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1. 何平/宋虎成/伊廷鋒AFM：光熱電池技術(shù)使室溫固態(tài)電池運(yùn)行成為可能！

電池日?qǐng)?bào)||8篇頂刊：孫學(xué)良、張山青、潘鋒、陸俊、谷林、何平、李永生、盧錫洪、宋禮等成果！

聚環(huán)氧乙烷基聚合物全固態(tài)Li-S電池由于其高比能量、良好的加工性能和低成本，是一個(gè)很有前景的候選者。然而，較差的室溫離子電導(dǎo)率限制了其進(jìn)一步發(fā)展。

南京大學(xué)何平、宋虎成、東北大學(xué)伊廷鋒等提出了一種創(chuàng)新的光熱電池技術(shù)，以實(shí)現(xiàn)PEO基聚合物全固態(tài)Li-S電池在室溫下的正常工作。

圖1 3D Cu/Si-Cu納米線的合成和工作機(jī)理

該策略采用光熱材料在陽(yáng)光下的光捕獲效應(yīng)和載流子非輻射復(fù)合效應(yīng)，以實(shí)現(xiàn)內(nèi)部加熱并滿足電池的室溫運(yùn)行。具體而言，光熱材料是在Cu泡沫基底（3D Cu/Si-Cu）上均勻生長(zhǎng)的精心設(shè)計(jì)的Cu/Si納米結(jié)構(gòu)，其通過采用等離子體增強(qiáng)化學(xué)氣相沉積（PECVD）方法制備。3D Cu/Si-Cu然后在鋰負(fù)極和外封裝玻璃之間預(yù)加載。光可以進(jìn)入并有效地產(chǎn)生熱量，然后熱量通過Cu芯快速傳遞到電池系統(tǒng)。一旦模擬陽(yáng)光照射，電池就實(shí)現(xiàn)了快速的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和優(yōu)異的光熱轉(zhuǎn)換。

圖2 3D Cu/Si-Cu納米線電池的動(dòng)力學(xué)研究

因此，一方面，由于3D Cu/Si-Cu納米線的高效光捕獲和光熱轉(zhuǎn)換效應(yīng)，該系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)了高溫和更快的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，因此電池可以在實(shí)際陽(yáng)光照射下可逆地充電和放電。另一方面，3D多孔納米結(jié)構(gòu)可以適應(yīng)沉積/剝離過程中鋰的致命體積變化，并降低有效電流密度，這可以進(jìn)一步抑制枝晶成核和生長(zhǎng)。結(jié)果，該電池在實(shí)際陽(yáng)光照射下的室溫環(huán)境中可提供1065.2 mAh g^?1的高放電容量。此外，可逆容量為1036.5 mAh g^?1在充電過程中也被實(shí)現(xiàn)。總體而言，這項(xiàng)工作為使用光熱技術(shù)開發(fā)室溫聚合物全固態(tài)Li-S電池開辟道路。

圖3 3D Cu/Si-Cu納米線電池的電化學(xué)性能

Light-Driven Polymer-Based All-Solid-State Lithium-Sulfur Battery Operating at Room Temperature. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202211074

2. 李永生AFM：首次實(shí)現(xiàn)基于硝酸根的鋰金屬電池用離子液體電解液

合理設(shè)計(jì)有前景的電解液被認(rèn)為是提高鋰金屬電池（LMB）循環(huán)穩(wěn)定性的有效策略。

華東理工大學(xué)李永生等提出了一種精心設(shè)計(jì)的基于離子液體的電解液，該電解質(zhì)由作為鋰鹽的雙三氟甲磺酰基亞胺鋰、作為功能溶劑的1-乙基-3-甲基咪唑鎓硝酸鹽離子液體（[EMIm][NO₃]IL）和氟代碳酸乙烯酯（FEC）以及作為稀釋溶劑的1,2-二甲氧基乙烷（DME）組成。

圖1 分子動(dòng)力學(xué)模擬

具體而言，采用[EMIm][NO₃] IL作為溶劑成分，有利于形成特殊的Li⁺配位的NO₃-溶劑化結(jié)構(gòu)，從而使溶劑化的NO₃-繼續(xù)進(jìn)行電化學(xué)還原，并形成非常穩(wěn)定和導(dǎo)電的固體電解質(zhì)界面。以FEC作為另一種功能溶劑，以DME作為稀釋溶劑，所配制的電解液具有較高的氧化穩(wěn)定性和離子傳導(dǎo)性，并賦予其更好的電化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

圖2 半電池性能

因此，所配制的電解液表現(xiàn)出超可逆和穩(wěn)定的鋰剝離/沉積行為，具有較高的平均庫(kù)倫效率（98.8%）和超長(zhǎng)的循環(huán)穩(wěn)定性（3500小時(shí)）。值得注意的是，采用IL基電解液的高壓Li-Ni_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂全電池表現(xiàn)出更強(qiáng)的循環(huán)能力，在低負(fù)/正比（3.1）和貧電解液（2.5 μL mg^-1）的苛刻條件下，經(jīng)過200次循環(huán)后容量保持率達(dá)到65%。這項(xiàng)研究創(chuàng)造了第一個(gè)基于NO₃-的離子液體電解液，并喚起了實(shí)用高壓LMB的途徑。

圖3 全電池性能

Tuning a Solvation Structure of Lithium Ions Coordinated with Nitrate Anions through Ionic Liquid-Based Solvent for Highly Stable Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202211364

3. 盧錫洪/余艷霞/劉曉慶等AFM：可在50 mA/cm2和mAh/cm2下工作的鋅金屬負(fù)極

實(shí)現(xiàn)具有高放電深度（DOD）的高倍率和高面容量的鋅負(fù)極為大規(guī)模水系電池提供了一個(gè)光明的前景。然而，Zn沉積存在嚴(yán)重的枝晶生長(zhǎng)和副反應(yīng)，這影響了可實(shí)現(xiàn)的壽命。

中山大學(xué)盧錫洪、余艷霞、廣東工業(yè)大學(xué)劉曉慶等通過采用丙酮作為電解液添加劑，提出了一種電雙層（EDL）重建策略，以充分解決這些問題。

圖1 電解液表征

具體來說，由于丙酮對(duì)Zn金屬的吸附能量較低，吸附在界面上的一些H₂O分子可以被丙酮取代，形成一個(gè)貧水的內(nèi)亥姆霍茲層（IHL），嚴(yán)重限制了析氫(HER)的反應(yīng)性。就外亥姆霍茲層（OHL）和擴(kuò)散層而言，在丙酮和H₂O之間強(qiáng)烈的氫鍵作用下，Zn²⁺在2 m ZnSO₄中的穩(wěn)定溶劑化結(jié)構(gòu)[Zn(H2O)₆]²⁺，將部分轉(zhuǎn)化為具有較低脫溶劑化能壘的[Zn(H₂O)₅]²⁺-OSO₃²-。這種溶劑化構(gòu)型的轉(zhuǎn)變對(duì)充放電過程中Zn²⁺的有效擴(kuò)散有傳導(dǎo)作用。實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算表明，丙酮重構(gòu)的EDL中離子/分子分布的重新排列，結(jié)合氫鍵削弱的自由水的活性，可以打破臭名昭著的HER-樹枝狀生長(zhǎng)循環(huán)，從而確保鋅負(fù)極的高度可逆的沉積/剝離化學(xué)反應(yīng)，即使在極端的測(cè)試條件下。

圖2 半電池性能

作為一個(gè)概念證明，在2M ZnSO₄電解液中加入20 v/v%的丙酮，在50 mA cm^-2的超高電流密度和50 mAh cm^-2的面容量下，Zn//Zn對(duì)稱電池的壽命從≈12小時(shí)延長(zhǎng)到≈800小時(shí)，DOD高達(dá)73.5%。據(jù)作者所知，這是鋅負(fù)極的最佳性能，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過了先進(jìn)的鋅負(fù)極報(bào)告。值得注意的是，采用ZnSO4-ace電解液的Zn/MnO₂全電池在-30至40℃的野外溫度范圍內(nèi)也能提供卓越的循環(huán)穩(wěn)定性。這種EDL調(diào)節(jié)策略將有助于對(duì)負(fù)極-電解質(zhì)界面化學(xué)的新認(rèn)識(shí)，并為未來電池的精確電解液設(shè)計(jì)提供靈感。

圖3 寬溫全電池性能

Metallic Zinc Anode Working at 50 and 50 mAh cm^?2 with High Depth of Discharge via Electrical Double Layer Reconstruction. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202211917

4. 福建師大姚胡蓉AFM：具有高空氣穩(wěn)定性的鈉離子電池層狀氧化物正極

層狀氧化物是鈉離子電池（SIB）最常用的正極，但由于老化材料的性能快速退化以及材料儲(chǔ)存和運(yùn)輸?shù)某杀驹黾樱淇諝夥€(wěn)定性差嚴(yán)重限制了其實(shí)際應(yīng)用。

福建師范大學(xué)姚胡蓉等提出了一種構(gòu)建具有高度對(duì)稱六個(gè)TM環(huán)的穩(wěn)定過渡金屬（TM）層的有效策略，以增強(qiáng)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，從而防止環(huán)境空氣腐蝕。

圖1 材料表征

密度泛函理論計(jì)算清楚地證實(shí)了六個(gè)TM環(huán)結(jié)構(gòu)中較高的對(duì)稱性和較少的TMO₆八面體畸變。得益于穩(wěn)定的TM層結(jié)構(gòu)，材料與空氣之間的老化反應(yīng)需要更高的能量，這一點(diǎn)通過水嵌入的熱力學(xué)模擬結(jié)果得到證實(shí)。進(jìn)一步借助XRD、SEM、SAED、TEM、XPS、FTIR、TGA和化學(xué)滴定的系統(tǒng)表征，研究發(fā)現(xiàn)六個(gè)TM環(huán)有效地抑制了一系列老化過程，包括水嵌入、晶格鈉的自發(fā)損失，以及殘余堿的形成。

圖2 鈉半電池在空氣中的電化學(xué)性能

結(jié)果，在暴露于空氣的材料中實(shí)現(xiàn)了晶體Na⁺的低自發(fā)損失和殘余堿形成的抑制，這導(dǎo)致老化樣品的容量保持率從13.57%顯著提高到95.59%。同時(shí)，對(duì)于新鮮材料，六個(gè)TM環(huán)結(jié)構(gòu)進(jìn)一步發(fā)揮了積極作用，即降低了不可逆容量并提高了倍率性能。此外，即使對(duì)于具有不同老化機(jī)制的P2型層狀氧化物，該策略也表現(xiàn)出良好的通用性。總體而言，這項(xiàng)研究為開發(fā)空氣穩(wěn)定和高性能的先進(jìn)二次離子電池正極材料提供了一個(gè)有希望的見解。

圖3 六種TM配置策略的DFT計(jì)算結(jié)果和工作機(jī)制

Highly Symmetrical Six-Transition Metal Ring Units Promising High Air-Stability of Layered Oxide Cathodes for Sodium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2022. ?DOI: 10.1002/adfm.202209026

5. ACS Energy Lett.：新型弱溶劑化醚溶劑助力4.3V鋰金屬電池

1,2-二甲氧基乙烷（DME）由于其固有的還原穩(wěn)定性而被廣泛用作鋰金屬電池的電解液溶劑；然而，它的低氧化穩(wěn)定性對(duì)高壓鋰金屬電池（LMB）的使用提出了重大挑戰(zhàn)。

首爾大學(xué)Jang Wook Choi、弗里堡大學(xué)Ali Coskun等引入了一種新的低介電溶劑，1,2-二甲氧基丙烷（DMP）作為電解液溶劑。

圖1 電解液溶劑選擇

與DME相比，DMP由于其增加的空間效應(yīng)而降低了溶劑化能力，促進(jìn)了陰離子與Li⁺的相互作用，導(dǎo)致了陰離子衍生SEI層的形成，從而實(shí)現(xiàn)了與鋰金屬的高度可逆的沉積/剝離行為。此外，2M LiFSI在DMP中的氧化穩(wěn)定性導(dǎo)致在正極表面上形成均勻且堅(jiān)固的CEI層，這解釋了觀察到的增強(qiáng)的全電池性能。DMP的低介電常數(shù)也在很大程度上抑制了過渡金屬?gòu)腘CM811活性顆粒中的溶解和Al集電體的腐蝕。

圖2 半電池性能

總之，所有這些有益的特性使Li|NCM811全電池能夠在高電流密度(～5 mA cm^?2)和具有有限厚度（40μm）的鋰箔條件下運(yùn)行160多圈。這項(xiàng)研究的發(fā)現(xiàn)突出了電解液溶劑精細(xì)結(jié)構(gòu)操縱的重要性，以調(diào)整溶劑化結(jié)構(gòu)，從而將LMB推進(jìn)到實(shí)際可行的選擇。此外，結(jié)構(gòu)微調(diào)的溶劑還可以應(yīng)用于LMB之外，如在極端快速充電條件下或在低溫下運(yùn)行的鋰離子電池。

圖3 全電池性能

Exploiting the Steric Effect and Low Dielectric Constant of 1,2-Dimethoxypropane for 4.3 V Lithium Metal Batteries. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02003

6. 孫學(xué)良/李喜飛/王建濤AM：首次實(shí)現(xiàn)LLO正極在鹵化物全固態(tài)電池中的運(yùn)行！

采用富鋰層狀氧化物（LLO）作為全固態(tài)電池（ASSB）的正極對(duì)于實(shí)現(xiàn)高能量密度是非常期望的。然而，由于LLO的低電導(dǎo)率和顯著的氧氧化還原誘導(dǎo)的結(jié)構(gòu)降解，LLO的動(dòng)力學(xué)較差，阻礙了其在ASSB中的應(yīng)用。

西安大略大學(xué)孫學(xué)良、西安理工大學(xué)李喜飛、國(guó)聯(lián)汽車動(dòng)力電池研究院王建濤、多倫多大學(xué)Chandra Veer Singh等設(shè)計(jì)了LLO的固態(tài)電極組成和表面化學(xué)，以促進(jìn)電子和鋰離子傳輸動(dòng)力學(xué)。

圖1 高能量密度ASSB構(gòu)建示意圖

首先，通過在固態(tài)LLO電極中引入5%的碳添加劑，來建立電子傳導(dǎo)路徑，結(jié)果放電容量從103.7 mAh g^-1增加到166.9 mAh g^-1，這表明將碳添加劑引入具有低電導(dǎo)率正極材料的固態(tài)電極可以建立高效電子轉(zhuǎn)移網(wǎng)絡(luò)。第二，采用注入加涂層策略，通過離子傳導(dǎo)和高壓穩(wěn)定的Li₃PO₄（LPO）重建LLO的表面和晶界，這不僅抑制了LLO和鹵化物固態(tài)電解質(zhì)（SSE，）之間的界面副反應(yīng)，還抑制了LLO從層狀到尖晶石的相降解。

圖2 LLO的固有電導(dǎo)率和電化學(xué)氧化還原對(duì)ASSB性能的影響

受益于上述優(yōu)勢(shì)，基于LLO的ASSB在0.1C下表現(xiàn)出230.7mAh g-1的高放電容量和431次循環(huán)的長(zhǎng)循環(huán)壽命。即使在2C時(shí)，放電容量也高達(dá)62.4 mAh g^-1。據(jù)作者所知，這是首次使用固態(tài)鹵化物電解質(zhì)（LIC）演示的基于LLO的ASSB。總體而言，這項(xiàng)工作為固態(tài)LLO電極提供了新策略和深入見解，并為開發(fā)高能量密度ASSB開辟了新途徑。

圖3 采用LLO和灌注加涂層結(jié)構(gòu)改善ASSB的穩(wěn)定性

Manipulating Charge-Transfer Kinetics of Lithium-Rich Layered Oxide Cathodes in Halide All-Solid-State Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202207234

7. 張山青/潘鋒/陸俊/谷林AM：淬火處理釋放鈦酸鋰負(fù)極的潛在可逆容量

鋰離子電池（LIB）材料的缺陷工程因其能夠調(diào)節(jié)電導(dǎo)率并為電化學(xué)反應(yīng)引入額外活性位點(diǎn)而引起了人們的興趣。然而，在大部分電極中而不是在其表面附近收獲過多的內(nèi)在缺陷仍然是一個(gè)長(zhǎng)期的挑戰(zhàn)。

格里菲斯大學(xué)張山青、北京大學(xué)深圳研究生院潘鋒、浙江大學(xué)陸俊、中科院物理所谷林等展示了一種多用途的淬火策略，該策略在鈦酸鋰（Li4Ti5O12，LTO）中實(shí)施，以實(shí)現(xiàn)內(nèi)部區(qū)域的非致密化。

圖1 合成和工作期間淬火LTO負(fù)極的結(jié)構(gòu)演變

這項(xiàng)工作首次證明了缺陷工程改變LTO組分脫鋰極限的可行性，從而使LTO負(fù)極釋放其潛在可逆容量，同時(shí)保持高倍率能力和循環(huán)穩(wěn)定性。因此，高溫下產(chǎn)生的氧脫離化學(xué)計(jì)量被保留，而Li/Ti重新分布由于抵抗V_O積聚的熱力學(xué)驅(qū)動(dòng)力而自發(fā)發(fā)生。這種高度缺陷的結(jié)構(gòu)具有良好的電子傳導(dǎo)性和原始樣品中不存在的明顯的離子存儲(chǔ)行為。

圖2 溫度對(duì)LTO中V_O含量和Ti氧化態(tài)的影響

結(jié)果，淬火后的LTO負(fù)極可以在8a和16d位點(diǎn)可逆地提取/插入天然鋰離子，這導(dǎo)致容量顯著增加（高達(dá)202mAh g^?1），分別超過原始LTO的理論值和實(shí)驗(yàn)值15.4%和30%，即使在高倍率下也具有優(yōu)異的保留率。可以預(yù)見，這種高效、低成本的淬火技術(shù)可以大大加快LTO電池的發(fā)展，提高其市場(chǎng)份額，其基本機(jī)制也將從缺陷化學(xué)的角度為儲(chǔ)能材料的設(shè)計(jì)范式帶來新的啟示。

圖3 LNQ-LTO的表征及電化學(xué)性能

Quenching-Induced Defects Liberate the Latent Reversible Capacity of Lithium Titanate Anode. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202208573

8. 宋禮/陳雙明ACS Nano：超穩(wěn)定鋅金屬負(fù)極，全電池壽命超3300圈！

鋅金屬負(fù)極的界面工程是一種很有希望的補(bǔ)救措施，可以緩解由于枝晶生長(zhǎng)和副反應(yīng)導(dǎo)致的穩(wěn)定性下降。然而，保護(hù)涂層的低親和力和附加重量仍然是其進(jìn)一步實(shí)施的障礙。

中科大宋禮、陳雙明等通過DFT模擬，選擇性地構(gòu)建了自組裝單層（SAM），以增強(qiáng)鋅金屬負(fù)極在稀水電解液中的穩(wěn)定性。

圖1 理論計(jì)算及模擬

首先，通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算預(yù)測(cè)，與（002）面相比，單層硫醇分子在不穩(wěn)定的晶體面上的吸附在能量上更具競(jìng)爭(zhēng)力。其次，根據(jù)基于同步輻射的光譜學(xué)和其他表征，證明了鋅金屬負(fù)極表面的共價(jià)Zn-S作用。化學(xué)鍵合的硫醇分子在鋅金屬表面構(gòu)建了一個(gè)保護(hù)網(wǎng)，具有相對(duì)更多的暴露的（002）晶面和約束效應(yīng)，引導(dǎo)了Zn²⁺的均勻沉積，防止了鋅片的過度惡化。此外，通過原位光學(xué)可視化和差分電化學(xué)質(zhì)譜（DEMS）監(jiān)測(cè)了Zn-RS負(fù)極的枝晶和析氫的顯著抑制。

圖2 半電池性能

受益于上述優(yōu)勢(shì)，Zn-RS負(fù)極在1.0 mA cm^?2的電流密度下提供了4000小時(shí)的長(zhǎng)循環(huán)壽命，遠(yuǎn)優(yōu)于裸鋅負(fù)極。此外，采用改性負(fù)極的全電池能夠在3300次循環(huán)后保持87.2%的容量。總之，這項(xiàng)工作為穩(wěn)定的金屬負(fù)極提供了一種簡(jiǎn)單有效的設(shè)計(jì)方法，該方法可以應(yīng)用于其他金屬負(fù)極，包括Mg、Al和Cu。

圖3 全電池性能

Monolayer Thiol Engineered Covalent Interface toward Stable Zinc Metal Anode. ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c09111

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