伊人色综合久久天天五月婷,欧美激情第1页,g718.sx.张津瑜

本世紀以來，新興信息技術的興起和全球綠色轉型的加速，使得貴金屬（PM）資源的地位日益凸顯，在不久的將來，隨著清潔能源經濟的發(fā)展，PM礦物將與石油一樣重要。在傳統(tǒng)的光催化機理中，PMs不斷地從光催化劑中補充電子以維持穩(wěn)定，然而在光催化溶解過程中，高度惰性的PMs上的電子丟失而未被回收，因此明確光催化反應過程與溶劑效應以及PM催化性能對溶解選擇性和溶解速率的影響之間的關系，必將使PM的光催化回收更接近工業(yè)應用。基于此，上海師范大學卞振鋒和余焓等人以光催化、貴金屬和溶劑為研究對象，系統(tǒng)地考察了溶解的選擇性和溶劑化效應。

本文選擇Au和Pt作為代表性的PMs來揭示電荷轉移的形式以及光催化劑在光催化溶解中的作用。結合瞬態(tài)表征、反應動力學和密度泛函理論，確定光催化過程中產生的自由基是整個反應的關鍵活性物質。溶劑中的氰基官能團是Au溶解的驅動因素，并進一步證實了氯自由基對Pt族貴金屬溶解的重要性。此外，不同貴金屬的催化性能可以促進官能團的不同轉化，導致選擇性溶解。光催化貴金屬浸出液的結構也準確地解釋了貴金屬與官能團配體的特殊配位形式。

根據(jù)實驗結果和DFT計算，將光催化降解PM的幾個關鍵步驟組合在一起，第一階段，光激發(fā)TiO₂產生e^–-h⁺對，這在光化學反應中很常見。?O^2-和?R分別由O₂和溶劑分子和光生e^–，h⁺反應產生。然后，分別考慮單溶劑和混合溶劑的反應路徑。最后，N-H基團和?Cl再與Pt配位形成(NH₄)₂PtCl₆。

這項工作利用光譜學，動力學和密度泛函理論（DFT）計算，建立了溶劑官能團選擇，光生自由基調節(jié)和PMs的固有性質之間的密切關系。此外，通過評估PM在不同溶劑中的溶解產物的結構，確定了PM的催化能力以及與官能團的配位關系是導致選擇性的原因，這有助于闡明PM光催化溶解的主要機制。此外還確定了在不同溶劑中形成的Au和Pt產物的結構，貴金屬鹽將直接用于各種催化或合成反應。這些結果對進一步提高貴金屬的光催化選擇性回收具有潛在的意義。

Photocatalytic Dissolution of Precious Metals by TiO2 through Photogenerated Free Radicals, Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI：10.1002/anie.202213640

https://doi.org/10.1002/anie.202213640.

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上師大Angew：TiO2通過光生自由基光催化溶解貴金屬

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