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近日，加拿大滑鐵盧大學陳忠偉院士團隊等人在Adv. Mater.（IF=32.086）上發表了兩篇最新研究成果，即“Single Zinc Atom Aggregates: Synergetic Interaction to Boost Fast Polysulfide Conversion in Lithium-sulfur Batteries”和“Regulation of Outer Solvation Shell Toward Superior Low-Temperature Aqueous Zinc-Ion Batteries”。下面，對這兩篇成果進行簡要的介紹，以供大家學習和了解！

Adv. Mater.：Zn單原子聚集體：協同促進Li-S電池中多硫化物快速轉化

單原子催化劑（SACs）由于其在原子尺度反應機制和結構-活性關系中的優異適用性，為提高硫電極的利用效率提供了新的可能性。基于此，加拿大滑鐵盧大學陳忠偉院士、華南師范大學王新教授和河北工業大學張永光副教授（共同通訊作者）等人報道了一種高度有序N-摻雜碳納米管陣列（ZnN₄-NC）上均勻分散具有短原子間距（<1 nm）的高負載Zn SAs作為鋰-硫（Li-S）電池中快速氧化還原轉化的硫主體。排列的碳納米管的立方體結構可以促進高硫負載下的快速傳質，并且豐富的單原子活性位點進一步加速多硫化物鋰（LiPSs）的轉化。因此，具有S@ZnN₄-NC正極的Li-S電池的初始放電容量高達1225.3 mAh g^-1和99%的高硫利用率。同時，其具有優異的長循環性能，在500次循環中每次循環的容量衰減為0.032%，且快速動力學可達5.0 C。

原子間距離小于1 nm的相鄰單原子誘導的協同增強效應，進一步加速了硫在高硫負載下的快速多步反應。實驗測試結果表明，所制備的Li-S電池表現出優異的循環穩定性，在7.2 mg cm^-2的高硫負載（電解質與硫的比值約為3.7 mL g^-1）下，Li-S電池在循環100次后，其面積容量達到5.6 mAh cm^-2。在組裝成一個袋式電池后，在0.1 ℃的溫度下循環100次后，它仍能提供953.4 mAh g^-1的高容量，有助于開發實際可行的Li-S電池。

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圖1. S@ZnN₄-NC的合成與表征

圖2. ZnN₄-NC的結構表征

圖3. DFT計算

圖4. S@ZnN₄-NC和ZnN₄-NC正極的性能

圖5. 具有S@ZnN₄-NC和ZnN₄-NC正極的Li-S電池性能

小結

總之，通過熱解策略合成了具有短原子間距（<1 nm）的高負載Zn SAs在有序N摻雜碳納米管陣列（ZnN₄-NC）上的均勻分散，作為Li-S電池中快速氧化還原轉化的硫主體。由排列的碳納米管組成的立方體在高負載條件下為Li-S電池中的快速傳質提供了通道，同時相鄰單原子誘導的協同增強效應進一步促進了硫在高硫負載下的快速多步反應。在7.2 mg cm^-2的高硫負荷（E/S=3.7 mL g^-1）下，所制備的Li-S電池具有良好的循環穩定性，循環100次后的面積容量為5.6 mAh cm^-2。在組裝成一個袋式電池后，在100次循環后，仍能提供953.4 mAh g^-1的高容量。此外，高負載SAC中的站點間距離效應首次應用于Li-S電池，為Li-S電池催化劑的設計提供了新方向，有助于Li-S電池的商業化。

Single Zinc Atom Aggregates: Synergetic Interaction to Boost Fast Polysulfide Conversion in Lithium-sulfur Batteries. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202208470.

https://doi.org/10.1002/adma.202208470.

Adv. Mater.：外溶劑化殼對超低溫水系鋅離子電池的調節作用

水系鋅離子電池具有成本低、安全性高的特點，是新一代儲能技術之一。然而，由于剝離/沉積工藝的不穩定，在高電流密度和低溫條件下枝晶生長嚴重阻礙了其實際應用。基于此，加拿大滑鐵盧大學陳忠偉院士、華南師范大學王新教授和羅丹研究員（共同通訊作者）等人報道了一種“共晶溶劑化殼”的概念，其中Zn²⁺的外溶劑化殼是由2-丙醇組成。通過添加具有不同碳鏈長度和異構體的醇，醇分子可以通過取代水分子構建“共晶層”來調節外溶劑化殼層。“共晶溶劑化殼”與Zn表面的特定晶面具有很強的親和力，以促進Zn金屬的定向沉積。

此外，“共晶溶劑化殼”表現出很大的去溶劑化動力學，特別是在低溫下，呈現出快速可靠的電化學性能。實驗測試結果表明，即使在升高的電流密度（15 mA cm^-2）下，2-丙醇復合電解質中的Zn負極在500 h內也表現出顯著的循環穩定性，優于已報道的最新電解質溶劑化結構設計。由于“共晶溶劑化殼”的結構優勢，150 mAh Zn|V₂O₅袋式電池在-20 °C的低溫下循環可以獲得顯著的性能。該工作為Zn離子電池在極端條件下實現快速充電和長期循環能力提供了新策略。

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圖1. 共晶溶劑化結構示意圖

圖2. Zn²⁺溶劑化結構的研究

圖3. Zn負極的表征

圖4. 低溫下的表征

圖5. 電化學性能

小結

總之，作者提出了調節Zn離子的外溶劑化殼層可以有效地促進Zn的均勻沉積，特別是在低溫條件下實現優越的電化學性能。作者利用弱極性醇分子部分取代溶劑化殼層的水分子，以進行驗證。EXAFS證實，在Zn(OTf)₂水溶液中加入2-丙醇，在不影響Zn²⁺內溶劑化殼的情況下，實現了外溶劑化殼結構的改性。MD模擬也證實了溶劑化殼層由OTf^–和2-丙醇組成。(101)和(002)面的高度表面親和性導致Zn進行定向沉積，形成均勻的Zn沉積。由于這些結構特征，即使在15 mA cm^-2的高電流密度下，也可以實現均勻的Zn沉積。此外，Zn|Zn對稱電池和Zn|V₂O₅電池在室溫和零度以下表現出顯著的電化學性能。這種簡易的設計策略可以潛在地應用于相關的儲能裝置，以設計優越的低溫性能。

Regulation of Outer Solvation Shell Toward Superior Low-Temperature Aqueous Zinc-Ion Batteries. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202207344.

https://doi.org/10.1002/adma.202207344.

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