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在基于固態聚合物電解質（SPE）的鋰金屬電池中，雙離子的不均勻遷移會導致濃差極化并降低循環過程中的界面穩定性。具有專門設計和定制的化學結構和粘附性能的SPE將高氧化穩定性和聚合物主鏈的快速鋰離子遷移相結合，從而更好地滿足全固態電池的性能要求。

在此，北京科技大學范麗珍教授等人通過將碳酸亞乙烯酯（VC）與4-乙烯基三氟甲苯（TF3）共聚，提出了一種特殊的用于高壓鋰金屬電池（LMB）的分子級設計聚合物電解質（MDPE）。得到的聚合物基體通過氫鍵和C-F鍵的“σ-空穴”效應與鋰鹽陰離子偶聯，這種分子間相互作用限制了陰離子的遷移并增加了 MDPE的離子轉移數（t_Li+ = 0.76）。

進一步，作者通過第一性原理考察了高t_Li+的改進機理和聚合物基體對鋰鹽陰離子的作用機理。此外，由于聚合物基體的C=O基團和三氟甲基苯（ph-CF₃），MDPE在60 ℃時表現出寬的電化學穩定性窗口（4.9 V）和與鋰金屬優異的電化學穩定性。同時，聚合物電解質的設計與一體化制備工藝相結合，實現了低界面電阻、高多元性能的SPE。

圖1. 聚合物-陰離子相互作用的機理

得益于這些優點，Li/MDPE/Li對稱電池可穩定循環1000小時，而基于PVC系統的對稱電池在高電流密度下會在一半的循環時間內發生短路。同時，在0.1、0.025和0.05 mA cm^-2的不同電流密度下，MDPE在30個循環前可視地觀察到其界面自愈能力隨著電流密度的增加而增加。

此外，為展示MDPE在全電池工藝集成中的功能，作者不僅將其用作電解質層，還用作復合正極中的粘結劑。通過在正極層上直接涂覆MDPE漿料制備的NCM811基全固態電池在0.1 C時150次循環后仍具有170 mAh g^-1的高容量（容量保持率超過80%），且在60 ℃時庫侖效率接近100%。綜上所述，這種將分子水平的材料設計與工藝創新相結合的途徑對于鋰金屬全固態電池的合理設計和開發具有廣闊的前景。

圖2. 基于MDPE-SPEs的全電池電化學性能

Molecular-level Designed Polymer Electrolyte for High-Voltage Lithium–Metal Solid-State Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202209828

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?北科范麗珍AFM：用于高壓鋰金屬固態電池的分子級設計聚合物電解質

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