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鄭智平/張新瑜/鄭家新Small：分層SACs中電催化ORR動力學(xué)的增強(qiáng)與提高活性位點(diǎn)利用率相聯(lián)系

單原子催化劑（SACs）由于最大限度地利用金屬原子和增強(qiáng)了各種化學(xué)反應(yīng)的活性和選擇性，成為當(dāng)前研究的熱點(diǎn)。分層結(jié)構(gòu)的SACs可進(jìn)一步增加活動位點(diǎn)的數(shù)量，但是這種SACs的這些假設(shè)優(yōu)勢在很大程度上未經(jīng)測試。

基于此，南方科技大學(xué)鄭智平教授和張新瑜博士、北京大學(xué)深圳研究生院鄭家新副教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了具有分層中空結(jié)構(gòu)（Fe/HH）的Fe-SAC，其在氧還原反應(yīng)和質(zhì)子交換膜燃料電池中表現(xiàn)出優(yōu)異的活性。

關(guān)于Fe/SS（具有緊湊一級結(jié)構(gòu)的Fe/HH的對應(yīng)物）的實(shí)驗(yàn)和計(jì)算研究表明，F(xiàn)e/HH中活性位點(diǎn)的數(shù)量和它們的利用率顯著增加，反映在速率決定步驟中間體Fe-OOH*的形成上。

DFT計(jì)算和原位ATR-SEIRAS光譜研究，以分析活性位點(diǎn)的利用效率對RDS中間體的形成和轉(zhuǎn)化的影響。反應(yīng)從O₂的吸附開始，接著活性位點(diǎn)結(jié)合中間體（*O₂, OOH*，*O，*OH）的形成和轉(zhuǎn)化，導(dǎo)致H₂O或OH^?的形成。

中間體相對于初始態(tài)（0 V）和平衡態(tài)（1.23 V）的轉(zhuǎn)化過程中涉及的自由能的分布。在0 V時，朝著OH^?最終形成的每一個正向步驟都以自由能的下降為特征，表明整個ORR過程在能量上是有利的。

在1.23 V時，在第二步電子轉(zhuǎn)移過程中觀察到一個向上的過程，對應(yīng)于吸附反應(yīng)，ΔG=0.6 eV，表明OOH*的形成是RDS。

Linking Enhanced Kinetics of Electrocatalytic Oxygen Reduction Reaction with Increased Utilization of Active Sites in a Hierarchical Single-Atom Catalyst. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202205743.

https://doi.org/10.1002/smll.202205743.

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