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?南大AFM：COF的原位變形拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)高性能鋰硫電池！

具有各種拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的共價(jià)有機(jī)框架（COFs）通常是通過選擇和設(shè)計(jì)具有豐富形狀的連接單元來合成的。然而，這一過程是耗時(shí)和勞動(dòng)密集型的。此外，COFs層的緊密堆積大大限制了其結(jié)構(gòu)優(yōu)勢。通過拓?fù)湓O(shè)計(jì)有效利用COFs的高孔隙率和活性位點(diǎn)是至關(guān)重要的。

南京大學(xué)襲鍇、Zhen Meng等首次提出在不替換單體的情況下，通過添加氧化石墨烯（GO）來誘導(dǎo)亞化學(xué)計(jì)量COFs的原位拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)變化。

圖1. COFs合成及其拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)變形的示意圖

使用氧化石墨烯（GO）作為誘導(dǎo)因素，可合成具有足夠暴露孔徑的D-[4+3]COFs。有趣且獨(dú)特的是，除了削弱分子間的堆積，GO還可以誘導(dǎo)COFs連接單元（D- [4+3] COFs1）和COFs納米片（D- [4+3] COFs2）的縱向延伸堆積方向的平面結(jié)合選擇變化，這產(chǎn)生了兩個(gè)優(yōu)點(diǎn)：

1）拓?fù)渥冃瓮ㄟ^增加孔徑大小和數(shù)量（D- [4+3] COFs1）或通過使通道更加規(guī)則（D- [4+3] COFs2）來豐富孔隙的可及性；

2）作為生長基質(zhì)和連接單元，GO減輕了COFs的緊密堆積，使孔隙面積和極性基團(tuán)的暴露最大化，縮短了傳質(zhì)距離。

圖2. 動(dòng)力學(xué)研究

作為概念驗(yàn)證，D- [4+3] COFs被用作Li-S電池的硫正極載體，實(shí)現(xiàn)了高負(fù)載和多硫化物中間體的有效錨定，同時(shí)提高了氧化還原活性并縮短了Li⁺遷移路徑。

因此，該電池在0.5C時(shí)可提供高達(dá)1057 mAhg^-1的初始容量，并且在500次循環(huán)后仍能保持85.15%以上的初始容量。據(jù)作者所知，這是第一個(gè)在不改變單體的情況下，通過添加二維誘導(dǎo)因素來改變拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)和增加功能的設(shè)計(jì)。

圖3. Li-S電池性能

In Situ Deformation Topology of COFs with Shortened Channels and High Redox Properties for Li–S Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202211356

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