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尿素氧化反應（UOR）與析氧反應（OER）相比具有較低的熱力學勢（0.37 V vs 1.23 V），在技術上對可再生能源相關系統的發展具有重要意義。因此，用UOR取代熱力學上不利的OER是提高電化學器件能量轉換效率的一種很有前途的策略。此外，UOR已廣泛應用于處理富尿素廢水和能源回收。然而，UOR由于六電子反應過程的存在，存在動力學遲緩的問題。氫氧化鎳（Ni (OH)₂）具有結構靈活、堿性條件下富含3d 電子等優點，是UOR最有前途的電催化劑之一。然而，其分層結構與暴露的有限的邊緣位點嚴重阻礙了UOR活性的進一步改善。

南開大學焦麗芳等人制備了富氧空位和釩摻雜的Ni (OH)₂（O_vac-V-Ni (OH)₂）催化劑，富氧空位和釩摻雜協同促進了尿素的電氧化。

首先探究了V原子和O空位對UOR催化活性的影響，在電流密度為100 mA cm^-2的情況下，V_0.12-Ni(OH)₂的電位達到1.47 V（相比于RHE），遠低于Ni(OH)₂（1.60 V相比于RHE），表明V摻雜可以有效地提高催化劑的性能。V_0.12-Ni(OH)₂對UOR 優越的反應動力學也通過比Ni(OH)₂和V_0.08– Ni(OH)₂更低的Tafel斜率來闡明。通過計時電流法測試評估了電催化劑的電化學穩定性，V_0.12-Ni(OH)₂在110小時內以及在電位為1.37 V（相對于RHE）的穩定性測試中展現出優越的催化穩定性。

同時，與OER相比， V_0.12-Ni(OH)₂優異的UOR性能使得在其電解槽中驅動UOR所需的能量更少，即使與其他Ni基催化劑相比，V_0.12-Ni(OH)₂也顯示出優越的UOR活性。為了更加實際的應用，將含有KOH的電解質用于尿素和水的電解（V_0.12-Ni(OH)₂和Pt分別作為陽極和陰極）。當尿素電解系統的電流密度達到10 mA cm^-2時，電壓僅為1.50 V，這遠遠低于傳統水電解系統所需的1.67 V。

密度泛函理論（DFT）分析結果表明，優異的電化學性能來源于活性相（Ovac-V-γ-NiOOH）中V和 O-空位雙活性中心引起的幾何結構和電子結構的變化。具體來說，可彎曲的V空軌道更容易捕獲尿素的孤對電子，并調節尿素內部電子態的分布。O空位與V原子配合，通過幾何結構調控改變了中間體的選擇性。

這項工作表明，摻雜與氧空位協同作用是設計高效UOR電催化劑的一種很有前途的策略，并且雜原子摻雜和空位的雙活性中心策略架起了選擇性設計和催化劑表面科學之間的橋梁，可以推廣到其他能量轉換的異質結構催化劑中。

Synergistic Engineering of Doping and Vacancy in Ni(OH)₂ to Boost Urea Electrooxidation, Advanced Functional Materials, 2022, DOI：10.1002/adfm.202209698.

https://doi.org/10.1002/adfm.202209698.

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南開AFM：Ni(OH)2中摻雜和空位共同促進尿素電氧化

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