?南師大邱曉雨AEM:非均相M1N4-C-M2N4-C-M3N4 TSAs協同助理Zn-空氣電池電催化途徑及水裂解 2022年12月9日 下午12:04 ? 頂刊 ? 閱讀 314 非均相三元單原子(TSAs)催化劑 三元金屬催化劑在互補性和協同作用方面有很大的前景,在涉及多中間體的組合反應中很有前景。然而,同時將所有三種金屬種類縮小到單原子水平仍面臨著挑戰。 基于此,南京師范大學邱曉雨副教授(通訊作者)等人報道了一種通用的金屬封裝-分離-覆蓋策略,并制備了非均相M1N4-C-M2N4-C-M3N4三元單原子(TSAs)催化劑,比單原子負載(IrPtCu TSAs, wt%高達21.24%)高三倍。 通過DFT計算,從理論上解釋了TSAs的催化機理。構建一個可能的(CoN4-C-NiN4-C-FeN4 TSAs)和三個比較的(CoN4-C、NiN4-C和FeN4-C SAs)模型。 利用這些可以很好地推廣到CoN4位點、NiN4位點和FeN4描述符,SAs的ORR、OER和HER活性分別按照FeN4-C > CoN4-C > NiN4-C、NiN4-C > CoN4-C > FeN4-C和CoN4-C > FeN4-C的順序進行識別。 具體而言,對于ORR,FeN4-C SAs表現出最顯著的放熱質子-電子轉移步驟,ΔGO*為1.31 eV;對于OER,NiN4-C SAs表現出2.00 eV的最低極限能壘,ΔGO*-OH*為1.91 eV;對于HER,CoN4-C SAs表現出最接近0 eV的ΔGH*。 如吸附構型和自由能圖所示,SAs的上述趨勢很好地推廣到CoN4-C-NiN4-C-FeN4 TSAs中的CoN4位點、NiN4位點和FeN4位點。 關鍵描述符還證實了TSAs中FeN4位點、NiN4位點和CoN4位點分別作為ORR、OER和HER的最佳吸附位點的作用,理論上指出了TSA對不同反應的位點選擇性。 Ternary Synergism of Heterogeneous M1N4-C-M2N4-C-M3N4 Single-Atom Sites to Manipulate the Electrocatalytic Pathway for Zn-Air Battery and Water Splitting. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202203150. https://doi.org/10.1002/aenm.202203150. 原創文章,作者:火鍋面,如若轉載,請注明來源華算科技,注明出處:http://www.zzhhcy.com/index.php/2022/12/09/465107e28c/ AEM催化 贊 (0) 0 生成海報 相關推薦 一作+通訊Nature子刊:新表征技術解決老問題! 2023年10月16日 盤點丨南京大學胡征教授課題組碳基無金屬氧還原電催化劑系列進展 2023年11月27日 ?陳作鋒/李和興EES:調控單原子串聯催化劑的電子結構,顯著促進CO2光還原為乙醇 2023年10月29日 中科大/西北大學,重磅Science! 2024年1月27日 寧志軍JACS: 一步合成高性能錫鈣鈦礦太陽能電池的SnI2·(DMSO)x加合物 2023年11月3日 妙!清華大學Nature子刊:簡單熱處理一下,電催化性能創記錄! 2023年10月8日