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在溫和的條件下，電化學(xué)N₂還原直接合成氨是一種綠色簡便的制氨策略，但N₂表現(xiàn)出的化學(xué)惰性和反應(yīng)速率較差(~1 nmol s^-1)等問題阻礙了該方法的大規(guī)模應(yīng)用。相比之下，硝酸鹽/亞硝酸鹽還原反應(yīng)(NO₃RR或NO₂RR)合成氨在動力學(xué)上更為有利，近年來受到越來越多的關(guān)注。然而，NO₃RR或NO₂RR轉(zhuǎn)化為氨涉及多步電子的轉(zhuǎn)移，通常會影響反應(yīng)選擇性。因此，以低成本開發(fā)高效的NO₃RR或NO₂RR電催化劑迫在眉睫。

基于此，蘇州大學(xué)李彥光、韓娜和香港理工大學(xué)黃勃龍等報道了一種基于二維鎳卟啉的共價有機(jī)框架(NiPr-TPA-COF)，用于在中性介質(zhì)中高效的電化學(xué)NO₃RR轉(zhuǎn)化為氨。

研究人員通過胺端NiPr與TPA之間的可逆席夫堿縮合反應(yīng)制備了NiPr-TPA-COF，并且該催化劑具有良好的結(jié)構(gòu)結(jié)晶度和豐富的中孔結(jié)構(gòu)。性能測試結(jié)果顯示，NiPr-TPA-COF電催化劑在中性溶液中進(jìn)行NO₃RR反應(yīng)，表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和約90%的氨選擇性，氨產(chǎn)率為 2.5 mg h^-1cm^-2，在-1.46 V下TOF為3.5 s^-1。

此外，NiPr-TPA-COF還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，其可以在~20000 s內(nèi)進(jìn)行長期電解，電解過程中陰極電流密度保持為~20 mA cm^-2，平均NO₃RR轉(zhuǎn)化為氨的法拉第效率為~73%。

密度泛函理論(DFT)計算結(jié)果表明，NiPr-TPA-COF具有獨特的電子結(jié)構(gòu)，增強(qiáng)了其與硝酸鹽的相互作用，促進(jìn)了電催化過程中的電子轉(zhuǎn)移；并且Ni中心的存在顯著降低了速率決定步驟的活化能勢壘。

最后，研究人員將NiPr-TPA-COF作為陰極催化劑和IrO₂@Ti作為陽極催化劑進(jìn)行偶聯(lián)，實現(xiàn)了NO₃RR和OER的共電解；當(dāng)由鋰離子電池供電時，該雙電極電池可以穩(wěn)定地提供了23 mA cm^-2的電流密度和91%的高氨選擇性。綜上，該項研究顯示了過渡金屬大環(huán)選擇性NO₃RR對氨的巨大潛力，并為擴(kuò)展有前途的硝酸鹽還原電催化劑提供了范例。

Near-Unity Electrochemical Conversion of Nitrate to Ammonia on Crystalline Nickel Porphyrin-based Covalent Organic Frameworks. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/D2EE02647C

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?蘇大/港理工EES：氨選擇性大于90%! 二維NiPr-TPA-COF用于有效催化NO3RR轉(zhuǎn)化為氨

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