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馬天翼/王磊ACS Nano：原子分散的鉑以金屬鍵合Pt-Co作為有效的產氫電催化劑

氫具有高能量密度和環保等優點是化石燃料的理想替代品。在各種已開發的可用方法中，電解水制氫具有許多優點，如可持續性、清潔性和高純度。為了提高電解水制氫的電催化性能，人們致力于開發高效的電催化劑來加速析氫反應（HER）的反應動力學。迄今為止，Pt族金屬是最優異的催化劑，它們的成本和稀缺性是其大規模實際應用的障礙。雖然已經報道了幾種非貴金屬基的電催化劑，具有成本效益和良好的活性，但其催化活性在工業應用中仍不理想。

因此，皇家墨爾本理工大學馬天翼和青島科技大學王磊（共同通訊）等人采用溶劑熱處理、單寧酸處理、氮化處理等方法，在泡沫鎳表面制備了銀杏葉狀Co₄N與微量鉑金屬通過Pt-Co鍵偶聯 (T-Pt-Co₄N)的催化劑，研究了其對 HER性能的影響。

在堿性和中性電解質中，T-Pt-Co₄N只需要31mV 和27mV的低過電位即可分別達到10mA cm^-2的電流密度，超過了基準 Pt/C 和以前報道的催化劑。T-Pt-Co₄N除了用于HER，所制備的T-Co(OH)F催化劑在堿性電解質中以1.51 V的電位表現出優異的OER活性，以達到10mA cm^-2的電流密度。

因此，以T-Pt-Co₄N和T-Co(OH)F分別作為陰極和陽極電極進行全水解，當電流密度為10mA cm^-2時電壓僅為1.55 V，其比商業Pt/C和RuO₂和大多數報道的催化劑組成的全解水系統的性能要優異。此外，T-Pt-Co₄N在研究的介質中表現出優異的長期穩定性，并且在可持續能源的幫助下能夠高效進行全水解。

通過密度泛函理論（DFT）計算，闡明了T-Pt-Co₄N中各組分的協同作用對優化堿性介質中HER的電催化性能的影響。從T-Pt-Co₄N的二維電荷差等值面可以看出電子的強離域，為電子從Pt轉移到Co提供了電位通道。

此外，通過計算得到T-Pt-Co₄N和T-Co₄N的積分晶體軌道哈密頓粒子數值分別為-1.37 eV和+1.24 eV，表明引入微量Pt后化學鍵更強。此外，通過DFT計算還研究了HER過程的動力學能壘。T-Pt-Co₄N的水分解能壘相對于T-Co₄N和Pt（111）最低，為0.58 eV，證明引入了微量Pt后加速了Volmer過程。

此外，T-Pt-Co₄N的氫吸附自由能比T-Co₄N小，說明吸附/脫附過程比T-Co₄N更容易。理論計算結果表明微量的Pt的引入可以調節催化劑的表面性質，降低水解離能壘，優化反應中間體的吸附/脫附，有效地提高了電催化性能。本文的合成策略為在能源相關領域開發和制備催化劑開辟了一條有效的道路。

Metallic-bonded Pt-Co for atomically dispersed Pt in the Co₄N matrix as an efficient electrocatalyst for hydrogen generation, ACS Nano, 2022, DOI: 10.1021/acsnano.2c04090.

https://doi.org/10.1021/acsnano.2c04090.

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