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層間工程是優(yōu)化離子擴(kuò)散能力的層狀釩（V）基氧化物結(jié)構(gòu)的一種很有前途的策略，在此過程中需要明確層間晶體水對電荷存儲特性的調(diào)節(jié)作用。

基于此，浙江大學(xué)陸俊教授、上海大學(xué)魯雄剛研究員和程紅偉教授（共同通訊作者）等人報道了通過微分溫度參數(shù)，得到了一系列層間水含量（n）不同的水合V₂O₅·nH₂O（VOH）干凝膠。

結(jié)果表明，當(dāng)n值為0.26時，V₂O₅·nH₂O電極具有最佳的放電容量（0.1 A g^-1下放電容量為456.5 mAh g^-1）和循環(huán)穩(wěn)定性（3 A g^-1下循環(huán)2000次），保持率為94.3%。

通過DFT計算，以確定和理解結(jié)構(gòu)水對電化學(xué)性能增強(qiáng)的影響。通過變形電荷密度分析，確認(rèn)Zn²⁺插入不同層間含水量的VOH電極對電子結(jié)構(gòu)的調(diào)節(jié)作用。

優(yōu)化H₂O的輸入后，電荷轉(zhuǎn)移不僅發(fā)生在插層Zn與雙層V₂O₅層之間，也發(fā)生在插層Zn與層間H₂O間，表明調(diào)制后的H₂O能夠承受Zn²⁺的局部轉(zhuǎn)移電荷，從而形成了更加平滑的擴(kuò)散通道。

在VOH-325 °C和VOH-25 °C電極中，明顯的電荷轉(zhuǎn)移只發(fā)生在Zn和V₂O₅層或?qū)娱gH₂O之間。這意味著在調(diào)制H₂O存在的情況下，Zn失去更多的電子，導(dǎo)致導(dǎo)帶移位更深，結(jié)合能更大，這可以解釋在VOH-200 °C電極中Zn²⁺（脫）插層過程中獲得更高的開路電壓（OCV）和更穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)。

Uncovering the Fundamental Role of Interlayer Water in Charge Storage for Bilayered V₂O₅?·?nH₂O Xerogel Cathode Materials. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202202515.

https://doi.org/10.1002/aenm.202202515.

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浙大/上大?AEM：揭示VOH正極材料在電荷存儲中的作用

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