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?北科/天大/理化所Angew.：金屬間化合物中富電子Ru原子促進電化學NORR制氨

在環境條件下，直接電化學NO還原反應(NORR)是一種將有毒NO轉化為可用的NH₃有效策略。然而，由于目前所開發的NORR電催化劑面臨轉化效率和耐久性差的限制，該策略實現實際應用仍具有挑戰性。釕(Ru)是一種具有前景的NORR電催化劑，將Ru原子置于富電子環境中可以提高其本征活性。

此外，將Ru單原子錨定在供電子基底上或將Ru與電負性較低的金屬合金化是創造富電子環境的兩種主要策略，也有利于減少昂貴的Ru的使用。

基于此，北京科技大學魯啟鵬、天津大學于一夫和中科院理化所夏靜等利用基底錨定熱退火策略，成功合成了粒徑為5.4±0.6 nm的體心立方RuGa (bcc RuGa) IMCs。在bcc結構中，Ga原子占據頂點，而Ru原子位于體中心。

綜合結構表征結果表明，bcc RuGa IMCs中Ru原子具有單分散特性，以及頂點Ga原子和體中心Ru原子具有強供體-受體相互作用。

因此，在電催化NORR中，bcc RuGa IMCs表現出顯著提升的活性和耐久性，實現高的NH₄⁺產量(320.6 μmol h^-1 mg^-1_Ru)，以及在-0.2 V下的法拉第效率為72.3%。

密度泛函理論(DFT)計算表明，在bcc RuGa IMCs中，富電子Ru原子促進電子從Ru原子轉移到*HNO中間體，優化了*HNO中間體的吸附/活化，降低了PDS的能壘，從而有效提高NORR性能。

這項工作揭示了合理設計NORR催化活性位點的重要性。所提出的晶體結構調控策略將為開發先進的貴金屬基電催化劑開辟新的途徑。

Isolated Electron-Rich Ruthenium Atoms in Intermetallic Compounds for Boosting Electrochemical Nitric Oxide Reduction to Ammonia. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202213351

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