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具有大容量、低平臺和高初始庫侖效率（ICE）的單斜晶系GeP已被證明是鋰離子電池（LIBs）的替代負極，但價格昂貴的Ge原料的大量使用阻礙了其進一步發展。

為此，華中科技大學李會巧教授等人通過在GeP中引入Zn取代（價格低、平臺適宜、半徑相近），成功獲得了一種具有0.143 < x < 0.6之間寬范圍可調區域的新型Ge_1-xZn_xP相。更具體地說，這被認為是一種固溶體，而不是普通的金屬磷化物。

如此大的替代區（60%的Ge可被Zn原子取代）大大減少了Ge原料的大量使用，降低了GeP的價格。

更令人驚訝的是，這種Ge_1-xZn_xP材料中出現了一種不同于m-GeP的新相，且首次被證實屬于F-43m空間群216中的立方結構。

因此，GeP相結構通過引入Zn取代，可成功從單斜晶系介導到立方晶系。與傳統的m-GeP相比，這種立方Ge_1-xZn_xP相（c-Ge_1-xZn_xP）具有更高的金屬電導率，被認為更適合用于LIBs。

圖1. c-Ge_1-xZn_xP相的合成與表征

進一步，作者采用XRD、Raman、XPS、XANES和EXAFS等各種實驗工具及第一性原理計算來研究這種新型c-Ge_1-xZn_xP相的結構特征和物理化學性質。

當作為LIB負極時，受益于其更高的金屬電導率，這種新型c-Ge_1-xZn_xP比其未摻雜的單斜晶系m-GeP相具有更好的倍率性能，在2000 mA g^-1的電流密度下二者容量分別為881、283 mAh g^-1。

此外，c-Ge_1-xZn_xP還同時保持了m-GeP的大容量、低平臺和高ICE的巨大優勢。同時，與商用LiCoO₂正極組裝的LiCoO₂//Ge_1-xZn_xP全電池表現出超過1000 mAh g^-1的大可逆容量。

因此，這種通過原子取代的相控制策略可為相多樣性提供新的理解，且易于擴展到操控其他多相材料的電化學行為以實現先進儲能。

圖2. c-Ge_1-xZn_xP負極的電化學性能表征

Triggering the Phase Conversion of GeP from Monoclinic to Cubic by Zn Substitution toward a High-Rate Ge_1-xZn_xP Solid Solution Anode for Li-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202884

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?華科李會巧AEM：Zn取代實現鋰離子電池的高倍率Ge1-xZnxP固溶體負極

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