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精確的理解金屬-氫界面相互作用，特別是在operando條件下，對推進金屬催化劑在清潔能源技術中的應用至關重要。雖然Pd基催化劑被廣泛用于電化學制氫和加氫，但在電化學活性過程中Pd與氫的相互作用復雜，待進一步研究。

基于此，南京大學丁夢寧教授和蘇州大學李彥光教授（共同通訊作者）等人報道了通過片上電輸運測量，對Pd及其合金納米催化劑在operando電催化條件下的氫表面吸附和亞表面吸附（相變）特性進行了識別和量化，并研究了電化學CO₂還原（CO₂RR）與氫吸附動力學之間的競爭關系。

DFT計算，以合理解釋Pd₄Ag表面的CO中毒和高甲酸鹽生成活性。作者發現Pd和Pd₄Ag在不同的供氫電解質中表現出不同的CO₂RR性能。

K₂HPO₄/KH₂PO₄可加速H的吸附動力學，表明在CO₂RR過程中Pd₄Ag的相變程度的增加，從KHCO₃中的0.38增加到K₂HPO₄/KH₂PO₄中的0.48。

在-0.4至-0.2 V_RHE范圍內，Pd₄Ag上甲酸鹽FE增加約8%，證明K₂HPO₄/KH₂PO₄電解質中強質子供應和高operando相變，有利于減少CO中毒和促進甲酸鹽生成。

對比純Pd，Pd₄Ag對甲酸鹽生成的電流密度和穩定性顯著增強。在K₂HPO₄/KH₂PO₄中增強的質子還原動力學促進了HER，從而導致在低過電位區域甲酸鹽FE明顯減少。作為對比，在CO₂飽和的KHCO₃和K₂HPO₄/KH₂PO₄中，純Pd的H/M比非常接近，K₂HPO₄/KH₂PO₄主要加速了HER活性，從而降低了甲酸鹽FE。

因此，CO₂RR和HER的性能都可以通過電解液環境進行調節，電解液環境從根本上決定了H的吸附平衡和動力學。

Critical role of hydrogen sorption kinetics in electrocatalytic CO₂ reduction revealed by on-chip in situ transport investigations. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-34685-9.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-34685-9.

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丁夢寧/李彥光Nature子刊：揭示氫吸附動力學在電催化CO2還原中的作用

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