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氨是氮肥的主要成分，也是工業(yè)上一種綠色的富氫無碳燃料，受微生物中自然N₂固定的啟發(fā)，在環(huán)境條件下電催化N₂還原在NH₃合成中取得了一定的成果。但是電催化N₂還原的實際應用仍然受到抑制競爭性析氫反應的低效等困擾，作為一種替代方法，電催化還原硝酸鹽（NO3^–）因其N=O鍵的解離能較低等優(yōu)勢而備受關注。因此開發(fā)高活性、選擇性的電化學硝酸鹽還原反應電催化劑是經濟、環(huán)保地合成可循環(huán)氨的重要途徑。

盡管取得了一些令人鼓舞的進展，但它們的活性和選擇性明顯低于預期。四川大學劉犇等人報道了介孔鈀-非金屬（meso-PdX）納米立方體（NCs）作為一種新型高效電催化劑，用于選擇性硝酸還原反應（NITRR）電催化合成NH₃。

通過電催化測試，樣品具有均勻的合金成分和高滲透性的介孔，具有豐富的活性位點和優(yōu)化的電子結構。最佳的介孔PdN NCs（meso-PdN NCs）具有優(yōu)異的NITRR活性和選擇性，合成NH₃的法拉第效率為96.1%，并且NH₃的產率為3760 μg h^-1 mg^-1優(yōu)于最先進的電催化劑。同時，介孔PdN NCs具有良好的電催化穩(wěn)定性，在超過20個循環(huán)的時間內保持了NO^3?到NH₃的電催化活性和選擇性。

根據(jù)電化學研究得出了二元meso-PdN NCs促進選擇性NO^3-到NH₃電催化的可靠機理。與商業(yè)催化劑相比，meso-PdN NCs具有協(xié)同的組成和結構優(yōu)勢。一方面，合金化N有效地改變了Pd的表面電子結構，不僅增加了NO^3-的反應性（吸附）和NH₃的解吸，而且降低了反應總能，從而從動力學上促進了NITRR電催化產生NH₃；同時，N原子顯著抑制了反應性Pd原子的向外擴散并抑制了其浸出，從而顯著提高了NITRR的穩(wěn)定性。另一方面，介孔結構暴露出豐富的欠配位活性位點，有利于NO^3-和關鍵中間體的吸附，增強了電催化的反應性。

更重要的是，較長的介孔通道增加了預還原NO^2-（關鍵中間體）的深度電還原的保留時間，促進了后續(xù)的電子反應生成NH₃。這項工作中的發(fā)現(xiàn)為設計多步反應的高選擇性催化劑提供了新的見解，并可能適用于各種NITRR和二氧化碳還原（CO₂RR）電催化等。

Mesoporous PdN Alloy Nanocubes for Efficient Electrochemical Nitrate Reduction to Ammonia, Adv. Mater., 2022, DOI：10.1002/adma.202207305.

https://doi.org/10.1002/adma.202207305.

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