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1. ACS Nano：界面電荷調(diào)制MoS₂/Ti₃C₂T_x穿透電極在高效淡水生產(chǎn)中的應用

催化頂刊集錦：Nature、Nature commun.、ACS Nano、AM、Angew等成果

淡水生產(chǎn)對于解決全球水資源短缺至關重要。以往的研究表明，MoS^2-或Ti₃C₂T_x 基材料具有較強的電容去離子化脫鹽能力和良好的光催化降解性能。然而，但由于電容去離子化脫鹽和光催化降解過程的相互干擾，導致淡水生產(chǎn)能力較弱，對給水水質要求嚴格，目前鮮有研究報道電容去離子化脫鹽和光催化降解同時進行。為了提高淡水生產(chǎn)能力，保證淡水生產(chǎn)質量，中國環(huán)境科學研究院席北斗和北京化工大學崔駿（共同通訊）等人設計了MoS₂調(diào)節(jié)Ti₃C₂T_x界面電荷并負載到碳纖維表面（CF/MoS₂/Ti₃C₂T_x）的穿透電極。為了使CF/MoS₂/Ti₃C₂T_x的脫鹽能力和降解效率最大化，在膜電容去離子化裝置中引入了光催化元件。

MoS₂/Ti₃C₂T_x具有良好的脫鹽性能。與Ti₃C₂T_x相比，MoS₂/Ti₃C₂T_x的平均層間距增加了2倍以上。值得注意的是，大的Ti₃C₂T_x納米片演變成小的Ti₃C₂T_x納米片，具有小的裂紋和卷曲的邊緣，有助于提高離子存儲容量。此外，MoS₂/Ti₃C₂T_x具有較高的載流子擴散系數(shù)，增強了其電化學性能。因此，MoS₂/Ti₃C₂T_x的脫鹽能力、電荷效率和能量損耗分別是Ti₃C₂T_x的1.84、1.26和0.34倍，表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。

與MoS₂或Ti₃C₂T_x相關材料相比，MoS₂/Ti₃C₂T_x (62.95 mg/g)在弱電場（0.6 V）驅動下表現(xiàn)出相對較高的脫鹽能力。與MoS₂/Ti₃C₂T_x相比，CF/MoS₂/Ti₃C₂T_x的脫鹽能力進一步增加至83.05 ~ 103.12 mg/g (0.6 ~ 1.2 V)，這是因為MoS₂/Ti₃C₂T_x在纖維表面分散良好，降低了MoS₂/Ti₃C₂T_x聚集的影響。同時，CF襯底的離子吸附能力增強了脫鹽能力。

此外，CF/MoS₂/Ti₃C₂T_x在多級膜電容去離子化中表現(xiàn)出比其他設備更高的脫鹽能力，顯示了多級膜電容去離子化的優(yōu)勢。最后，以實際滲濾液為給水，對 CF/MoS₂/Ti₃C₂T_x基多級膜電容去離子化裝置的實際應用可行性進行了評價。

MoS₂/Ti₃C₂T_x的層狀結構使其具有較高的脫鹽能力，優(yōu)異的降解性能是由于形成了兩個光電催化活性中心，生成單態(tài)氧（¹O₂）和羥基自由基（?OH）。插層Cl^–（脫鹽）作為電子轉移橋優(yōu)化了MoS₂/Ti₃C₂T_x的電荷分布，增強了光電催化活性（降解）。Ti₃C₂T_x末端O原子上缺電子（脫鹽）和富電子（再生）區(qū)域的形成分別加速了?OH和¹O₂的產(chǎn)生。

這項工作的主要貢獻之一是在同時進行高效脫鹽和強烈降解過程方面實現(xiàn)相互促進的效果，而不是競爭。減弱了電容去離子化脫鹽與光催化降解過程的相互干擾，拓寬了電容去離子化技術的應用范圍。從遠景來看，脫鹽和降解的相互促進過程實現(xiàn)了高效生產(chǎn)優(yōu)質淡水。

Interfacial Charge-Modulated Multifunctional MoS₂/Ti₃C₂T_x Penetrating Electrode for High-Efficiency Freshwater Production, ACS Nano, 2022, DOI：10.1021/acsnano.2c07810.

https://doi.org/10.1021/acsnano.2c07810.

2. Nature：用于穩(wěn)定原子分散催化劑的功能性CeO_x納米膠

單原子催化劑能特別有效地利用昂貴的貴金屬并能產(chǎn)生獨特的性質，然而由于燒結催化劑的穩(wěn)定性有限通常會影響其應用。盡管可以通過將金屬原子錨定在氧化物載體上抑制燒結帶來的影響，但強烈的金屬-氧相互作用通常會留下太少的金屬位點可用于反應物結合和催化。

在這里，中國科學技術大學曾杰，華盛頓州立大學王勇，加利福尼亞大學Gates Bruce C.和亞利桑那州立大學劉景月（共同通訊）等人展示了將原子分散的金屬原子限制在氧化物納米簇或“納米膠”上，可以增強錨定的有益效應，并且這些納米膠本身分散并固定在一個堅固的、高表面積的載體上。

通過將分離的和有缺陷的CeO_x “納米膠”島與高比表面積的SiO₂相結合來證明這一策略，平均每個納米膠島擁有一個Pt原子。結果表明，在高溫下Pt原子在氧化還原環(huán)境中均保持分散狀態(tài)，活性催化劑對CO的氧化活性顯著提高。在還原條件下穩(wěn)定性的提高歸因于支撐結構和Pt原子對CeO_x比對SiO₂有更強的親和力，這保證了Pt原子能夠移動但仍然局限于它們各自的納米膠島。CeO_x納米膠島含有豐富的Ce³⁺，即使在高溫下，它也能在O₂或H₂環(huán)境下錨定Pt原子和小團簇。催化劑（0.4% Pt₁/CeO_x/SiO₂）在氧化還原環(huán)境下的穩(wěn)定性為未來的研究提供了新的機遇。

更重要的是，在研究中發(fā)現(xiàn)許多催化劑中的活性相是通過還原先形成的。這些觀察結果說明了CeO_x納米膠設計策略的價值，通過可伸縮的強靜電吸附過程還實現(xiàn)了將平均尺寸為2 nm或更小的CeO_x (x ≈1.86)納米膠島分散到堅固的，高表面積SiO₂支撐上，然后選擇性地將Pt原子定位在這些島上。

然而，實際應用的挑戰(zhàn)仍然存在，例如Pt₁原子可逆氧化，以及在較高溫度（如300°C）氧化條件下催化劑活性的降低。但是本文的策略是通過適用于Pt以外的金屬（包括Pd和Rh）的功能性納米膠來限制金屬原子，并且從原則上講，它能夠產(chǎn)生廣泛的單原子和簇催化劑。使用功能性納米膠來限制原子分散的金屬并同時提高它們的反應活性的策略是普遍的，本文的研究結果將被證明對許多催化轉化有用并且本文的研究結果將使單原子催化劑更接近實際應用。

Functional CeOx Nanoglues for Robust Atomically Dispersed Catalysts, Nature, 2022, DOI：10.1038/s41586-022-05251-6.

https://www.nature.com/articles/s41586-022-05251-6.

3. Adv. Mater.：介孔PdN合金納米立方體高效電化學還原硝酸鹽為氨

氨是氮肥的主要成分，也是工業(yè)上一種綠色的富氫無碳燃料，受微生物中自然N₂固定的啟發(fā)，在環(huán)境條件下電催化N₂還原在NH₃合成中取得了一定的成果。但是電催化N₂還原的實際應用仍然受到抑制競爭性析氫反應的低效等困擾，作為一種替代方法，電催化還原硝酸鹽（NO3^–）因其N=O鍵的解離能較低等優(yōu)勢而備受關注。因此開發(fā)高活性、選擇性的電化學硝酸鹽還原反應電催化劑是經(jīng)濟、環(huán)保地合成可循環(huán)氨的重要途徑。

盡管取得了一些令人鼓舞的進展，但它們的活性和選擇性明顯低于預期。四川大學劉犇等人報道了介孔鈀-非金屬（meso-PdX）納米立方體（NCs）作為一種新型高效電催化劑，用于選擇性硝酸還原反應（NITRR）電催化合成NH₃。

通過電催化測試，樣品具有均勻的合金成分和高滲透性的介孔，具有豐富的活性位點和優(yōu)化的電子結構。最佳的介孔PdN NCs（meso-PdN NCs）具有優(yōu)異的NITRR活性和選擇性，合成NH₃的法拉第效率為96.1%，并且NH₃的產(chǎn)率為3760 μg h^-1 mg^-1優(yōu)于最先進的電催化劑。同時，介孔PdN NCs具有良好的電催化穩(wěn)定性，在超過20個循環(huán)的時間內(nèi)保持了NO^3?到NH₃的電催化活性和選擇性。

根據(jù)電化學研究得出了二元meso-PdN NCs促進選擇性NO^3-到NH₃電催化的可靠機理。與商業(yè)催化劑相比，meso-PdN NCs具有協(xié)同的組成和結構優(yōu)勢。一方面，合金化N有效地改變了Pd的表面電子結構，不僅增加了NO^3-的反應性（吸附）和NH₃的解吸，而且降低了反應總能，從而從動力學上促進了NITRR電催化產(chǎn)生NH₃；同時，N原子顯著抑制了反應性Pd原子的向外擴散并抑制了其浸出，從而顯著提高了NITRR的穩(wěn)定性。另一方面，介孔結構暴露出豐富的欠配位活性位點，有利于NO^3-和關鍵中間體的吸附，增強了電催化的反應性。

更重要的是，較長的介孔通道增加了預還原NO^2-（關鍵中間體）的深度電還原的保留時間，促進了后續(xù)的電子反應生成NH₃。這項工作中的發(fā)現(xiàn)為設計多步反應的高選擇性催化劑提供了新的見解，并可能適用于各種NITRR和二氧化碳還原（CO₂RR）電催化等。

Mesoporous PdN Alloy Nanocubes for Efficient Electrochemical Nitrate Reduction to Ammonia, Adv. Mater., 2022, DOI：10.1002/adma.202207305.

https://doi.org/10.1002/adma.202207305.

4. Nat. Commun.：鉗型配體鉬配合物催化二氮直接合成氰酸根陰離子

二氮是一種豐富且有前途的材料，可用于制備含有碳-氮鍵的有價值的有機氮化合物。由于二氮的熱力學和動力學穩(wěn)定性，很難將二氮轉化為有價值的有機氮化合物，此外使用二氮作為氮源生產(chǎn)有價值的有機氮化合物步驟也是較為復雜的。因此，在溫和的反應條件下，以二氮為起始試劑，在溫和反應條件下制備有機氮化合物的直接合成方法為在減少化石燃料消耗的情況下可持續(xù)生產(chǎn)有價值的有機氮化合物提供了見解。

九州大學Yoshizawa Kazunari和東京大學Nishibayashi Yoshiaki（共同通訊）等人報道了二氮在環(huán)境條件下催化生成氰酸陰離子（NCO^–）的反應。由氮化鉬配合物與氯甲酸苯酯反應合成了一種含吡啶基2,6-雙（二叔丁基膦甲基）吡啶（PNP）鉗狀配體的氨基甲酸鉬配合物。

在環(huán)境條件下，以含吡啶基PNP型鉗狀配體的鉬配合物為原料，通過兩步反應合成了氰酸根陰離子NCO^–。氨基甲酸鉬配合物向異氰酸鉬配合物的還原轉化是促進合成周期的關鍵步驟。以配合物的鉬原子為基礎，二氮與碘化釤（SmI₂）為還原劑，苯氯甲酸為碳中心親電體反應生成氰酸根陰離子的總收率為62%。在此合成循環(huán)的基礎上，實現(xiàn)了以二氮為原料在環(huán)境反應條件下催化合成NCO^–。本文在B3LYP-D3水平上進行了密度泛函理論計算，從理論上檢驗了合成周期。

這個合成周期可分為四個反應步驟：（1）氮化物配合物1與氯甲酸苯酯的氨基甲酸酯化合成氨基甲酸酯配合物2。

(2) 在2的氨基甲酸酯配體中還原性碳氧鍵斷裂產(chǎn)生異氰酸酯配合物4a。

（3）在單電子還原后，4a的氯離子配體的解離產(chǎn)生了一個五配位的異氰酸酯復合物。一對異氰酸酯配合物夾持一個二氮分子形成一個含Mo-N≡N-Mo核的二氮橋聯(lián)二鉬配合物，這是[{ MoI (PNP)}₂(μ-N₂)] A 的前體。

（4）A的橋聯(lián)N₂配體經(jīng)過直接N≡N鍵斷裂再生1。實驗和計算表明，A的直接N≡N鍵斷裂是使用Mo-PNP絡合物催化轉化二氮為氨的關鍵反應步驟。

基于催化劑中的鉬原子，實驗證實了催化劑、還原劑、氯甲酸酯和二氮是形成超化學計量NCO^?的必要因素。實驗結果表明，從催化反應中產(chǎn)生的NCO^–的量比從化學計量反應中產(chǎn)生的NCO^–的理論量大9倍。因此這是一個成功的直接轉化為有機氮化合物的研究。本文中的合成循環(huán)是迄今為止報道的化學計量反應中最少的步驟，本文描述的結果為在環(huán)境反應條件下實現(xiàn)分子氮的催化和直接轉化為更有價值的有機氮化合物提供了有價值的信息。

Direct Synthesis of Cyanate Anion from Dinitrogen Catalysed by Molybdenum complexes bearing pincer-type ligand, Nat. Commun., 2022, DOI：10.1038/s41467-022-33809-5.

https://www.nature.com/articles/s41467-022-33809-5.

5. Angew. Chem. Int. Ed.：TiO₂通過光生自由基光催化溶解貴金屬

本世紀以來，新興信息技術的興起和全球綠色轉型的加速，使得貴金屬（PM）資源的地位日益凸顯，在不久的將來，隨著清潔能源經(jīng)濟的發(fā)展，PM礦物將與石油一樣重要。在傳統(tǒng)的光催化機理中，PMs不斷地從光催化劑中補充電子以維持穩(wěn)定，然而在光催化溶解過程中，高度惰性的PMs上的電子丟失而未被回收，因此明確光催化反應過程與溶劑效應以及PM催化性能對溶解選擇性和溶解速率的影響之間的關系，必將使PM的光催化回收更接近工業(yè)應用。基于此，上海師范大學卞振鋒和余焓等人以光催化、貴金屬和溶劑為研究對象，系統(tǒng)地考察了溶解的選擇性和溶劑化效應。

本文選擇Au和Pt作為代表性的PMs來揭示電荷轉移的形式以及光催化劑在光催化溶解中的作用。結合瞬態(tài)表征、反應動力學和密度泛函理論，確定光催化過程中產(chǎn)生的自由基是整個反應的關鍵活性物質。溶劑中的氰基官能團是Au溶解的驅動因素，并進一步證實了氯自由基對Pt族貴金屬溶解的重要性。此外，不同貴金屬的催化性能可以促進官能團的不同轉化，導致選擇性溶解。光催化貴金屬浸出液的結構也準確地解釋了貴金屬與官能團配體的特殊配位形式。

根據(jù)實驗結果和DFT計算，將光催化降解PM的幾個關鍵步驟組合在一起，第一階段，光激發(fā)TiO₂產(chǎn)生e^–-h⁺對，這在光化學反應中很常見。?O^2-和?R分別由O₂和溶劑分子和光生e^–，h⁺反應產(chǎn)生。然后，分別考慮單溶劑和混合溶劑的反應路徑。最后，N-H基團和?Cl再與Pt配位形成(NH₄)₂PtCl₆。

這項工作利用光譜學，動力學和密度泛函理論（DFT）計算，建立了溶劑官能團選擇，光生自由基調(diào)節(jié)和PMs的固有性質之間的密切關系。此外，通過評估PM在不同溶劑中的溶解產(chǎn)物的結構，確定了PM的催化能力以及與官能團的配位關系是導致選擇性的原因，這有助于闡明PM光催化溶解的主要機制。此外還確定了在不同溶劑中形成的Au和Pt產(chǎn)物的結構，貴金屬鹽將直接用于各種催化或合成反應。這些結果對進一步提高貴金屬的光催化選擇性回收具有潛在的意義。

Photocatalytic Dissolution of Precious Metals by TiO2 through Photogenerated Free Radicals, Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI：10.1002/anie.202213640

https://doi.org/10.1002/anie.202213640.

6. Adv. Mater.：混合維PtNi合金多面體納米鏈作為直接甲醇燃料電池的雙功能電催化劑

直接甲醇燃料電池是目前公認的最有發(fā)展前景的清潔能源技術。然而，陽極甲醇氧化反應和陰極氧還原反應動力學緩慢，反應動力學不均衡和缺乏高效的雙功能催化劑以降低其過電位，促進催化反應。雖然Pt納米催化劑因其吸附/脫附能適中而被廣泛應用于陽極甲醇氧化反應和陰極氧還原反應，但其依賴于尺寸的活性與穩(wěn)定性之間存在不平衡關系。武漢大學王自昱和鄭州大學郭海中等人制備了具有納米多面體-納米線-納米多面體結構的有序組裝的混合維Pt-Ni合金多面體納米鏈（Pt-Ni PNC）作為直接甲醇燃料電池的雙功能電催化劑，有效地緩解了尺寸效應。

Pt-Ni PNC催化劑的陽極甲醇氧化反應的質量活性和比活性分別是商業(yè)Pt/C的7.23倍和6.55倍。原位傅里葉變換紅外光譜和CO測試表明Pt-Ni PNC具有良好的穩(wěn)定性并且可以抗CO中毒。在陰極氧還原反應中，Pt-Ni PNC的半波電位比具有其它形貌的Pt-Ni催化劑和商業(yè)Pt/C的半波電位都要高，并且可以很好地保持10,000個循環(huán)，活性衰減可以忽略不計，半波電位在測試后僅下降了19 mV。本文所設計的納米結構可以緩解零維小尺寸Pt-Ni合金納米晶的團聚和溶解問題，豐富一維鏈狀納米結構的活性面。

通過混合維調(diào)制得到的Pt-Ni PNC的優(yōu)異性能的主要原因為：

（1）結構優(yōu)勢。有序的納米多面體-納米線-納米多面體結構同時具有零維納米多面體和一維納米線。Pt-Ni PNC的結構能夠緩解小尺寸零維納米多面體引起的團聚和溶解問題，并提供了比光滑的一維納米線更多的活性表面和活性位點。與普通的一維鏈狀納米結構相比，這種新型的混合維界面具有更豐富的角缺陷和原子階梯位點，以及最優(yōu)的{111}面。

（2）Ni調(diào)制Pt，主要包括兩個方面：一是原子水平上的壓應變和成分偏析的發(fā)生，二是Ni對Pt電子結構的調(diào)制。Pt和Ni的配體效應能有效降低d帶中心位置，調(diào)節(jié)Pt的配位環(huán)境。本研究提供了一種改進Pt基納米催化劑催化性能的策略，即通過構建混合維度的新型界面關系來緩解尺寸效應造成的催化活性與催化穩(wěn)定性之間的不平衡。

Mixed-Dimensional Pt-Ni Alloy Polyhedral Nanochains As Bifunctional Electrocatalysts for Direct Methanol Fuel Cell, Adv. Mater., 2022, DOI：10.1002/adma.202206508.

https://doi.org/10.1002/adma.202206508.

7. Adv. Mater.：硫尖晶石重構水氧化活性位點和自旋通道的研究

減少碳排放，實現(xiàn)無碳社會是人類的基本目標。氫一直被認為是化石燃料的替代品。為了實現(xiàn)可持續(xù)的制氫技術如利用可持續(xù)的能源電解水，是非常需要的。實現(xiàn)電解水的挑戰(zhàn)之一是發(fā)展性能優(yōu)異的和低成本的析氧反應（OER）催化劑。研究發(fā)現(xiàn)許多預催化劑都經(jīng)過表面重構以提高析氧反應的性能。表面重構的氫氧化物是活性物質，其性能大多優(yōu)于直接合成的氫氧化物。

在這里，南方科技大學曾林和南洋理工大學徐梽川（共同通訊）等人報道了一項研究，展示了預催化劑硫尖晶石CoFe₂S₄的獨特重構行為以及其重構化學的高OER活性。

通過電化學測試可以發(fā)現(xiàn)，重構后的CoFe₂S₄的OER活性遠高于CoFe₂O₄。CoFe₂S₄和CoFe₂O₄的Tafel圖表明，重構的CoFe₂S₄的活性比CoFe₂O₄高兩個數(shù)量級。此外，循環(huán)伏安和時間安培法均可導致CoFe₂S₄重構，導致完全重構后的OER性能相似。為了更好地理解CoFe₂S₄的重構，本文研究了重構CoFe₂S₄的化學性質。將CoFe₂S₄循環(huán)50個循環(huán)后，直至不再發(fā)生不可逆氧化以確保完全重建。

在循環(huán)伏安中，可以發(fā)現(xiàn)由于不可逆氧化產(chǎn)生的贗電容電荷從第5個循環(huán)開始就可以忽略不計了，循環(huán)前后CoFe₂S₄的XRD和TEM結果證實CoFe₂S₄已經(jīng)重構。CoFe₂S₄電極預浸泡1小時后，OER活性幾乎不變。最初的CoFe₂S₄中S元素比約為57%，重建后的材料的S元素比約仍然保持在~35%，這意味著60%左右的晶格S在重構過程中不能被氧化。因此，很有可能在重建后產(chǎn)生了另一個含s的成分，并且在OER周期中穩(wěn)定。

CoFe₂S₄的重構產(chǎn)生了Fe-S組分和活性氫氧化物（Co(Fe)O_xH_y）的混合物，因為Co更傾向于重構為氫氧化物，而Fe在Fe-S組分中以Fe₃S₄的主要形式更穩(wěn)定。界面自旋通道在重構的CoFe₂S₄中得到證實，它優(yōu)化了Co(Fe)O_xH_y上的OER步驟的能量并促進了自旋敏感電子轉移以減少O-O耦合的動力學障礙。這種優(yōu)勢在膜電極組件電解槽中也得到了證實。

CoFe₂S₄獨特的重構性能表明與直接制備的催化劑相比，使用預催化劑具有顯著的優(yōu)勢。本文揭示的原理和機理為預催化劑的設計提供了新的思路，在膜電極組件電解槽中應用高性能預催化劑有利于高效制氫，對可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。

Reconstruction of Thiospinel to Active Sites and Spin Channels for Water Oxidation, Adv. Mater., 2022, DOI：10.1002/adma.202207041.

https://doi.org/10.1002/adma.202207041.

8. Angew. Chem. Int. Ed.：分層多孔碳上的邊緣原子Co-N4位點用于高選擇性的兩電子氧還原反應

過氧化氫（H₂O₂）是一種高附加值的化學品，是一種環(huán)保的氧化劑。迄今為止，H₂O₂的工業(yè)生產(chǎn)幾乎都是通過蒽醌法，需要昂貴的貴金屬鈀催化劑。電催化氧還原反應（ORR）技術已成為制備H₂O₂的重要研究方向之一，其中陰極選擇性二電子還原對于低成本、高效率的H₂O₂生產(chǎn)具有重要意義。ORR合成H₂O₂的主要挑戰(zhàn)是ORR過程將通過競爭性的四電子途徑發(fā)生，這大大降低了產(chǎn)量。因此具有高效率和高選擇性的電催化劑對于高性能、低成本和可持續(xù)的制備H₂O₂是至關重要的。在這里，格里菲斯大學張山青等人系統(tǒng)地研究了碳負載單原子催化劑（SACs）對ORR途徑（雙電子（2e^–）或四電子（4e^–））的邊緣效應。

在ORR性能測試中發(fā)現(xiàn)，Co-N/GFs（Co-N4位點位于石墨烯片）催化劑呈現(xiàn)典型的準4e^?途徑，具有最高的擴散限制電流密度和最低的環(huán)電流。相反，在Co-N/HPC（Co-N4位點位于層次多孔碳）上觀察到最高的環(huán)電流，表明在ORR過程中產(chǎn)生了更多的H₂O₂。Co-N/HPC的2e^–的ORR選擇性平均值約為95%，在0.52 V（相對于RHE）時達到最大值98%。在0.2 ~ 0.75 V的寬電位范圍內(nèi)(相對于RHE)，相應的電子轉移數(shù)低于2.1，表明存在高選擇性2e^–途徑。

計算得到的Co-N/HPC的TOF顯著高于Co-N/GF，表明Co-N/HPC對2e^–的催化效率更高。在沒有單原子Co位點的情況下，HPC的2e^–的ORR選擇性達到58%，活度相對較低，表現(xiàn)為較大的過電位。Co-N/HPC顯著增強的催化活性和選擇性表明Co-N4部分對2e^–ORR的反應性較好。Co-N/HPC的Tafel斜率大于Co-N/GFs，表明ORR過程由OOH^*的形成和進一步的脫附共同主導。相反，Co-N/HPC從環(huán)電極的斜率是所有催化劑中最低的，表明H₂O₂生成動力學最快。此外，Co-N/HPC表現(xiàn)出優(yōu)異的催化穩(wěn)定性，在10小時的時安培測試中，電流的衰減可以忽略不計。

本研究闡明了邊緣結構在控制Co-SACs的ORR途徑（即2e^–和4e^–）中的重要作用。此外，研究結果表明含氧官能團在長期 ORR 操作過程中很容易使碳材料的邊緣飽和，修飾含氧官能團可以進一步促進2e^–的ORR動力學，同時保持90%以上的高選擇性。這項研究提供了對 Co SAC 中2e^–的ORR 高選擇性的機制性見解，為實現(xiàn)大規(guī)模、低成本的電化學H₂O₂生產(chǎn)提供了鼓舞人心的途徑。

Edge-hosted Atomic Co-N4 Sites on Hierarchical Porous Carbon for HighlySelective Two-electron Oxygen Reduction Reaction, Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI：10.1002/anie.202213296.

https://doi.org/10.1002/anie.202213296.

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催化頂刊集錦：Nature、Nature commun.、ACS Nano、AM、Angew等成果

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