劑表面上進行設計。
基于此,澳大利亞阿德萊德大學喬世璋教授和冉景潤博士(共同通訊作者)等人報道了一種簡單的超聲輔助化學還原策略,通過氧的缺乏在雙基光催化劑上調節特定的面。
實驗測試發現,改性后的Bi2MoO6納米片對CO和CH4的產率分別為61.5 μmol g-1和12.4 μmol g-1,是原始光催化劑的約3倍,且在20 h內具有良好的穩定性/再現性。
?喬世璋等Angew:BixMOy(M=Mo, V, W)納米片助力光催化CO2還原
為確定不同表面上的CO2吸附行為,對BMO和BMO-R進行了基于DFT計算的吸附能量、電荷差和Bader電荷分析。作者還評估了氧剝離引起的畸變中心周圍的Mo原子。
兩種模型的CO2吸附能在BMO-R和BMO上分別為-0.64和-0.28 eV。在BMO-R表面,由于電子(0.8 e)從BMO-R表面轉移到CO2分子上,C-O-C鍵被彎曲(134.5°)和拉長(1.27和1.25 ?)。
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此外,BMO-R上較低的吸附位置表明CO2分子更容易被表面捕獲。對于BMO, C-O-C鍵沒有明顯的彎曲(178.6°)和拉長(1.17和1.17 ?)。Bader電荷分析證實極少電子(0.02 e)從表面轉移到CO2分子。實驗和計算結果表明,BMO-R對CO2的吸附強于BMO。
Facet-specific Active Surface Regulation of BixMOy (M=Mo, V, W) Nanosheets for Boosted Photocatalytic CO2 reduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202212355.
https://doi.org/10.1002/anie.202212355.

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