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以金屬鋅和空氣為電極和堿性水系電解質為基礎的鋅空氣電池(ZABs)吸引了研究人員廣泛的關注。然而，電解質水溶液的凍結和電催化劑的催化性能退化阻礙了ZABs的超低溫操作。

近日，香港城市大學支春義教授和范俊副教授等人通過微調傳統KOH的結構和開發耐超低溫FeCo-PC雙功能電催化劑來開發耐超低溫ZAB。FeCo-PC雙功能電催化劑可以耐受低至-110°C的超低溫工作溫度，并表現出前所未有的電池性能，最大功率密度為61.3 mW cm^-2，容量為627.9 mAh g^-1，在70°C下循環穩定約140 h。這項工作標志著在深入理解傳統KOH電解質的防凍特性和設計低成本電解質方面取得了顯著進展。

圖文解讀

圖1. KOH的超低溫特性

作者首先用差示掃描量熱法(DSC)揭示了摩爾質量濃度從0到22 M的KOH水溶液隨溫度變化的熱力學變化。圖1A展示的結果顯示了三種類型的固-液轉變，包括冰融化、鹽溶解和玻璃-液體轉變。通常，冰融化和鹽溶解的過程顯示出明顯的吸熱峰，玻璃-液體轉變顯示出由熱容引起的明顯階躍。很明顯，隨著C_KOH從0增加到8 M，冰融化溫度逐漸降低。可以推斷，當C_KOH從0增加到8 M時，KOH溶液的冰點將降低。相比之下，當C_KOH從8 M增加到16 M時，沒有冰融化過程發生，僅觀察到玻璃-液體轉變過程，并且轉變溫度隨著C_KOH從8 M增加到16 M而增加。

令人驚訝的是，當C_KOH從16 M進一步增加到22 M時，鹽溶解過程發生，并且相應的轉變溫度隨著濃度的增加而增加。因此，作者發現，當C_KOH從0 M增加到8 M時，KOH的冰點下降，然后隨著C_KOH進一步增加到8 M以上，冰點開始上升。最低冰點下降到-120°C，這是用8 M KOH水溶液達到的。

圖2. 不同濃度KOH電解液的結構特性與離子電導率

接下來，作者利用拉曼光譜和傅里葉變換紅外光譜研究了氫鍵（HBs）在含不同C_KOH的KOH溶液中的演化。研究發現，使用8 M KOH溶液獲得的最低HBs強度可能歸因于適當的電場強度導致水分子排列中的鍵無序。HBs數量的減少可能歸因于在具有較高C_KOH的溶液中K⁺和水分子之間更強的偶極-偶極力，以及K⁺溶劑化破壞了水和水的相互作用。水中HBs的破壞可以通過擴大它們的轉變能隙來阻礙水到冰的轉變，導致較低的冰點。另一方面，HBs強度的提高會導致更高的凝固點。根據拉曼光譜和紅外光譜的結果，當C_KOH從0增加到22 M時，總的HBs數目減少，HBs強度隨著C_KOH從0增加到8 M而先減弱，隨后隨著C_KOH從10增加到22 M而增強。因此，總HBs的數量和HB相互作用的強度協同影響C_KOH和冰點之間的相關性。

作者在-110°C至25°C的溫度范圍內研究了不同C_KOH(2、6、8、10、16和22 M)的電解質的溫度依賴性離子電導率，結果如圖2H所示。2 M KOH的離子電導率在-40°C時顯著下降，因為它會凍結。此外，C_KOH為16和22 M的電解質的離子電導率在-40°C時也下降了很多，這是因為鹽在22 M溶液中沉淀，而16 M溶液的高粘度干擾了它們的離子電導率。有趣的是，6、8和10 M KOH溶液在-40°C時仍保持相當高的離子電導率，其中8 M溶液的電導率最高。然而，在-70°C時，6 M和10 M KOH的離子電導率會顯著下降，這是因為6 M溶液會結冰，而10 M溶液的粘度較高。相比之下，8 M KOH仍然表現出相當大的離子電導率，在-70°C時為166.62 mS cm^-1，即使在-110°C時也達到了35 mS cm^-1，這是因為它具有最低的凍結溫度和相對較低的粘度。從-40°C及以下的實驗中獲得的離子電導率遵循8 > 6 > 10 > 16 > 2 > 22 M的趨勢。

圖3. 雙功能催化劑的表征

此外，作者開發了一種高效的FeCo-PC雙功能電催化劑，即使在超低溫下也能正常工作，并保持良好的催化性能。

圖4. 電池性能測試

得益于優化的8 M KOH電解質的超低冰點和高離子電導率，以及FeCo-PC雙功能電催化劑的超低溫耐受性，開發的ZAB可以承受低至-110°C的超低溫工作溫度，并表現出前所未有的電池性能，最大功率密度為61.3 mW cm^-2，容量為627.9 mAh g^-1，在-70°C下循環穩定性約為140 h。

這項工作為傳統KOH溶液電解質的相變提供了新的見解，為電池實現低溫提供了新的可能性。

文獻鏈接

Aqueous rechargeable zinc air batteries operated at ?110°C. Chem. https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.10.028

原創文章，作者：v-suan，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2022/11/21/2eb979e73f/

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