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1. 趙東元院士/晁棟梁NSR: 介晶NiS₂激活SOR實(shí)現(xiàn)高性能硫基水系電池

8篇電池頂刊：趙東元、晁棟梁、李寶華、李會(huì)巧、趙予生、許駿、孫永明、張標(biāo)等成果精選！

硫基水系電池（SABs）被認(rèn)為是安全、低成本和高容量?jī)?chǔ)能的有前途的候選者。盡管具有很高的理論容量，但由于元素硫的熱力學(xué)不穩(wěn)定和動(dòng)力學(xué)緩慢等問題，實(shí)現(xiàn)SABs的高可逆性仍是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

圖1. M-NiS₂的合成與結(jié)構(gòu)表征

為此，復(fù)旦大學(xué)趙東元院士、晁棟梁教授等人通過合成高活性的介晶NiS₂（M-NiS₂）作為媒介激活硫氧化反應(yīng)（SOR）過程（SOR效率大于96%），從而構(gòu)建了高度可逆的六電子氧化還原電化學(xué)。具體而言，作者通過簡(jiǎn)便的一步溶劑熱法合成了具有介晶結(jié)構(gòu)的NiS₂納米球。在180 ℃ 溶劑熱條件下，元素硫在高沸點(diǎn)丙二醇（TEG）溶劑中逐漸熔化形成球形液滴。在反應(yīng)過程中，TEG的氧化產(chǎn)物吸附在初級(jí)NiS₂顆粒的表面，隨后自組裝形成具有選擇性取向的納米球。

進(jìn)一步的電化學(xué)測(cè)試結(jié)果表明，得益于SOR反應(yīng)的激活，M-NiS₂電極具有高的可逆容量（1258 mAh g^-1@1 A g^-1）、出色的倍率性能（932 mAh g^-1@12 A g^-1）和長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性（20 A g^-1時(shí)2000次循環(huán)后容量保持率為61.7%）。

圖2. M-NiS₂的電荷存儲(chǔ)機(jī)制

隨后，通過結(jié)合XRD和HAADF-STEM表征，作者明確揭示了S? NiS₂? Cu₂S +NiS的獨(dú)特固-固轉(zhuǎn)化反應(yīng)機(jī)制，可避免多硫化物的氧化還原穿梭和寄生反應(yīng)，從而有利于SABs的可逆性和穩(wěn)定性。同時(shí)，M-NiS₂中間體在元素硫形成過程中的動(dòng)力學(xué)可行性和熱力學(xué)穩(wěn)定性對(duì)于實(shí)現(xiàn)高SOR效率至關(guān)重要。獨(dú)特的介晶和介孔特征的存在賦予NiS₂相高離子擴(kuò)散和電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)，從而產(chǎn)生有利的SOR反應(yīng)性。

作為概念驗(yàn)證，通過與堿性Zn負(fù)極匹配組裝的M-NiS₂||Zn混合水系電池可提供0.13 V的低極化電壓和722.4 Wh kg_cath^-1的能量密度?？傊@項(xiàng)工作表明，采用激活SOR工藝的精心設(shè)計(jì)可能會(huì)推進(jìn)當(dāng)前SABs的理論發(fā)展，為水系電池的發(fā)展開辟了新的機(jī)遇。

圖3. M-NiS₂||Zn混合水系電池的驗(yàn)證

Activating sulfur oxidation reaction via six-electron-redox mesocrystal NiS₂ for sulfur-based aqueous battery, National Science Review 2022. DOI: 10.1093/nsr/nwac268

2. 清華/代爾夫特理工JACS: 鋰金屬電池中鋰沉積覆蓋率與微觀結(jié)構(gòu)的關(guān)系

提高鋰金屬電池的可逆性是當(dāng)前電池研究的挑戰(zhàn)之一，這需要更好地了解鋰沉積形態(tài)的演變。然而由于不同系統(tǒng)涉及各種參數(shù)，鋰沉積形態(tài)非常復(fù)雜。

在此，清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院李寶華教授、荷蘭代爾夫特理工大學(xué)Marnix Wagemaker教授及趙成龍博士等人闡明了鋰沉積覆蓋率在實(shí)現(xiàn)高度可逆和致密鋰沉積方面的基本起源，全面描述了鋰金屬電池的鋰微觀結(jié)構(gòu)與不同濃度電解液驅(qū)動(dòng)的固體電解質(zhì)界面（SEI）之間的關(guān)系。

通過將不同濃度的雙（氟磺酰亞胺）鋰（LiFSI）鹽溶解在1,2-二甲氧基乙烷（DME）溶劑中，其中高給體數(shù)使DME 有效地解離堿金屬鹽，從而能夠在同一系統(tǒng)中研究較寬的鹽濃度范圍。鹽濃度的系統(tǒng)變化提供了一個(gè)框架，從而提出了在循環(huán)可逆性中發(fā)揮作用的不同方面。在低濃度電解液中可形成更高的成核密度，具有更高鋰沉積覆蓋率的優(yōu)點(diǎn)；然而，它伴隨著富含有機(jī)物的不穩(wěn)定SEI的形成，這不利于充放電期間的可逆性。

圖1. 鋰沉積覆蓋率、鋰沉積直徑和電解液之間的相關(guān)性

相比之下，較高濃度的電解液會(huì)產(chǎn)生薄而穩(wěn)定的SEI，從而導(dǎo)致大量鋰沉積物的生長(zhǎng)。然而，這種情況下相對(duì)較小的沉積覆蓋率阻止了集流體的完全覆蓋，從而限制了鋰金屬沉積的最終密度，這些結(jié)果暗示了沉積覆蓋率在鋰金屬微觀結(jié)構(gòu)中的重要性。研究表明，通過基底表面結(jié)構(gòu)可提高沉積覆蓋率，從而可將低濃度與高濃度電解液的有利方面結(jié)合起來。

利用這一理論，作者通過合理應(yīng)用納米結(jié)構(gòu)基底增加成核密度并實(shí)現(xiàn)更高的沉積覆蓋率，從而在中等濃度（~1.0 M）電解液下實(shí)現(xiàn)更致密的電鍍并最終延長(zhǎng)電池的可逆循環(huán)。基于典型的商用碳酸酯基電解液，作者演示了通過Cu基底的納米結(jié)構(gòu)增加Li沉積覆蓋率和密度的影響。因此，對(duì)于中等濃度的電解液，高沉積覆蓋率與由功能性添加劑或替代鹽/溶劑驅(qū)動(dòng)的穩(wěn)定SEI相結(jié)合為實(shí)際應(yīng)用提供了一個(gè)有前途的研究方向。

圖2. 商用電解液中鋰沉積覆蓋率的演示

Clarifying the Relationship between the Lithium Deposition Coverage and Microstructure in Lithium Metal Batteries, Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c08849

3. 華科李會(huì)巧AEM: Zn取代實(shí)現(xiàn)鋰離子電池的高倍率Ge_1-xZn_xP固溶體負(fù)極

具有大容量、低平臺(tái)和高初始庫(kù)侖效率（ICE）的單斜晶系GeP已被證明是鋰離子電池（LIBs）的替代負(fù)極，但價(jià)格昂貴的Ge原料的大量使用阻礙了其進(jìn)一步發(fā)展。

為此，華中科技大學(xué)李會(huì)巧教授等人通過在GeP中引入Zn取代（價(jià)格低、平臺(tái)適宜、半徑相近），成功獲得了一種具有0.143 < x < 0.6之間寬范圍可調(diào)區(qū)域的新型Ge_1-xZn_xP相。更具體地說，這被認(rèn)為是一種固溶體，而不是普通的金屬磷化物。如此大的替代區(qū)（60%的Ge可被Zn原子取代）大大減少了Ge原料的大量使用，降低了GeP的價(jià)格。

更令人驚訝的是，這種Ge_1-xZn_xP材料中出現(xiàn)了一種不同于m-GeP的新相，且首次被證實(shí)屬于F-43m空間群216中的立方結(jié)構(gòu)。因此，GeP相結(jié)構(gòu)通過引入Zn取代，可成功從單斜晶系介導(dǎo)到立方晶系。與傳統(tǒng)的m-GeP相比，這種立方Ge_1-xZn_xP相（c-Ge_1-xZn_xP）具有更高的金屬電導(dǎo)率，被認(rèn)為更適合用于LIBs。

圖1. c-Ge_1-xZn_xP相的合成與表征

進(jìn)一步，作者采用XRD、Raman、XPS、XANES和EXAFS等各種實(shí)驗(yàn)工具及第一性原理計(jì)算來研究這種新型c-Ge_1-xZn_xP相的結(jié)構(gòu)特征和物理化學(xué)性質(zhì)。當(dāng)作為L(zhǎng)IB負(fù)極時(shí)，受益于其更高的金屬電導(dǎo)率，這種新型c-Ge_1-xZn_xP比其未摻雜的單斜晶系m-GeP相具有更好的倍率性能，在2000 mA g^-1的電流密度下二者容量分別為881、283 mAh g^-1。

此外，c-Ge_1-xZn_xP還同時(shí)保持了m-GeP的大容量、低平臺(tái)和高ICE的巨大優(yōu)勢(shì)。同時(shí)，與商用LiCoO₂正極組裝的LiCoO₂//Ge_1-xZn_xP全電池表現(xiàn)出超過1000 mAh g^-1的大可逆容量。因此，這種通過原子取代的相控制策略可為相多樣性提供新的理解，且易于擴(kuò)展到操控其他多相材料的電化學(xué)行為以實(shí)現(xiàn)先進(jìn)儲(chǔ)能。

圖2. c-Ge_1-xZn_xP負(fù)極的電化學(xué)性能表征

Triggering the Phase Conversion of GeP from Monoclinic to Cubic by Zn Substitution toward a High-Rate Ge_1-xZn_xP Solid Solution Anode for Li-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202884

4. 趙予生/卞均操AEM: 重新審視氫在富鋰反鈣鈦礦固體電解質(zhì)中的作用

具有反鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的Li₂OHX（X = Cl或Br）具有熔點(diǎn)低、成本低、易于放大等優(yōu)點(diǎn)，在全固態(tài)鋰金屬電池（ASSLMBs）中具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，Li₂OHX中的鋰離子傳輸機(jī)制仍存在爭(zhēng)議，H對(duì)Li₂OHX電化學(xué)性能的影響仍有待探索。

在此，南方科技大學(xué)趙予生教授、卞均操副研究員等人通過準(zhǔn)確調(diào)控Li₂OHX中的H含量，重新審視了H在富鋰反鈣鈦礦（LiRAP）固體電解質(zhì)（SE）中的作用。作者通過加熱LiOH和LiX的混合物制備Li₂OHX，同時(shí)高溫固相反應(yīng)的質(zhì)量損失小于1%。因此，可通過用Li₂O取代部分LiOH來調(diào)節(jié)LiRAPs中的H含量。

結(jié)合理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)測(cè)量，作者發(fā)現(xiàn)H影響Li₂OHX的Li離子傳輸、晶體穩(wěn)定性、電化學(xué)穩(wěn)定性和電子電導(dǎo)率。H在Li離子傳輸中的作用是雙重的：一方面，H有利于Li離子傳輸，因?yàn)樗兄诋a(chǎn)生類空位缺陷。另一方面，H由于其沿Li-O平面對(duì)Li離子的靜電排斥力而增大了活化能，這增加了Li離子傳輸?shù)碾y度并導(dǎo)致沿Li-O平面的特殊Li離子傳輸軌跡。

圖1. Li₃OX和Li₂OHX的晶體結(jié)構(gòu)

值得注意的是，Li離子與H的動(dòng)力學(xué)過程在時(shí)空上具有相關(guān)性，其中Li離子在Li₂OHX中的擴(kuò)散長(zhǎng)度和能壘幾乎是Li₃OX的兩倍。同時(shí)，H也促進(jìn)了Li₂OHX的晶體穩(wěn)定性。因此，降低H含量不僅降低了Li₂OHX的電子電導(dǎo)率，還增強(qiáng)了Li₂OHX抗還原性能，提高了Li∣Li₂OHX∣Li對(duì)稱電池的循環(huán)穩(wěn)定性和臨界電流密度。

此外，ASSLMB的循環(huán)性能和倍率性能也得到提高，主要?dú)w因于降低H含量后SE的Li離子電導(dǎo)率增加?；贚i_2.1OH_0.9Cl組裝的ASSLMBs在0.3 C下經(jīng)過60個(gè)循環(huán)后的容量保持率為57.3%，而具有Li₂OHCl的電池容量保持率僅為34.2%。總之，這項(xiàng)工作為H在反鈣鈦礦Li₂OHX中的作用提供了新的見解，可作為SE設(shè)計(jì)的指南。

圖2. 基于Li₂OHCl和Li_2.1OH_0.9Cl的ASSLMB性能

Revisiting the Role of Hydrogen in Lithium-Rich Antiperovskite Solid Electrolytes: New Insight in Lithium Ion and Hydrogen Dynamics, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202847

5. 北卡羅來納大學(xué)許駿AEM: SiO與石墨顆粒之間相互作用的機(jī)理和定量理解

由Si和二氧化硅（SiO₂）組成的SiO是最具商業(yè)前景的負(fù)極材料之一，可與石墨混合用于高能量密度鋰離子電池（LIBs）。SiO₂/石墨（SiO₂/Gr）復(fù)合負(fù)極的主要瓶頸之一是由于復(fù)合顆粒內(nèi)部和之間產(chǎn)生的大應(yīng)力和應(yīng)變（變形）而導(dǎo)致的可循環(huán)性。然而，目前仍缺乏對(duì)高度電化學(xué)-力學(xué)耦合行為的復(fù)雜和定量理解。

在此，美國(guó)北卡羅來納大學(xué)夏洛特分校許駿教授等人建立并驗(yàn)證了具有詳細(xì)幾何描述的電-化學(xué)-力學(xué)模型，以定量揭示使用半電池配置的SiO/Gr復(fù)合負(fù)極的潛在控制機(jī)制。根據(jù)半電池電壓和全電池厚度的變化，通過將仿真結(jié)果與相應(yīng)的實(shí)驗(yàn)進(jìn)行比較來驗(yàn)證所提出的模型。作者分析了電化學(xué)行為，包括電壓曲線、組件SOC演變、局部分布、電解液中的極化和鍍鋰條件等。

進(jìn)一步，作者討論了力學(xué)方面的應(yīng)力和變形演變，并研究了應(yīng)力分布和相應(yīng)的應(yīng)力梯度驅(qū)動(dòng)通量。然后，基于驗(yàn)證模型討論了SiO重量百分比（wt.%）、SiO位置、SiO大小和電流倍率對(duì)上述行為的影響。總之，這項(xiàng)研究提供了一個(gè)完全耦合的建?？蚣軄砻枋?SiO/Gr復(fù)合負(fù)極的異質(zhì)行為。通過對(duì)此類行為的基本了解，該研究為高能量密度SiO/Gr復(fù)合負(fù)極的制造和工程設(shè)計(jì)提供了指導(dǎo)。

圖1. 含7 wt.%和10 wt.% SiO 的半電池實(shí)驗(yàn)和模擬結(jié)果之間的比較

最后，作者總結(jié)結(jié)論如下：

（1）應(yīng)力梯度驅(qū)動(dòng)的擴(kuò)散主要影響SiO/Gr復(fù)合負(fù)極中的SiO顆粒和SiO-Gr接觸面積；

（2）在1 C恒流充電條件下，SiO含量為8 ~ 10 wt.%是實(shí)現(xiàn)容量輸送和最小化鍍鋰的最佳選擇；

（3）將SiO顆粒放置在隔膜側(cè)附近并保持與碳粘結(jié)劑域或Gr顆粒的良好附著可減少電解液中的鋰電鍍和極化，同時(shí)略微增加可忽略的整體變形；

（4）減小SiO顆粒的尺寸可能會(huì)在SiO中獲得更大的鋰化程度，但在Gr中的鋰化程度較低，從而導(dǎo)致在具有相同可行容量的情況下鍍鋰風(fēng)險(xiǎn)較小。此外，負(fù)極的整體應(yīng)力大小和變形略有降低；

（5）增加電流倍率會(huì)導(dǎo)致更小的半電池電勢(shì)和更嚴(yán)苛的電鍍條件并增強(qiáng)Gr中的鋰化，這甚至?xí)M(jìn)一步導(dǎo)致接近充電過程結(jié)束時(shí)的過度鋰化。在較大的倍率下，應(yīng)力和應(yīng)力梯度引起的通量都較大，這對(duì)電池性能不利。

圖2. 不同SiO尺寸模型之間電化學(xué)行為的比較

A Mechanistic and Quantitative Understanding of the Interactions between SiO and Graphite Particles, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202584

6. 明斯特大學(xué)AEM: 熱蒸發(fā)預(yù)鋰化技術(shù)在鋰離子電池Si負(fù)極上的實(shí)際應(yīng)用

使用Si作為負(fù)極材料的鋰離子電池（LIB）比最先進(jìn)的石墨基LIB具有更高的能量密度。然而，體積膨脹和相關(guān)動(dòng)態(tài)表面的挑戰(zhàn)導(dǎo)致固體電解質(zhì)界面的連續(xù)（重新）形成、活性鋰損失（ALL）和快速容量衰減。當(dāng)Si與高容量但活性較高的富鎳正極（如NCM-811）搭配使用時(shí)，電池故障會(huì)進(jìn)一步加速。

在此，德國(guó)明斯特大學(xué)Aurora Gomez-Martin、Egy Adhitama等人評(píng)估了基于鋰金屬的預(yù)鋰化技術(shù)在基于粉末的Si電極中的實(shí)際適用性，以應(yīng)對(duì)上述挑戰(zhàn)。具體而言，作者采用鋰熱蒸發(fā)技術(shù)在微米級(jí)Si電極（μ-Si）上沉積鋰金屬（所需厚度≈1 μ m），得到的電極簡(jiǎn)稱為“preLi μ-Si”。作者將該電極在雙電極和三電極配置的鋰金屬電池和全電池配置（NCM-811正極）中進(jìn)行了評(píng)估，這對(duì)于評(píng)估實(shí)際相關(guān)性和更全面的電化學(xué)分析是必要的。

在本研究中，使用Si基負(fù)極與富鎳NCM-811正極非常重要，因?yàn)檫@些材料有可能提高LIB的能量密度。進(jìn)一步，作者還討論了Li利用率（預(yù)鋰化程度）和分布，研究了不同的電極容量平衡（N/P比）及其與能量密度的權(quán)衡。

圖1. preLi μ-Si的形貌及通過熱蒸發(fā)沉積鋰的示意圖

通過對(duì)不同N/P比的深入研究，作者發(fā)現(xiàn)1.2的N/P比會(huì)導(dǎo)致嚴(yán)重的容量損失，因此，選擇6.8的N/P比作為“更安全”的選擇。同時(shí)，NCM-811||preLi μ-Si全電池（25%的預(yù)鋰化程度）可獲得更高的≈192 mAh g^-1的初始放電容量和77%的容量保持率，而NCM-811||μ-Si全電池容量?jī)H為160 mAh g^-1 且保持率為63%。

此外，作者強(qiáng)調(diào)了關(guān)于預(yù)鋰化的電池壽命和能量密度之間權(quán)衡的評(píng)論，介紹了活性材料水平的比能計(jì)算并與SOTA石墨基LIB進(jìn)行了比較。雖然預(yù)鋰化方法確實(shí)可以補(bǔ)償初始和持續(xù)的ALL，但它仍無法解決其主要挑戰(zhàn)（即體積膨脹）。盡管如此，本研究中討論的現(xiàn)象將為使用鋰金屬熱蒸發(fā)作為Si負(fù)極預(yù)鋰化技術(shù)的研究提供一定的指導(dǎo)，以達(dá)到未來可應(yīng)用包含Si作為負(fù)極的最佳電池系統(tǒng)（即使用1.03~1.2的N/P比）而不犧牲穩(wěn)定性的地步。

圖2. μ-Si/preLi μ-Si電極循環(huán)后的橫截面SEM分析

On the Practical Applicability of the Li Metal-Based Thermal Evaporation Prelithiation Technique on Si Anodes for Lithium Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202203256

7. 孫永明AFM: 揭示Ah級(jí)層壓軟包電池中鋰金屬負(fù)極本征不均勻電化學(xué)反應(yīng)

鋰（Li）金屬負(fù)極的不均勻電化學(xué)反應(yīng)是阻礙其在可充電高能量密度電池中應(yīng)用的主要原因之一。在實(shí)驗(yàn)室規(guī)模的紐扣電池中，Li金屬負(fù)極的均質(zhì)化電化學(xué)反應(yīng)已經(jīng)取得了很大進(jìn)展。然而，不能將其直接應(yīng)用于不良缺陷或副反應(yīng)會(huì)顯著加劇的軟包電池。

在此，華中科技大學(xué)孫永明教授等人分析了紐扣電池和軟包電池之間電化學(xué)鋰沉積/剝離行為的差異，揭示了由軟包電池結(jié)構(gòu)引起的電化學(xué)反應(yīng)的內(nèi)在不均勻性，解釋了為何Ah級(jí)層壓軟包電池中鋰金屬電極的電化學(xué)失效速度比紐扣電池快得多。

具體而言，作者研究了原始鋰金屬電極和具有快速鋰傳輸能力的鋰金屬/鋰錫合金（Li/Li-Sn）復(fù)合電極在Ah級(jí)層壓軟包電池中大尺度電極的不同區(qū)域（近接頭區(qū)域、中心區(qū)域和邊緣區(qū)域）的電化學(xué)鋰沉積/剝離行為，并揭示了不同電池結(jié)構(gòu)/電極區(qū)域的影響。在尺寸為8×11 cm的原始鋰金屬電極中，循環(huán)后觀察到結(jié)構(gòu)松散的多孔枝晶狀鋰沉積。由于局部放大的電流密度，其中靠近分接頭和與集流體緊密連接的中心區(qū)域比邊緣區(qū)域表現(xiàn)出更嚴(yán)重的腐蝕，但裂紋仍遍布整個(gè)邊緣區(qū)域。

圖1. Li/Li-Sn合金復(fù)合材料和原始鋰負(fù)極的電化學(xué)性能比較

與此形成鮮明對(duì)比的是，在Li/Li-Sn合金復(fù)合負(fù)極的不同區(qū)域觀察到了具有致密結(jié)構(gòu)的均勻Li沉積并抑制了寄生反應(yīng)和氣體生成，這證明了Li合金復(fù)合負(fù)極設(shè)計(jì)在均勻電化學(xué)反應(yīng)和延長(zhǎng)Ah級(jí)層壓軟包電池結(jié)構(gòu)壽命方面的積極作用。作為演示，1.2 Ah SPAN||Li/Li-Sn軟包電池在600 mA（1 C = 1200 mA，正極面積容量為3.4 mA h cm^-2）下顯示了超過100次循環(huán)的穩(wěn)定充放電性能，容量保持率為87%，遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于SPAN||Li電池（僅在40次循環(huán)后失去了所有容量）。

這項(xiàng)工作首次揭示了在實(shí)際苛刻的測(cè)試條件下，Ah級(jí)層壓軟包電池中大尺寸鋰金屬電極的電化學(xué)環(huán)境差異導(dǎo)致的電化學(xué)鍍鋰/剝離反應(yīng)的放大不均勻性及Li/Li-Sn合金復(fù)合負(fù)極在消除不均勻電化學(xué)反應(yīng)和抑制副反應(yīng)方面的先進(jìn)作用。

圖2. 循環(huán)過程中原始鋰和Li/Li-Sn合金復(fù)合電極的演變示意圖

Revealing the Intrinsic Uneven Electrochemical Reactions of Li Metal Anode in Ah-Level Laminated Pouch Cells, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202210669

8. 香港理工大學(xué)張標(biāo)AFM: 可規(guī)模生產(chǎn)！一種用于穩(wěn)定鋅粉負(fù)極的半液態(tài)電極

與鋅箔負(fù)極相比，鋅粉負(fù)極具有很大的通用性，但具有高表面積的粗糙表面加劇了腐蝕和枝晶生長(zhǎng)。

在此，香港理工大學(xué)張標(biāo)教授等人通過將鋅粉與雙導(dǎo)電（離子和電子）聚乙二醇 (PEG)-Zn²⁺/碳復(fù)合基底混合來設(shè)計(jì)半液態(tài)負(fù)極（SLA）。首先，將商業(yè)鋅微粒和Super P添加到含有高氯酸鋅六水合物（質(zhì)量比= 2:1）的PEG（MW = 400）中。隨后，將混合物研磨形成均勻的膠體分散體并涂在不銹鋼上以形成SLA。半液態(tài)材料是金屬顆粒和液體等特定含量的兩相物質(zhì)直接混合而成的非牛頓流體，這種均勻的膠體分散體表現(xiàn)出振動(dòng)時(shí)的流動(dòng)性和類似液體的流變（剪切稀化）特性。

研究表明，SLA的主要特征包括以下幾個(gè)方面：i）SLA具有剪切應(yīng)變的流變特性，可有效消除應(yīng)力并誘導(dǎo)無枝晶Zn沉積；ii）雙導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)使Zn²⁺通量均勻化并誘導(dǎo)剝離/電鍍發(fā)生在電極的整個(gè)體積內(nèi)；iii）SLA中的PEG具有防腐特性；iv）簡(jiǎn)單的制造技術(shù)和具有成本效益的原材料有利于擴(kuò)大應(yīng)用。

圖1. SLA的耐腐蝕性和沉積行為

因此，在5 mA cm^-2、5 mAh cm^-2條件下，SLA和鋅箔負(fù)極的循環(huán)壽命分別為450 和50小時(shí)。甚至在10 mA cm^-2、10 mAh cm^-2條件下，SLA仍可正常工作超過100小時(shí)。此外，與其他報(bào)道的基于鋅粉的負(fù)極相比，SLA 在5和10 mA cm^-2下分別可實(shí)現(xiàn)2250和1000 mAh cm^-2的令人印象深刻的累積容量。同時(shí)，Cu//SLA 電池在5 mA cm^-2下可提供98.5%的高平均CE及在短暫的激活過程后穩(wěn)定的過電位，優(yōu)于使用鋅箔和鋅粉的電池。

更重要的是，基于SLA負(fù)極與釩基正極耦合組裝的全電池即使在10 A g^-1下經(jīng)過5000次循環(huán)后仍保持接近120 mAh g^-1的容量?？傊@項(xiàng)研究提出的方法有望進(jìn)一步擴(kuò)展到其他具有粉末活性材料的金屬電池系統(tǒng)。無需復(fù)雜的化學(xué)處理，這種負(fù)極合成的簡(jiǎn)單性使其對(duì)潛在的放大生產(chǎn)極具吸引力。

圖2. 與釩基正極耦合組裝的全電池性能

A Semi-Liquid Electrode toward Stable Zn Powder Anode, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202210290

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