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調制效應顯示出提高單原子催化劑（SAcs）性能的潛力，但對孤立雙原子位點（DASs）的這種效應的深入研究仍然是一個巨大的挑戰。

基于此，中國石油大學（華東）潘原副教授（通訊作者）等人報道了一種Ni/Co DASs的鄰近電子效應（PEE），其錨定在N摻雜碳（N-C）基底（NiCo DAS/N-C）中，用于協同促進電催化氧還原反應（ORR）和析氫反應（HER）。

得益于由四個氮（Ni-N₄）基團錨定的相鄰Ni的PEE，NiCo DAS/N-C催化劑表現出優異的ORR和HER活性。

DFT計算吉布斯自由能（ΔG）圖，研究相鄰Ni-N₄基團對ORR活性的影響。在Ni-N₄/Co-N₄體系中，O₂在Ni-N₄位點和Co-N₄位點對應的吸附能（ΔE_ads）分別為-0.067和-0.551 eV，表明O₂在Co-N₄位點的吸附比在Ni-N₄位點更穩定。

OOH*傾向于在NiN₄（2e^?過程）被質子化并形成H₂O₂，而OOH*的O-O鍵斷裂成O*（4e^?過程）更容易發生在CoN₄。

因此，Co-N₄位點被認為是NiCo DASs/N-C的唯一活性位點，而Ni-N₄位點不是活性中心。

在Ni-N₄/Co-N₄體系中，Co-N₄和Ni-N₄位點對應的過電位表明，Ni-N₄/Co-N₄體系中Co位在ORR過程中具有最低的理論過電位，其速率決定步驟為OH*的解吸。

Bader電荷計算表明，Co原子在單個Co-N₄和Ni-N₄/Co-N₄基底上損失了0.870和0.848 e^?，Ni原子在單個Ni-N₄和Ni-N₄/Co-N₄基底上損失了0.851和0.838 e^?。當OH*吸附發生時，Co位點失去更多的電子，分別為1.106和1.082 e^?。

因此，在Ni-N₄/Co-N₄體系中OH*的吸附較弱，相鄰的Ni-N₄基團可以明顯優化鄰近Co-N₄活性中心對OH*的吸附。

Proximity Electronic Effect of Ni/Co Diatomic Sites for Synergistic Promotion of Electrocatalytic Oxygen Reduction and Hydrogen Evolution. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202210867.

https://doi.org/10.1002/adfm.202210867.

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中石油（華東）潘原AFM：NiCo DASs/N-C助力電催化ORR和HER

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