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具有反鈣鈦礦結構的Li₂OHX（X = Cl或Br）具有熔點低、成本低、易于放大等優點，在全固態鋰金屬電池（ASSLMBs）中具有廣闊的應用前景。然而，Li₂OHX中的鋰離子傳輸機制仍存在爭議，H對Li₂OHX電化學性能的影響仍有待探索。

在此，南方科技大學趙予生教授、卞均操副研究員等人通過準確調控Li₂OHX中的H含量，重新審視了H在富鋰反鈣鈦礦（LiRAP）固體電解質（SE）中的作用。

作者通過加熱LiOH和LiX的混合物制備Li₂OHX，同時高溫固相反應的質量損失小于1%。因此，可通過用Li₂O取代部分LiOH來調節LiRAPs中的H含量。

結合理論計算和實驗測量，作者發現H影響Li₂OHX的Li離子傳輸、晶體穩定性、電化學穩定性和電子電導率。

H在Li離子傳輸中的作用是雙重的：一方面，H有利于Li離子傳輸，因為它有助于產生類空位缺陷。另一方面，H由于其沿Li-O平面對Li離子的靜電排斥力而增大了活化能，這增加了Li離子傳輸的難度并導致沿Li-O平面的特殊Li離子傳輸軌跡。

圖1. Li₃OX和Li₂OHX的晶體結構

值得注意的是，Li離子與H的動力學過程在時空上具有相關性，其中Li離子在Li₂OHX中的擴散長度和能壘幾乎是Li₃OX的兩倍。

同時，H也促進了Li₂OHX的晶體穩定性。因此，降低H含量不僅降低了Li₂OHX的電子電導率，還增強了Li₂OHX抗還原性能，提高了Li∣Li₂OHX∣Li對稱電池的循環穩定性和臨界電流密度。

此外，ASSLMB的循環性能和倍率性能也得到提高，主要歸因于降低H含量后SE的Li離子電導率增加。

基于Li_2.1OH_0.9Cl組裝的ASSLMBs在0.3 C下經過60個循環后的容量保持率為57.3%，而具有Li₂OHCl的電池容量保持率僅為34.2%。

總之，這項工作為H在反鈣鈦礦Li₂OHX中的作用提供了新的見解，可作為SE設計的指南。

圖2. 基于Li₂OHCl和Li_2.1OH_0.9Cl的ASSLMB性能

Revisiting the Role of Hydrogen in Lithium-Rich Antiperovskite Solid Electrolytes: New Insight in Lithium Ion and Hydrogen Dynamics, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202847

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南科大AEM：重新審視氫在富鋰反鈣鈦礦固體電解質中的作用

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