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丁益/王秀芳Small：Cu-N-C@SnS2助力太陽能光電化學(xué)水分裂

有限的電荷轉(zhuǎn)移和緩慢的析氧反應(yīng)（OER）動(dòng)力學(xué)極大地阻礙了SnS₂光電陽極用于光電電化學(xué)（PEC）水分解。

基于此，安徽建筑大學(xué)丁益教授和王秀芳教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種新的策略，在N-C骨架和SnS2之間構(gòu)建界面N-Cu-S鍵（Cu-N-C@SnS₂），以實(shí)現(xiàn)高效的PEC水分解。

對比SnS₂，Cu-N-C@SnS₂光電極的PEC活性極大提高，在1.23 V_RHE下獲得3.40 mA cm^-2的電流密度，負(fù)移的起始電位為0.04 V_RHE，是SnS₂的6.54倍。

在優(yōu)化Cu-N-C@SnS₂結(jié)構(gòu)上，利用DFT計(jì)算從理論上定義了N-Cu-S鍵的作用。在N-Cu-S鍵合后，Cu-N-C@SnS₂的費(fèi)米能級上升，有利于光生載流子的分離。

與SnS₂和N-C@SnS₂相比，Cu-N-C@SnS₂的電荷密度明顯增加，表明N-Cu-S鍵可以提供更多的載流子，直接參與表面OER反應(yīng)。

為進(jìn)一步評估SnS₂、N-C@SnS₂和Cu-N-C@SnS₂光陽極上每個(gè)OER路徑的能壘，在（001）平面上繪制出SnS₂、N-C@SnS₂和Cu-N-C@SnS₂光陽極的吉布斯自由能圖。

從數(shù)據(jù)來看，3.80 V（O*→OOH*）的過電位是純SnS₂的速率決定步驟，而前兩步需要的能量非常適中。引入N-Cu-S鍵后，在Cu-N-C@SnS₂中過電位降至2.52 V，證明OOH*更容易在Cu-N-C@SnS₂表面形成，有利于O₂的生成。

顯然，N-Cu-S鍵是影響Cu-N-C@SnS₂異質(zhì)結(jié)OER性能的關(guān)鍵因素，極大地促進(jìn)了OER活性。

Constructing N-Cu-S Interface Chemical Bonds over SnS₂ for Efficient Solar-Driven Photoelectrochemical Water Splitting. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202205706.

https://doi.org/10.1002/smll.202205706.

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