白袜校草被绑脱裤玩j,国产精品久久毛片a片软件爽爽,星空无限传媒免费观看电视剧沈芯语

李亞棟/王定勝/趙焱Angew：p-n結(jié)整流連續(xù)調(diào)節(jié)SACs的電催化ORR活性

在原子尺度上，微調(diào)單原子催化劑（SACs）以超過其活性極限仍然具有挑戰(zhàn)性。基于此，清華大學(xué)李亞棟院士、王定勝副教授和武漢理工大學(xué)趙焱教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了他們借助于半導(dǎo)體物理理論，將二極管整流引入SACs領(lǐng)域，產(chǎn)生具有可調(diào)ORR活性的化學(xué)連續(xù)整流p-n結(jié)。

以p-型鐵酞菁（FePc）作為Fe SACs的原型，選擇一系列不同功函數(shù)的金屬硫族化物作為n-型半導(dǎo)體支架，制備了p-n結(jié)，在原子水平上實(shí)現(xiàn)了連續(xù)、寬范圍的活性控制。特別是對硫化鎵（GaS），它的引入使FeN4的ORR活性增加約2.5倍。

DFT計(jì)算，從理論上驗(yàn)證了該設(shè)計(jì)理念。作者選擇具有一個(gè)S空位的單層GaS的(100)平面作為表面，并在上面引入一個(gè)FePc分子，然后對其平衡位置進(jìn)行結(jié)構(gòu)弛豫。

這種表面錨定放熱，F(xiàn)e(II)中心傾向于具有d_xy²d_xz¹d_yz¹d_z2¹d_x2-y2¹的高自旋（HS）態(tài)（S=2）。計(jì)算的投影態(tài)密度（PDOS）和磁矩的結(jié)合進(jìn)一步證實(shí)了Fe中心的自旋態(tài)從中間自旋態(tài)（IS）向HS態(tài)的轉(zhuǎn)變。

此外，松弛結(jié)界面的電子密度差圖表明，電子從GaS的上表面向Fe中心轉(zhuǎn)移。需注意，F(xiàn)e中心位于一個(gè)S原子的正上方，與S原子發(fā)生強(qiáng)烈的相互作用，導(dǎo)致四個(gè)異吲哚單元向上傾斜的分子畸變。

這種距離為2.84 ?的Fe-S位點(diǎn)間相互作用類似于共價(jià)鍵，對電荷在結(jié)間的重新分配貢獻(xiàn)最大。合成SACs中的大多數(shù)Fe中心是裸露的，沒有任何配體，處于平原的局部環(huán)境中，表現(xiàn)出理想的平面構(gòu)象。

Continuous Modulation of Electrocatalytic Oxygen Reduction Activities of Single-atom Catalysts through p–n Junction Rectification. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202212335.

https://doi.org/10.1002/anie.202212335.

原創(chuàng)文章，作者：華算老司機(jī)，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2022/11/27/05535cc733/

末成年小嫩xb,嫰bbb槡bbbb槡bbbb,免费无人区码卡密,成全高清mv电影免费观看

李亞棟/王定勝/趙焱Angew：p-n結(jié)整流連續(xù)調(diào)節(jié)SACs的電催化ORR活性

相關(guān)推薦