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開發用于堿性析氫反應（HER）的活性單原子催化劑（SAC）是降低綠色制氫成本的有效途徑。然而，活性位點周圍的化學環境與其預期的催化活性之間的相關性尚不清楚。

基于此，新加坡國立大學汪磊教授和北京化工大學劉軍楓教授（共同通訊作者）等人報道了一種通過將鉑（Pt）原子錨定在NiFe層狀雙氫氧化物（NiFe-LDH）上制備的SACs（Cl-Pt/LDH）。

測試發現，Cl-Pt/LDH表現出30.6 A mg_Pt^-1的高質量活性和在100 mV過電位下30.3 H₂ s^-1的周轉頻率，顯著高于最先進的Pt-SACs和商用Pt/C催化劑。在實際條件下，利用該催化劑組裝的堿性水電解槽能獲得80%以上的高能量效率。

第一性原理模擬，以合理化堿性HER中Pt SACs的軸向-配體效應。對堿性HER在Pt-SACs上的逐級反應障礙進行了模擬，包括水解離的Volmer步驟、*OH的解吸以及隨后的H*轉化為H₂。

對于Volmer步驟，所有鹵素配位Pt/LDHs都比Pt(111)具有更強的水吸附能力和更大的水分解焓，導致Volmer步驟加速。其中Cl-Pt/LDH在Volmer步的能壘最小（0.073 eV）。

此外，Cl-Pt-位點在Pt-SACs中也表現出最優的H結合能，導致H*轉化為H₂的最有利的動力學。

雖然Pt(111)的H結合能比Cl-Pt/LDH略優化，但它的水解離步驟可能較慢，導致整體HER動力學較慢。

結果表明，H結合能并不是堿性HER的唯一描述符，OH結合能也起著重要作用。

計算了Pt-SACs d軌道的預測態密度（PDOS）。計算出孤立電子占據的窄Pt-5d軌道的平均能級，分別為- 0.901，-0.919，-0.977，-1.005 和-1.052 eV。計算結果表明，利用軸向配體修飾Pt單原子位點的電子結構是調節HER活性的有效策略。

Pinpointing the axial ligand effect on platinum single-atom-catalyst towards efficient alkaline hydrogen evolution reaction. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-34619-5.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-34619-5.

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汪磊/劉軍楓Nature子刊：Cl-Pt/LDH實現高效堿性HER

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