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根據(jù)設計的骨架結構重構金屬有機骨架（MOFs），為實現(xiàn)優(yōu)異的OER電催化性能提供了突破的機會，但由于合成過程中的重大挑戰(zhàn)，很少研究。

基于此，北京大學深圳研究生院楊世和教授、昆明理工大學張利波教授和胡覺教授、香港理工大學黃勃龍教授（共同通訊作者）等人首次報道了通過精確重建MOF結構，即在活性位點具有不同配位環(huán)境的MOF-74-Fe到MIL-53(Fe)-2OH，制備了一種穩(wěn)定的OER電催化劑。

制備的MIL-53(Fe)-2OH催化劑在10 mA cm^-2時的過電位為215 mV，Tafel斜率為45.4 mV dec^-1和在300 mV過電位時周轉(zhuǎn)頻率為1.44 s^-1，是商用IrO₂催化劑（0.0177 s^-1）的80多倍。

密度泛函理論（DFT）計算揭示了這兩種MOFs不同的電子結構。從費米能級（E_F）附近的電子分布發(fā)現(xiàn)，MOF-74-Fe的成鍵軌道以碳鏈為主，只有有限的Fe位貢獻，導致Fe的電活性相對較弱。

在MIL-53(Fe)-2OH中，F(xiàn)e位點表現(xiàn)出高度富電子特征，表明高電活性。同時，酚基的O位點和連接點有利于MIL-53(Fe)-2OH內(nèi)的電子轉(zhuǎn)移，從而提高OER性能。

值得注意的是，F(xiàn)e-3d軌道表現(xiàn)出3.43 eV的e_g-t_2g大分裂，導致MOF-74-Fe中存在較大的電子轉(zhuǎn)移障礙。

OH-s, p軌道位于較深的位置，主要起到電子儲層的作用，F(xiàn)e-3d與OH-s, p軌道之間有限的重疊增加了點對點電子轉(zhuǎn)移的難度。MIL-53(Fe)-2OH中Fe-3d軌道的e_g-t_2g分裂顯著減輕到1.19 eV，更有效的電子從MOF轉(zhuǎn)移到中間產(chǎn)物。

Rationally Reconstructed Metal-organic Frameworks as Robust Oxygen Evolution Electrocatalysts. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202208904.

https://doi.org/10.1002/adma.202208904.

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楊世和/張利波/胡覺/黃勃龍AM：重構MOF作為穩(wěn)定的OER電催化劑

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