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催化頂刊集錦：EES、JACS、Angew.、Nat. Commun.、AFM、ACS Nano、Small

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催化頂刊集錦

1. EES: 獨特結構Mo改性Ru納米片，實現高性能雙功能氫催化
催化頂刊集錦：EES、JACS、Angew.、Nat. Commun.、AFM、ACS Nano、Small
氫(H2)能源在可再生能源技術的發展和碳中和的實現中發揮著關鍵作用。在溫和條件下生產高純H2的水電解槽以及氫燃料電池，是實現氫經濟的兩個關鍵裝置。與質子交換膜燃料電池相比，在堿性條件下工作的陰離子交換膜燃料電池由于工作條件溫和，對催化劑的需求相對較低而更有吸引力。然而，陽極側氫氧化反應(HOR)的反應動力學比在酸性介質中低2-3個數量級，這阻礙了堿性燃料電池的實際應用。因此，開發高活性、持久穩定性以及價格低廉的非鉑電催化劑是實現堿性燃料電池實際應用的關鍵。
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近日，廈門大學黃小青、張橋保和韓佳甲等成功地制備了一類獨特的Mo改性Ru納米片(Mo-Ru NSA)，其中Mo同時具有金屬Mo原子和MoO3的獨特結構。性能測試結果顯示，Mo-Ru NSA在1.0 M KOH溶液中僅需低至16 mV的過電位足以產生10 mA cm-2的HER電流密度；Mo-Ru NSAs還可以在10 mA cm-2下保持長達250小時的持久穩定性。對于催化HOR，Mo-Ru NSA的質量活性為2.45 A mgRu-1，分別是Ru/C和Pt/C的38.9倍和6.4倍。
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密度泛函理論(DFT)計算表明，在Mo-Ru NSAs上，在MoO3附近的H*和OH*的吸附強度減弱。更重要的是，MoRu位點可以使水自發解離并促進H+和OH–的生成；隨著H*和OH*覆蓋范圍的增加，H*和OH*傾向于向MoO3移動，從而進一步優化了H*和OH*的吸附強度。此外，MoRu位點與MoO3的強耦合提供了更有利的反應路徑，促進了HER和HOR朝著能量有利的方向進行。總的來說，該項工作通過對高性能Mo改性Ru納米片催化劑的研究，將有助于制備更先進的雙功能氫催化催化劑并用于其他催化應用。
Surface and Lattice Engineered Ruthenium Superstructures towards High-Performance Bifunctional Hydrogen Catalysis. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/D2EE02076A
2. JACS: H2O2產率達到2096 μmol h-1g-1！可見光驅動CoPc-BTM-COF高效催化ORR
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光催化氧氣還原(ORR)生產過氧化氫(H2O2)是一種一種節能、安全和環保的方法。然而，由于目前大多數光催化劑效率不高，因此開發高活性、高選擇性的2e–ORR反應光催化劑對于有效生產H2O2至關重要。基于此，北京科技大學姜建壯、王康和國民核生化災害防護國家重點實驗室Cao Wei等利用十六氟酞菁鈷(II)(CoPcF16)與1,2,4,5-苯四胺(BTM)和3,3′-二氨基聯苯胺(DAB)的親核取代反應，制備了兩種二維哌嗪連接的CoPc基COF(CoPc-BTM-COF和CoPc-DAB-COF)，其能夠高效光催化O2生成H2O2。
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一系列光譜技術揭示了CoPc-BTM-COF和CoPc-DAB-COF具有完全共軛和重疊的π疊加的晶體多孔結構，并且它們在400-1000 nm范圍內具有優異的光吸收能力。CoPc-BTM-COF和CoPc-DAB-COF顯示出增強的光誘導電荷分離和轉移效率，在可見光照射下(λ>400nm)具有優異的光催化活性，能夠實現高效的O2-H2O2轉化。更重要的是，CoPc-BTM-COF在630 nm輻照下的H2O2產率達到2096 μmol h-1g-1(目前文獻報道的最高值)，表觀量子產率達到7.2%。
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為了深入了解CoPc-BTM-COF和CoPc-DAB-COF對2e–ORR的高催化性能，對它們的不對稱單元進行了密度泛函(DFT)計算。CoPc-BTM-COF的Co原子上的氧吸附能遠小于N位點，表明CoPc-BTM-COF中的Co原子為ORR的活性位點(CoPc-DAB-COF也是如此)。此外，研究人員還計算了CoPc中Co活性位點上2e–ORR和4e–ORR過程的自由能差(ΔG)。結果顯示，與4e–ORR相比，2e–ORR顯示出較低活化能壘，表明2e–ORR對CoPc具有更快反應動力學，進而揭示了兩種CoPc-COFs對2e–ORR產生H2O2的優異選擇性。
Piperazine-Linked Metalphthalocyanine Frameworks for Highly Efficient Visible-Light-Driven H2O2 Photosynthesis. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c09482
3. Angew.: 金屬間化合物中富電子Ru原子促進電化學NORR制氨
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在環境條件下，直接電化學NO還原反應(NORR)是一種將有毒NO轉化為可用的NH3有效策略。然而，由于目前所開發的NORR電催化劑面臨轉化效率和耐久性差的限制，該策略實現實際應用仍具有挑戰性。釕(Ru)是一種具有前景的NORR電催化劑，將Ru原子置于富電子環境中可以提高其本征活性。此外，將Ru單原子錨定在供電子基底上或將Ru與電負性較低的金屬合金化是創造富電子環境的兩種主要策略，也有利于減少昂貴的Ru的使用。
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基于此，北京科技大學魯啟鵬、天津大學于一夫和中科院理化所夏靜等利用基底錨定熱退火策略，成功合成了粒徑為5.4±0.6 nm的體心立方RuGa (bcc RuGa) IMCs。在bcc結構中，Ga原子占據頂點，而Ru原子位于體中心。綜合結構表征結果表明，bcc RuGa IMCs中Ru原子具有單分散特性，以及頂點Ga原子和體中心Ru原子具有強供體-受體相互作用。因此，在電催化NORR中，bcc RuGa IMCs表現出顯著提升的活性和耐久性，實現高的NH4+產量(320.6 μmol h-1 mg-1Ru)，以及在-0.2 V下的法拉第效率為72.3%。
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密度泛函理論(DFT)計算表明，在bcc RuGa IMCs中，富電子Ru原子促進電子從Ru原子轉移到*HNO中間體，優化了*HNO中間體的吸附/活化，降低了PDS的能壘，從而有效提高NORR性能。這項工作揭示了合理設計NORR催化活性位點的重要性。所提出的晶體結構調控策略將為開發先進的貴金屬基電催化劑開辟新的途徑。
Isolated Electron-Rich Ruthenium Atoms in Intermetallic Compounds for Boosting Electrochemical Nitric Oxide Reduction to Ammonia. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202213351
4. Angew.: 剖幽析微：探究不同反應中間體對Ru-Ru2P催化HOR的影響
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目前為止，質子交換膜燃料電池(PEMFC)被認為最先進的燃料電池技術。然而，PEMFC在酸性條件下的陰極氧還原反應(ORR)僅限于稀缺且昂貴的鉑基金屬(PGM)，這嚴重阻礙了其商業應用。堿性交換膜燃料電池(AEMFC)能夠利用無PGM陰極催化ORR而引起了人們的廣泛關注。然而，陽極氫氧化反應(HOR)的動力學緩慢(即使是對PGM材料)，因此設計高效的堿性電解質中的HOR催化劑，并探索“pH效應”(電解質pH對HOR活性的影響)是實現AEMFC進一步發展的關鍵。
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近日，武漢大學羅威和吉林大學張偉等制備了一種Ru-Ru2P/C異質結構催化劑，并研究了其在整個pH范圍內(從pH~1到pH~13)的HOR性能。性能測試結果顯示，隨著pH的增加，HOR性能發生非單調變化，在pH為7處出現了一個拐點；并且Ru-Ru2P/C在堿性介質下的HOR性能明顯優于酸性介質。
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此外，當電解質的pH值超過7時，Ru-Ru2P/C的HOR活性呈現單調增加，同時OHBE值逐漸增強。RuRu2P/C的堿性HOR活性變化趨勢與OHBE相一致；而酸性HOR活性的變化趨勢與HBEapp相一致。因此，在兩種典型的電解質(強酸vs強堿)中，不同的反應中間體(H*、H2O*和OH*)對HOR的作用是不同的(HBEapp vs OHBE)。綜上，這項工作不僅闡明了OHBE在高pH環境下增強HOR動力學中的關鍵作用，而且為設計實現AEMFC商業化的先進堿性HOR催化劑提供了指導。
The Role of Discrepant Reactive Intermediates on Ru-Ru2P Heterostructure for pH-Universal Hydrogen Oxidation Reaction. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202215585
5. Nat. Commun.: 全暴露Pt-Fe團簇耦合Pt-Fe界面，實現高效PROX制氫
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氫作為一種清潔能源，應用于質子交換膜燃料電池(PEMFC)以實現碳凈零排放的目標受到越來越多的關注。氫氣中CO(PROX)的優先氧化是避免富氫燃氣中微量CO對催化劑中毒的一種有前途的氫氣凈化方法。近日，北京大學馬丁和中科院金屬研究所劉洪陽等報道了一種新的催化劑，完全暴露的雙金屬Pt-Fe團簇錨定在有缺陷的石墨烯/納米金剛石(ND@G)雜化載體上，其中原子分散和完全暴露的Pt團簇與相鄰的Fe原子結合以提供豐富的Pt-Fe界面。
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為了了解全暴露Pt-Fe團簇的作用，研究人員利用催化劑對氫氣中CO進行優先氧化(PROX)。0.75 Pt/ND@G催化劑具有與Pt原子團簇相似的結構，在60°C下可以達到85%的CO轉化率。相比之下，通過引入Fe物種，0.75Pt0.2Fe/ND@G催化劑在室溫(30°C)下實現完全CO轉化，空速為45000 mL g-1 h-1和100% CO選擇性。此外，對于PROX反應，0.75Pt0.2Fe/ND@G催化劑在低CO轉化率下具有良好穩定性，其可以在30°C下反應超過100小時。
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實驗結果和理論計算表明，構建原子效率最高、界面位點豐富的全暴露雙金屬Pt-Fe簇催化劑可以促進不飽和Fe位點上的氧活化和富電子Pt簇上的CO吸附，提高了O2與吸附的CO在Pt-Fe界面位點上形成CO2的可能性，因此所制備的0.75Pt0.2Fe/ND@G催化劑在實際應用中具有良好的反應活性。
Fully-exposed Pt-Fe Cluster for Efficient Preferential Oxidation of CO towards Hydrogen Purification. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-34674-y
6. AFM: 一鍋合成中熵金屬硫化物，可用于高效催化OER
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電化學水分解是一種高效率、低環境友善的生產綠色、清潔氫能的方法。然而，由于四電子轉移機制引起的反應動力學緩慢，析氧反應(OER)阻礙了水分解系統的發展。目前，具有固有高活性的IrO2和RuO2被認為是OER最有效的催化劑。然而，Ir和Ru的稀缺性和價格昂貴嚴重阻礙了它們的廣泛應用。因此，開發高效、低成本的電催化劑以降低OER過電位勢在必行。近日，南昌大學袁加仁和江蘇大學沈小平等采用一鍋法合成了(NiFeCoX)3S4(X=Mn、Cr、Zn)中熵金屬硫化物(MEMS)。與二元金屬(NiFe)3S4和三元金屬(NiFeCo)3S4相比，由于多元金屬協同效應和低結晶度，MEMS顯示出顯著增強的電催化OER活性。
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具體而言，在堿性溶液中，所制備的(NiFeCoMn)3S4在10 mA cm-2電流密度下具有289 mV的低過電位，Tafel斜率為75.6 mV dec-1；在連續48小時的OER測試過程中，(NiFeCoMn)3S4上電流密度幾乎保持穩定，甚至有所增強(電流密度的輕微增加可歸因于在長時間活化過程中可能的表面位點重構和更多催化活性位點的暴露)。為了進一步評估(NiFeCoMn)3S4催化劑的催化穩定性，將其進行1000個連續CV循環，LSV曲線在循環1000次后幾乎保持不變，進一步證明了其出色的循環穩定性。
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通過對(NiFeCoMn)3S4催化劑進行OER測試后的XPS光譜分析，進一步了解了催化機理。在OER之后，有三價陽離子的產生；隨著氫氧化物的形成，所有三價陽離子的比例顯著增加。此外，大多數殘留硫形態都處于高價態，即硫酸鹽組分(SO42-)。氫氧化物和SO42-的共存有利于提高電催化OER的活性。該項研究中所提到的MEMS具有合成簡單、電催化性能優良等特點，同時考慮到中/高熵硫化物材料無窮盡的元素組合，這種中/高熵硫化物的概念可以為各個領域先進功能材料的發展提供廣闊的空間。
Facile Synthesis of Medium-Entropy Metal Sulfides as High-Efficiency Electrocatalysts toward Oxygen Evolution Reaction. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208170
7. ACS Nano: 一石二鳥，多種摻雜劑同時改善ORR和增強催化劑錨定強度
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介孔碳負載的非貴金屬催化劑被認為是提高金屬-空氣電池氧還原反應(ORR)活性的有效催化劑。然而，由于催化劑在反應過程中會脫離碳基體而導致催化劑活性下降。基于此，哈爾濱工業大學(深圳)林熹、胡凱龍、上海電子信息職業技術學院羅敏和上海交通大學Kolan Madhav Reddy等利用MnS納米顆粒與碳表面N，S摻雜劑的相互作用，在MnS/碳界面上形成了Mn-N和Mn-S鍵，這也使得MnS牢牢錨定在介孔碳骨架上。
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所制備的MnS/NS-C電催化劑在堿性介質中具有優異的ORR性能，起始電位(Eonset)和半波電位(E1/2)分別為1.07 VRHE和0.88 VRHE，遠優于商業20% Pt/C。在0.6 VRHE的電位下，MnS/NS-C連續運行100小時后仍保留88.3%的初始電流，表現出極好的長期穩定性。此外，MnS/NS-C經過1000和5000個CV循環后，E1/2值僅分別下降3 mV和10 mV，這也證實了其優異的耐久性。
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密度泛函理論(DFT)計算表明，N，S摻雜調整了MnS/碳界面的電荷分布，導致碳載體上的電荷積累和局域化，降低了Mn的d帶中心，促進了氧中間體在Mn位點上的吸附，降低決速步的能壘。此外，實使用MnS/NS-C組裝的柔性鋁-空氣電池的峰值功率密度為134.6 mW cm-2，在35 h后仍能穩定放電。為了驗證組裝電池的靈活性，在0°、60°、120°和180°彎曲的情況下，鋁-空氣電池放電性能沒有受到明顯影響，這顯示出其作為柔性器件的巨大潛力。
Simultaneous Improvement of Oxygen Reduction and Catalyst Anchoring via Multiple Dopants on Mesoporous Carbon Frameworks for Flexible Al-Air Batteries. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c08332
8. Small: 表面自旋立大功！助力NiCo2S4高電流密度下穩定共電解水/甲醇制氫
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析氧反應(OER)的緩慢反應動力學導致高的工作電位而限制了電催化水分解的進一步應用。使用小的有機分子氧化反應(如甲醇、尿素、肼等)是替代OER的有效方法，這可以降低所需的開路電壓和能耗。此外，鎳基材料具有活性高、豐度大、價格低廉等優點，是堿性介質中水分解制氫的有前景的電催化劑。然而，鎳基催化劑的穩定性差，這限制了它的廣泛應用。基于此，深圳大學駱靜利和符顯珠等在碳布上電沉積花狀NiCo2S4納米片(CC@NiCo2S4)，通過構建陣列結構和調節催化劑表面磁性，實現了高電流密度下水/甲醇共電解生產H2。
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電化學原位生長的CC@NiCo2S4納米片材表面進行優化和微調磁性，其表面普遍暴露(01?1)，對甲醇電氧化具有較高的催化活性，并且在高電流密度下具有長期穩定性。具體而言，在1.0 M KOH+1.0 M 甲醇溶液中，CC@NiCo2S4在100 mA cm-2電流密度下的電位為1.4 VRHE；并且CC@NiCo2S4在高電流密度(100 mA cm-2)下電催化甲醇制氫具有長期穩定性。
為了深入揭示NiCo2S4高電流密度電催化甲醇/水共電解制氫的機理，研究人員采用密度泛函理論(DFT)計算對(01?1)面進行建模，以便進行深入分析。對于NiCo2S4晶體，Ni和Co的d電子都受低自旋控制；其中Ni的價態以+2價為主，Co以Co3+的形式存在。而對于(01?1)面模型，表面上的Ni和Co不再具有低自旋，而是成為高自旋，而體相中的Ni和Co仍然具有低自旋為主，這主要是由于OH的吸附，表面的自旋發生了變化。這種變化起到了穩定表面的作用，使得NiCo2S4電催化甲醇/水共電解在高電流密度下仍處于穩定狀態。綜上，該策略可以改變鎳基電催化材料的表面磁性，提高材料的穩定性。
Surface Spin Enhanced High Stable NiCo2S4 for Energy-Saving Production of H2 from Water/Methanol Coelectrolysis at High Current Density. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202205257

原創文章，作者：華算老司機，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2022/11/25/446aa9b8fe/

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