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趙忠奎/章日光/劉岳峰Nature子刊：Cu-N1O2 SA/CN助力苯選擇性氧化

開發高效、低H₂O₂消耗的苯選擇性氧化制苯酚（SOBP）催化劑對于實際應用至關重要，但仍存在挑戰。

基于此，大連理工大學趙忠奎教授、太原理工大學章日光教授和中科院大連化學物理研究所劉岳峰研究員（共同通訊作者）等人報道了通過水分子催化預組裝熱解法制備了具有單原子Cu₁-N₁O₂配位結構的N/C材料（Cu-N₁O₂ SA/CN）。其在H₂O_2/苯摩爾比為2: 1的條件下有效促進SOBP反應，具有83.7%的苯轉化率和98.1%的苯酚選擇性。

結果表明，對比Cu₁-N₂催化劑（190 h^-1）、Cu₁-N₃催化劑（90 h^-1）和Cu納米顆粒催化劑（58 h^-1），其周轉頻率（435 h^-1）更高。

DFT計算，研究了各種單原子Cu配位構型的電子性質和反應機理。由于O原子比N原子具有更強的親電性，Cu₁-N₁O₂位點比Cu₁-N₂和Cu₁-N₃位點更有利于電荷分布，從而使CN載體與Cu原子之間的電子轉移更快。

Bader電荷分析表明，Cu₁-N₁O₂位點Cu原子向相鄰原子轉移0.966 |e|，遠高于Cu₁-N₂位點（0.741 |e|）和Cu₁-N₃位點（0.664 |e|），表明Cu₁-N₁O₂位點具有更好的電荷轉移能力。

此外，Cu₁-N₁O₂位點的導帶比Cu₁-N₃位點的導帶更接近費米能級，證明了Cu₁-N₁O₂位點具有更好的電荷轉移能力。由于O原子的電荷轉移能力增強，親電性更強，Cu₁-N₁O₂位點Cu-3d電子較少，意味著更多的3d軌道未被占據，有利于反應物的吸附。

Regulating electron configuration of single Cu sites via unsaturated N, O-coordination for selective oxidation of benzene. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-34852-y.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-34852-y.

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