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?廈大/廣工大AM: 非晶PdSe2上低配位Pd位點用于高活性、選擇性和穩定催化H2O2電合成

電化學氧還原反應(ORR)在生產過氧化氫(H₂O₂)由于其溫和和綠色的特點引起了人們的廣泛關注。在過去的幾十年里，鉑族金屬(PGMs)被廣泛應用于H₂O₂電合成的催化劑。然而，由于PGMs的低H₂O₂選擇性和生產效率，H₂O₂電合成的大規模應用仍然面臨巨大的挑戰。因此，人們迫切希望開發選擇性和pH通用的H₂O₂電合成催化劑。

考慮到非晶材料的無序原子排列可以顯著促進許多電催化活性，廈門大學黃小青、華中科技大學楊利明和廣東工業大學徐勇等制備了具有低配位Pd位點的非晶PdSe₂納米顆粒(a-PdSe₂ NPs)，并將其用于H₂O₂的電合成。

性能測試結果顯示，最優的a-PdSe₂ NPs/C顯示出高的過氧化氫選擇性，在0.1 M KOH、0.1 HClO₄和0.1 M Na₂SO₄中分別為90.6%、95.8%和96.3%，遠高于在相同條件下的晶體PdSe₂(c-PdSe₂ NPs)(~60%)，表明其能夠作為過氧化氫電合成的pH通用催化劑。更重要的是，在三相流動槽中，在0.1 MNa₂SO₄中反應2小時后，產生的H₂O₂達到1081.8 ppm，表明a-PdSe₂ NPs/C具有巨大的實際應用潛力。

實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算表明，a-PdSe₂ NPs不僅能暴露表面更多的Pd活性位點，而且還表現出優越的固有電導率：a-PdSe₂ NPs的Pd-d和Se-p態更接近費米能級，因此，a-PdSe₂ NPs在費米能級上表現出明顯的電子態占據，其增強的導電性和電荷可轉移性使其具有優越的催化性能。

此外，在a-PdSe₂ NPs中，Pd位點低配位和無序Pd原子排列的協同作用導致Pd位點可以優化對含氧中間體的吸附，抑制O-O鍵的裂解，顯著提高了H₂O₂的選擇性和生產效率。總的來說，本研究系統地揭示了過氧化氫電合成中活性位點的分離與非晶化之間的協同作用，進一步促進了人們對多相催化及其結構-性能關系的基礎研究。

Low-Coordinated Pd Site within Amorphous Palladium Selenide for Active, Selective and Stable H₂O₂ Electrosynthesis. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202208101

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