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室溫鈉-硫（RT Na-S）電池的實(shí)際應(yīng)用受到絕緣硫、多硫化鈉的嚴(yán)重穿梭效應(yīng)和多硫化物轉(zhuǎn)化不足的阻礙。

基于此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)余彥教授和Yu. Yao、廣東工業(yè)大學(xué)芮先宏教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種將單原子釩（V）錨定在三維（3D）N-摻雜分級(jí)多孔碳基體（3D-PNCV），以提高硫反應(yīng)活性、多硫化鈉的吸附和催化轉(zhuǎn)化性能。

測試發(fā)現(xiàn)，具有3D-PNCV的RT Na-S電池可以實(shí)現(xiàn)高可逆容量（445 mAh g^-1，在5 A g^-1下超過800次循環(huán)），以及優(yōu)異的倍率性能（在10 A g^-1時(shí)為224 mAh g^-1）。

首次利用DFT模擬用于研究金屬單原子催化劑與NaPS之間的界面相互作用。通過Na₂S₄吸附在一系列金屬單原子（SAC）基質(zhì)（V、Mn等）上的幾何穩(wěn)定構(gòu)型以及不同電荷密度模式，計(jì)算了Na₂S₄與單原子間的吸附能（E_a），并評(píng)估了Na₂S₄對(duì)NaPS的錨定能力。

SAC-X（X=V、Mn、Fe、Ni和Co）對(duì)Na₂S₄的吸附能分別為-2.93、-0.66、-0.89、-0.27和-0.66 eV，表明其中單原子V對(duì)多硫化物的吸附能力最高，可有效抑制多硫化物在整個(gè)電化學(xué)反應(yīng)過程中的穿梭效應(yīng)。

在SAC-X-Na₂S₄體系中，金屬元素d-帶中心與硫的p-帶中心之間的能隙（E_d）決定了反應(yīng)的結(jié)合強(qiáng)度和能壘。較低的E_d有望提高載流子的密度，降低NaPS轉(zhuǎn)化的能量勢壘，從而提高Na-S化學(xué)的催化活性。

還計(jì)算了吸附Na₂S₄的SAC的投影態(tài)密度（PDOS），SAC-X-Na₂S₄的E_d值為0.17 eV，遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于SAC-(Mn、Fe、Ni和Co)-Na₂S₄體系的E_d值。此外，還計(jì)算出SAC-V和SAC-Fe表面Na₂S分解的勢壘分別為0.64和1.40 eV，表明SAC-V可以作為促進(jìn)Na₂S轉(zhuǎn)化的高活性位點(diǎn)。

Single-Atom Vanadium Catalyst Boosting Reaction Kinetics of Polysulfides in Na-S Batteries. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202208873.

https://doi.org/10.1002/adma.202208873.

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中科大/廣工大AM：3D-PNCV助力高效Na-S電池

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