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1. 四單位聯(lián)合AFM：通用的石墨烯-硒化物異質結構設計助力實用鋰硫電池！

電池日報||8篇頂刊：郭玉國、麥立強、潘鋒、鄭子劍、孫靖宇、吳浩斌、襲鍇、張千玉等成果！

鋰硫（Li-S）電池的實際應用受到了臭名昭著的多硫化物穿梭和緩慢的硫轉化動力學的阻礙。盡管隔膜的功能修飾已被提出為優(yōu)化Li-S電池氧化還原反應的有效策略，但過量的材料用量和無效的結構設計仍然導致電催化劑利用率低下。

蘇州大學孫靖宇、青島科技大學慈海娜、西南科技大學宋英澤、河北科技大學孫英杰等采用連續(xù)低溫化學氣相沉積方式，在商用玻璃纖維（GF）隔膜上可控地生長通用石墨烯金屬硒化物異質結構（Gr-MxSey，M=Mo，W，Mn，Cu和Zn），以構建Li-S電池的功能隔膜。

圖1 材料制備

值得注意的是，獲得的石墨烯呈現(xiàn)出均勻的3D網絡，這有利于MxSey納米顆粒的形成，以表現(xiàn)出高的電催化活性。同時，由于交織的纖維結構，GF隔膜還起到3D基底的作用。因此MxSey-Gr@GF隔膜與聚丙烯隔膜改性有很大不同。此外，Gr-MxSey異質結構協(xié)同吸附性的MxSey和導電Gr，可提高Li–S化學的電催化活性。

圖2 設計隔膜對穿梭效應的抑制

因此，這種精心設計的隔膜提高了Li–S電池的電化學性能，結果采用Gr-MoSe₂@GF隔膜的電池在0.2C下顯示出1194.9 mAh g^?1的顯著初始容量，并且經過100次循環(huán)后幾乎沒有容量衰減。Gr-MoSe₂@GF隔膜顯示的優(yōu)異循環(huán)性能意味著GF隔膜設計對于商業(yè)可行應用的合理性。此外，基于這種新型隔膜的柔性Li-S軟包電池也提供了良好的性能（在100次循環(huán)中每循環(huán)的容量衰減為0.25%）。

圖3 Li-S電池性能

A Universal Graphene-Selenide Heterostructured Reservoir with Elevated Polysulfide Evolution Efficiency for Pragmatic Lithium–Sulfur Battery. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202211978

2. 吳浩斌/劉倩倩AFM：新型阻燃稀釋劑！同時實現(xiàn)鋰金屬電池安全和穩(wěn)定性！

高壓鋰金屬電池（LMB）的發(fā)展受到同時與高壓正極和鋰負極兼容的合適電解液的阻礙。

浙江大學吳浩斌、河北工業(yè)大學劉倩倩等開發(fā)了一種以乙氧基（五氟）環(huán)三磷腈（PFPN）為不可燃稀釋劑的新型局部高濃度電解液。

圖1 電解液表征和理論計算

PFPN是一種商業(yè)化阻燃添加劑，其高沸點為125℃，可確保電池安全，尤其是在高溫下。之前的研究顯示，PFPN可同時穩(wěn)定LMB中的高壓陰極和鋰負極。此外，PFPN最近被報道為一種穩(wěn)定的多功能稀釋劑。因此，作者設計了1.5 m LiFSI DME/PFPN（體積比1:2）的局部高濃度電解液。具體而言，PFPN加速了陰離子的完全還原，從而在鋰負極上形成穩(wěn)定的陰離子衍生界面層。同時，PFPN和陰離子共同參與了正極電解質界面的形成，抑制了副反應和高壓富鎳正極的結構損傷。

圖2 半電池性能

因此，基于PFPN的電解液延長了基于高壓LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2（NCM622）和LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1（NCM811）正極的LMB的循環(huán)壽命。特別是，25μm厚的Li與N/P比為1.3（4.4V）的NCM622配對，在200次循環(huán)后表現(xiàn)出90%以上的優(yōu)異容量保持率。。此外，能量密度超過330Wh kg^-1的NCM622|Li軟包電池已被證明在100次循環(huán)中具有97%的出色容量保持率。這項工作突出了稀釋劑在調整電極/電解也界面中的重要作用，并為設計高壓LMB的高安全電解液提供了新的策略。

圖3 全電池性能

An Inorganic-Dominate Molecular Diluent Enables Safe Localized High Concentration Electrolyte for High-Voltage Lithium-Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202209725

3. 潘鋒/李舜寧等AFM：可量產纖維隔膜助力循環(huán)1年的超穩(wěn)定鋅負極!

水系鋅離子電池（AZB）由于其固有的安全性和低成本，是下一代能源存儲的一個有希望的候選者。然而，目前AZB受到鋅枝晶生長和不良副反應的困擾，這導致循環(huán)穩(wěn)定性差和過早失效。

北京大學深圳研究生院潘鋒、李舜寧、Runzhi Qin等開發(fā)了一種基于聚丙烯腈/氧化石墨烯（PG）復合納米纖維的獨特隔膜，它含有豐富的親鋅官能團來調節(jié)Zn²⁺離子在隔膜中的遷移和分布，可抑制不可控的鋅生長。

圖1 材料制備及表征

研究顯示，PG隔膜具有許多獨特的優(yōu)點：1）PG隔膜可以通過分級3D親鋅框架吸收大量電解液；2）Zn²⁺的溶劑化結構可以通過以下配位基團改變：-OH、-COOH以及-CN；3）鋅離子可通過跳躍穿過-CN官能團從而允許鋅離子沿著PG納米纖維快速傳輸。因此，PG隔膜能夠調節(jié)鋅離子的均勻平面沉積并抑制鋅的垂直枝晶生長。結果，在PG隔膜中，Zn²⁺的遷移數高達0.74，離子電導率高達7.69 mS cm^?1。

圖2 半電池性能

受益于上述優(yōu)勢，采用PG隔膜的Zn||Zn對稱電池實現(xiàn)了超過13000小時的超穩(wěn)定循環(huán)壽命（循環(huán)達1年），Zn||Cu半電池表現(xiàn)出99.82%的優(yōu)異庫侖效率。此外，基于PG隔膜的Zn||Zn_0.27V₂O₅全電池在2 A g^-1的高電流密度下循環(huán)2800次后仍能保持71.5%的初始容量。總體而言，這項工作為設計多功能隔膜以克服AZB中鋅金屬負極的限制提供了未來的研究方向。

圖3 全電池性能

Ultra-Stable Zn Anode Enabled by Fiber-Directed Ion Migration Using Mass-Producible Separator. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202209301

4. 港理工鄭子劍AEM：裂紋控制漿料涂層策略實現(xiàn)560 Wh/kg鋰硫電池！

實現(xiàn)高性能的厚S正極是實現(xiàn)高能量密度的鋰硫（Li-S）電池的一個關鍵方式。然而，獲得具有高質量負載的高性能S正極通常需要復雜和耗時的制備過程。另一方面，用高速漿料涂層方法制備的厚S正極由于不可預測的電極裂紋而顯示出較差的柔韌性、容量和循環(huán)壽命。

香港理工大學鄭子劍等開發(fā)了一種工業(yè)化速度控制的漿料涂層方法，在S正極上產生馬賽克式的裂紋，它一方面提供了垂直通道以促進電解液的快速擴散，另一方面提供了足夠的空間以適應循環(huán)過程中的體積膨脹，從而提供應變釋放結構以實現(xiàn)高彈性。

圖1 S正極的裂紋控制漿料涂層

裂紋控制機制是基于導電織物的編織結構上的表面張力差異。當液態(tài)漿料涂在上面時，由于較高的表面張力，它優(yōu)先釘在導電織物的緯紗和經紗的突出交錯位置上。因此，在隨后的干燥過程中，相鄰的交錯位置之間會形成微裂縫，在漿料的適當粘度下，會產生跟隨織物模板的馬賽克狀裂縫結構。這些預先形成的微裂縫提供了自由空間，以適應活性材料的體積膨脹，有利于電解液的深度滲透和改善離子傳輸，并在彎曲過程中限定電極的穩(wěn)定斷裂模式。因此，在重復彎曲和電化學循環(huán)測試中，Mosaic-S擁有穩(wěn)定的電極形態(tài)、強粘附性、高倍率和長壽命。

圖2 Li-S電池的循環(huán)性能

結果，通過采用Mosaic-S，這項工作展示了一種高面積容量超過8.6 mAh cm^-2和高能量密度為560 Wh kg^-1（480 Wh L-1）的Li-S電池。此外，與柔性鋰金屬負極相結合，作者還展示了一個高度柔性的Li-S電池，它可以在任意方向上彎曲，并且在5毫米的小彎曲半徑下的7800次連續(xù)彎曲中顯示出可忽略的充放電電壓曲線變化。這項工作為在不久的將來實現(xiàn)高性能S正極的可擴展制備鋪平了道路。

圖3 柔性電池性能

Cracking-Controlled Slurry Coating of Mosaic Electrode for Flexible and High-Performance Lithium–Sulfur Battery. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202203621

5. 麥立強/安琴友AFM：超穩(wěn)定儲鈉正極，循環(huán)達14000次！

Na₄Fe₃(PO₄)₂(P₂O₇)(NFPP)由于其低成本、無毒性和高結構穩(wěn)定性，被認為是一種有前景的鈉離子電池(SIB)的正極材料，但其電化學性能因電子傳導性差而受到限制。

武漢理工大學麥立強、安琴友等提出了鎂摻雜的NFPP/C復合材料作為SIB的正極材料。

圖1 材料表征

選擇Mg作為摻雜劑是因為它的高豐度、低摩爾質量和與高自旋Fe²⁺（0.78 ?）相似的離子半徑（0.72 ?）。在這項工作中，與未摻雜的NFPP/C復合材料（NFPP-0）相比，5%的摻鎂NFPP/C復合材料（NFPP-Mg5%）顯示出高度增強的倍率性能（20 A g^-1時≈40 mAh g-1）和超長的循環(huán)壽命（5 A g^-1時14000次循環(huán)，容量保持率達80.8%）。

圖2 NFPP-Mg5%的電化學性能

此外，電化學動力學分析揭示了摻鎂的作用，原位X射線衍射（XRD）、原位X射線光電子能譜（XPS）和電化學分析研究了鈉儲存機制。結果證實NFPP-Mg5%的電化學動力學和插層贗電容的增強被證明是其倍率性能增強和超長循環(huán)壽命的根源。此外，基于NFPP-Mg5%的全SIB被組裝起來，并顯示出良好的電化學性能，這進一步證明了NFPP-Mg5%的應用潛力。

圖3 儲鈉機制分析

Mg-Doped Na4Fe3(PO4)2(P2O7)/C Composite with Enhanced Intercalation Pseudocapacitance for Ultra-Stable and High-Rate Sodium-Ion Storage. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202211257

6. 南大襲鍇等AFM：COF的原位變形拓撲結構實現(xiàn)高性能鋰硫電池！

具有各種拓撲結構的共價有機框架（COFs）通常是通過選擇和設計具有豐富形狀的連接單元來合成的。然而，這一過程是耗時和勞動密集型的。此外，COFs層的緊密堆積大大限制了其結構優(yōu)勢。通過拓撲設計有效利用COFs的高孔隙率和活性位點是至關重要的。

南京大學襲鍇、Zhen Meng等首次提出在不替換單體的情況下，通過添加氧化石墨烯（GO）來誘導亞化學計量COFs的原位拓撲結構變化。

圖1 COFs合成及其拓撲結構變形的示意圖

使用氧化石墨烯（GO）作為誘導因素，可合成具有足夠暴露孔徑的D-[4+3]COFs。有趣且獨特的是，除了削弱分子間的堆積，GO還可以誘導COFs連接單元（D- [4+3] COFs1）和COFs納米片（D- [4+3] COFs2）的縱向延伸堆積方向的平面結合選擇變化，這產生了兩個優(yōu)點：1）拓撲變形通過增加孔徑大小和數量（D- [4+3] COFs1）或通過使通道更加規(guī)則（D- [4+3] COFs2）來豐富孔隙的可及性；2）作為生長基質和連接單元，GO減輕了COFs的緊密堆積，使孔隙面積和極性基團的暴露最大化，縮短了傳質距離。

圖2 動力學研究

作為概念驗證，D- [4+3] COFs被用作Li-S電池的硫正極載體，實現(xiàn)了高負載和多硫化物中間體的有效錨定，同時提高了氧化還原活性并縮短了Li⁺遷移路徑。因此，該電池在0.5C時可提供高達1057 mAhg^-1的初始容量，并且在500次循環(huán)后仍能保持85.15%以上的初始容量。據作者所知，這是第一個在不改變單體的情況下，通過添加二維誘導因素來改變拓撲結構和增加功能的設計。

圖3 Li-S電池性能

In Situ Deformation Topology of COFs with Shortened Channels and High Redox Properties for Li–S Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202211356

7. Adv. Sci.：通過控制鋰離子通量獲得高性能鋰金屬電池

鋰是滿足日益增長的能源需求的 “圣杯”。這是因為它具有高理論容量和低電位。盡管鋰被認為是一種潛在的負極材料，但樹枝狀的鋰生長和有限的電化學性能仍然阻礙著它的實際應用。基于結構的自鋰離子濃縮電極具有高容量和均勻的Li⁺通量，被推薦用來克服Li的這些缺點。然而，最近的研究僅限于結構方面。此外，電極材料的電動力學原理仍然是一個挑戰(zhàn)。

成均館大學Hyung Mo Jeong等通過采用分層碳包（SCP）誘導無負極電極上致密的Li生長，提出了基于空間限制的策略，以用于控制納米級狹縫空間中的濃縮Li⁺通量。

圖1 根據電極結構計算的鋰離子濃度貢獻的鋰存儲機制示意圖

從基于自組裝的SCP合成方法來看，每個碳層都有納米級的縫隙，在鋰剝離/沉積過程中，這些縫隙通過EDL重疊在封閉空間中吸引Li⁺。因此，SCP的微/介孔縫隙集中了電場，通過空間約束電場聚焦加強了電場，這導致Li+-flux在宿主中的積累。積累在宿主位點的Li⁺能夠在高電流密度下穩(wěn)定地實現(xiàn)高容量的均勻鋰沉積。

圖2 根據Li沉積的不同步驟，裸電極和SCP電極的示意圖和SEM圖像

基于這一特性，Li-SCP-Cu在高電流密度（5和10 mA cm^-2）下具有穩(wěn)定的性能，且循環(huán)壽命長。此外，SCP與正極材料的兼容性也很好，具有很高的容量保持率（在4C下經過350次循環(huán)后保持99.5%）和從1C到6C的穩(wěn)定倍率能力。總而言之，作為一種高容量和電化學穩(wěn)定運行的鋰宿主材料，SCP被推薦用于具有狹窄空間和親鋰成分位點的結構化碳材料。

圖3 實用對稱和非對稱電池性能

Densely Packed Li-Metal Growth on Anodeless Electrodes by Li+-Flux Control in Space-Confined Narrow Gap of Stratified Carbon Pack for High-Performance Li-Metal Batteries. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202205328

8. 郭玉國/殷雅俠/張千玉Angew：從緩解電子泄漏的角度抑制SEI的生長

界面穩(wěn)定性對鈉離子電池（SIBs）的壽命和安全性有很大責任。然而，持續(xù)的固體-電解質界面（SEI）增長會使其穩(wěn)定性惡化。從本質上講，SEI的增長與電子泄漏行為有關，但從緩解電子泄漏的角度來看，很少有人試圖抑制SEI的增長。

中科院化學所郭玉國、殷雅俠、四川大學張千玉等從緩解電子泄漏的角度，對抑制SEI生長的機制進行了深入研究。

圖1 電子轉移的能量圖和不同SEI生長的電子泄漏程度圖

具體而言，作者通過氟代碳酸乙烯酯（FEC）和三（三甲基硅基）亞磷酸酯（TMSPi）添加劑，分別建立了兩個具有不同生長行為的SEI層，以揭示電子泄漏如何影響SEI的生長。研究顯示，與密集生長的厚而粗糙的FEC衍生SEI（厚度~90 nm）相比，薄而均勻的TMSPi衍生SEI即使在100次循環(huán)后也沒有明顯的生長（厚度~30 nm）。TMSPi衍生的SEI層的成分信息在兩個方面顯示出優(yōu)勢：i）不利的NaF-Na₂CO₃、Na_nPO_xF_y共存物種在外層聚集的明顯緩解；ii）在整個SEI中產生豐富的SiO_xF_y物種。

圖2 SEI分析

得益于上述SEI特征，TMSPi衍生的SEI根據所研究的電子特性（高LUMO能級、大帶隙和高電子功函數）實現(xiàn)了電子驅動力和高電子絕緣能力。因此，抑制了電子泄漏行為，并且抑制了SEI的連續(xù)增長。最后，具有減輕的電子泄漏的SEI層還改善了實際電化學行為，這不僅減少了長期循環(huán)過程中的Na⁺離子消耗，還確保了穩(wěn)定的Na⁺轉移，以抵抗可變的界面環(huán)境。作者相信，這項工作將擴展對SEI生長的基本理解，并為具有穩(wěn)定SEI層的長壽命SIB的電解液設計提供指導。

圖3 采用不同添加劑電解液的電池性能

Mitigating Electron Leakage of Solid Electrolyte Interface for Stable Sodium-Ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202216354

原創(chuàng)文章，作者：v-suan，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2022/12/08/04b9ce9766/

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