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陳棟陽/謝在來Small：中空NiCoP納米棱柱作為堿性介質(zhì)中尿素輔助制氫的雙功能電催化劑

電解水反應(yīng)包括析氧反應(yīng)（OER）和析氫反應(yīng)（HER）被認(rèn)為是大規(guī)模生產(chǎn)高純度氫氣的有效途徑。然而由于陽極OER的高熱力學(xué)平衡勢，電解水生產(chǎn)氫氣的能耗仍然是不經(jīng)濟(jì)的。盡管已經(jīng)設(shè)計了各種HER/OER催化劑來提高電解水的效率，但緩慢的OER動力學(xué)嚴(yán)重限制了通過水分解產(chǎn)生氫氣的效率。因此，用其他具有低熱力學(xué)能壘的陽極反應(yīng)取代OER是一種降低電解制氫成本和能耗的可行策略。尿素氧化反應(yīng)（UOR）由于其成本低和相對較低的熱力學(xué)勢等優(yōu)勢被認(rèn)為是一個有前景的替代OER的反應(yīng)。具有6e^–轉(zhuǎn)移的UOR過程也會導(dǎo)致不利的動力學(xué)，這需要高性能的電催化劑來提高效率?；诖?，福州大學(xué)陳棟陽和謝在來（共同通訊）等人利用普魯士藍(lán)類似物通過自模板配位反應(yīng)和氣相磷酸化策略合成空心NiCoP納米棱柱催化劑。

得益于強(qiáng)的電子相互作用、獨特的中空納米結(jié)構(gòu)和增強(qiáng)的質(zhì)/荷轉(zhuǎn)移，精心設(shè)計的空心NiCoP納米棱柱表現(xiàn)出對UOR和HER的卓越的雙功能電催化性能，并在堿性介質(zhì)中長期穩(wěn)定運行。

其中，電流密度為10、50、100 mA cm^-2時，HER具有較低的電位為-0.052、-0.115和-0.159 V, UOR的超低電位為1.30、1.36和1.42 V。此外，在一個尿素輔助的全解水系統(tǒng)中，NiCoP中空納米柱只需要1.36、1.49和1.57 V的電壓就可以提供10、50和100 mA cm^{– 2}的電流密度，比傳統(tǒng)的全解水低170、180和200 mV。

此外，NiCoP中空納米柱雙電極系統(tǒng)在電位為1.4 V和1.5 V時測得的產(chǎn)氫率分別為164.1和514.7 μmol h^-1，優(yōu)于Pt/C和RuO₂電極系統(tǒng)。更重要的是，在連續(xù)運行40 小時的水和尿素電解均呈現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。

理論計算表明，Co取代后NiCoP的電子態(tài)發(fā)生了明顯的變化，即在費米能級上NiCoP的態(tài)密度遠(yuǎn)高于Ni₂P，表明其在HER/UOR過程中具有更快的電子傳遞能力和電催化動力學(xué)。此外，計算得到Ni₂P和NiCoP的水解離能分別為0.93和0.68 eV，水吸附能分別為-0.38和-0.66 eV，氫吸附自由能分別為-0.45和-0.27 eV，表明Co取代Ni₂P能有效促進(jìn)水分子的吸附解離，優(yōu)化活性氫原子的吸附以及脫附。

此外，還獲得了尿素分子的吸附能。這項工作促進(jìn)了具有中空結(jié)構(gòu)的雙金屬磷化物催化劑在電化學(xué)制備清潔能源中的應(yīng)用，并為富尿素廢水的電解提供了一個成功的范例。

Hollow NiCoP nanoprisms derived from prussian blue analogues as bifunctional electrocatalysts for urea-assisted hydrogen production in alkaline media, Small, 2022, DOI：10.1002/smll.202205547.

https://doi.org/10.1002/smll.202205547.

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