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?馬越/王洪強(qiáng)AFM：240秒！超快激光誘導(dǎo)CEI用于高壓PEO基固態(tài)電池

基于聚環(huán)氧乙烷（PEO）的固態(tài)聚合物電解質(zhì)有望與全固態(tài)電池（ASSB）中的高容量金屬負(fù)極具有界面相容性。然而，電極-電解質(zhì)界面處的寄生歐姆電阻、高負(fù)載正極的離子通路不足及高壓下PEO的氧化傾向嚴(yán)重阻礙了原型構(gòu)建。

在此，西北工業(yè)大學(xué)馬越教授、王洪強(qiáng)教授等人提出了一種借助脈沖激光束引起的局部溫度梯度的簡(jiǎn)便正極/電解質(zhì)界面（CEI）形成技術(shù)，可在240秒內(nèi)實(shí)現(xiàn)超高效正極改性。

首先，作者將含有典型CEI添加劑的碳酸二乙酯（DEC）溶劑作為CEI前體滴在正極上。在預(yù)處理過(guò)程中，脈沖激光束會(huì)透過(guò)有機(jī)溶液并被正極顆粒和炭黑光熱吸收。電極利用光吸收和晶格振動(dòng)過(guò)程中產(chǎn)生的激發(fā)電子-空穴對(duì)的弛豫過(guò)程，將吸收的激光能量轉(zhuǎn)換為熱能。

此外，有限元分析還用于可視化DEC/電極界面上的瞬時(shí)溫度變化。由于超高瞬時(shí)能量密度，40 mJ pulse^-1 cm^-2的單個(gè)10 ns激光脈沖會(huì)在正極表面30 nm內(nèi)產(chǎn)生巨大的溫度梯度，這足以使所有CEI前體分解。然后，熱量將沿垂直方向傳遞，同時(shí)多孔電極內(nèi)的DEC溶劑蒸發(fā)，從而避免了過(guò)多的熱量積累。

圖1. 脈沖激光照射產(chǎn)生的CEI形成示意圖及表征

通過(guò)成分篩選，定制的CEI可能包含源自磷酸三（三甲基甲硅烷基）酯（TMSP）的富磷物質(zhì)，且通過(guò)飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜（ToF-SIMS）和高分辨率TEM證實(shí)了活性顆粒之間和電極水平的一致性。即使與原始的基于PEO的固態(tài)聚合物電解質(zhì)直接組裝，優(yōu)化的NMC-811正極（6.2 mg cm^-2）也能實(shí)現(xiàn)高達(dá)2 C的穩(wěn)定4.3 V高壓循環(huán)并將漏電流降低43.2%。

正如高溫、原位相位跟蹤和差示掃描量熱法（DSC）所證明的那樣，激光處理的電極進(jìn)一步揭示了長(zhǎng)期循環(huán)時(shí)層狀到尖晶石相變的減輕及55 ℃時(shí)自放電過(guò)程的減少（75.5%），這與PEO氧化的抑制和高溫下氧氣釋放的減少相呼應(yīng)。與正極配方（活性材料和輔助添加劑）的經(jīng)驗(yàn)優(yōu)化相比，這種非聚焦激光策略具有普遍適用性、可定制性和構(gòu)建堅(jiān)固CEI薄膜的高效性，從而為實(shí)現(xiàn)實(shí)用的高電壓PEO基ASSB開(kāi)辟了途徑。

圖2. 激光誘導(dǎo)的CEI改性在高壓下穩(wěn)定正極/PEO界面的有效性評(píng)估

Ultrafast Laser-Induced Cathode/Electrolyte Interphase for High-Voltage Poly(Ethylene Oxide)-Based Solid Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202210465

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