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提高鋰金屬電池的可逆性是當前電池研究的挑戰之一，這需要更好地了解鋰沉積形態的演變。然而由于不同系統涉及各種參數，鋰沉積形態非常復雜。

在此，清華大學深圳國際研究生院李寶華教授、荷蘭代爾夫特理工大學Marnix Wagemaker教授及趙成龍博士等人闡明了鋰沉積覆蓋率在實現高度可逆和致密鋰沉積方面的基本起源，全面描述了鋰金屬電池的鋰微觀結構與不同濃度電解液驅動的固體電解質界面（SEI）之間的關系。

通過將不同濃度的雙（氟磺酰亞胺）鋰（LiFSI）鹽溶解在1,2-二甲氧基乙烷（DME）溶劑中，其中高給體數使DME 有效地解離堿金屬鹽，從而能夠在同一系統中研究較寬的鹽濃度范圍。

鹽濃度的系統變化提供了一個框架，從而提出了在循環可逆性中發揮作用的不同方面。在低濃度電解液中可形成更高的成核密度，具有更高鋰沉積覆蓋率的優點；然而，它伴隨著富含有機物的不穩定SEI的形成，這不利于充放電期間的可逆性。

圖1. 鋰沉積覆蓋率、鋰沉積直徑和電解液之間的相關性

相比之下，較高濃度的電解液會產生薄而穩定的SEI，從而導致大量鋰沉積物的生長。然而，這種情況下相對較小的沉積覆蓋率阻止了集流體的完全覆蓋，從而限制了鋰金屬沉積的最終密度，這些結果暗示了沉積覆蓋率在鋰金屬微觀結構中的重要性。

研究表明，通過基底表面結構可提高沉積覆蓋率，從而可將低濃度與高濃度電解液的有利方面結合起來。

利用這一理論，作者通過合理應用納米結構基底增加成核密度并實現更高的沉積覆蓋率，從而在中等濃度（~1.0 M）電解液下實現更致密的電鍍并最終延長電池的可逆循環。

基于典型的商用碳酸酯基電解液，作者演示了通過Cu基底的納米結構增加Li沉積覆蓋率和密度的影響。

因此，對于中等濃度的電解液，高沉積覆蓋率與由功能性添加劑或替代鹽/溶劑驅動的穩定SEI相結合為實際應用提供了一個有前途的研究方向。

圖2. 商用電解液中鋰沉積覆蓋率的演示

Clarifying the Relationship between the Lithium Deposition Coverage and Microstructure in Lithium Metal Batteries, Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c08849

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JACS：鋰金屬電池中鋰沉積覆蓋率與微觀結構的關系

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