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徐飛/李婷ACS Nano: 四硫代鉬酸銨原位生成多硫化鉬實(shí)現(xiàn)高性能鎂電池

可充電鎂電池（RMB）是一種極具前景的低成本、高可靠性的大規(guī)模儲(chǔ)能技術(shù)。然而，由于鎂存儲(chǔ)活性位點(diǎn)不足、鎂離子傳輸路徑不利及正極材料與二價(jià)鎂離子之間的強(qiáng)相互作用，目前開發(fā)高性能正極材料仍然是最突出的障礙。

在此，武漢大學(xué)徐飛副教授、中南民族大學(xué)李婷副教授等人通過典型的冷卻結(jié)晶法合成了四硫代鉬酸銨 (NH₄)₂MoS₄，并證明其是一種高性能的RMB正極材料。

電化學(xué)測(cè)試表明，(NH₄)₂MoS₄在50 mA g^-1時(shí)表現(xiàn)出333 mAh g^-1的極高容量，且在5.0 A g^-1時(shí)仍表現(xiàn)出129 mAh g^-1的驚人倍率性能，這是報(bào)道的具有固相Mg²⁺擴(kuò)散機(jī)制的 RMB正極的最高水平。

機(jī)理研究表明，在第一次放電過程中，NH₄⁺的脫出和無定形MoS₄微小納米顆粒的形成為有效的Mg²⁺存儲(chǔ)構(gòu)建了大量的活性位點(diǎn)。

類共價(jià)的Mo-S鍵促進(jìn)了負(fù)電荷離域，削弱了材料與二價(jià)Mg²⁺的相互作用并加速了動(dòng)力學(xué)。

同時(shí)，類共價(jià)的Mo-S鍵還促進(jìn)了充放電過程中Mo和S的同時(shí)氧化還原，從而提供了較高的儲(chǔ)鎂容量。

圖1. (NH₄)₂MoS₄正極的儲(chǔ)鎂性能

此外，Mo和S在充電狀態(tài)下主要分別以Mo⁴⁺和S₂^2-狀態(tài)存在，而在放電狀態(tài)下S^2-和S₂^2-共存，Mo處于低于Mo⁴⁺的價(jià)態(tài)。

原位形成的MoS₄微小納米顆粒有利于相間電荷轉(zhuǎn)移，NH₄⁺脫出留下的空位充當(dāng)有效的Mg²⁺傳輸路徑。

化學(xué)合成的無定形MoS_3.9顯示出只有42 mAh g^-1的較差容量，這與由(NH₄)₂MoS₄原位形成的MoS₄形成鮮明對(duì)比，證明了NH₄⁺脫出對(duì)MoS₄結(jié)構(gòu)和形貌的影響。

同時(shí)K₂MoS₄和Na₂MoS₄的電化學(xué)性能測(cè)試表明，在用K⁺/Na⁺取代NH₄⁺后，可逆容量和倍率性能會(huì)下降。

機(jī)理研究表明，殘留的大量K⁺和Na⁺占據(jù)了部分Mg存儲(chǔ)活性位點(diǎn)并阻斷了Mg²⁺傳輸路徑，從而影響容量和倍率性能。

總之，這項(xiàng)工作展示了一種高容量/倍率的RMB正極材料并闡明了其高性能起源，為RMB正極材料的設(shè)計(jì)和優(yōu)化提供了思路。

圖2. 鎂化/脫鎂過程中的結(jié)構(gòu)演變和反應(yīng)機(jī)制

A Molybdenum Polysulfide In-Situ Generated from Ammonium Tetrathiomolybdate for High-Capacity and High-Power Rechargeable Magnesium Battery Cathodes, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c06915

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